【摘要】：直接甲醇燃料電池和直接甲酸燃料電池相對(duì)于其它燃料電池有著不可比擬的優(yōu)越性,越來(lái)越受到大家的關(guān)注和重視。近幾十年來(lái),人們對(duì)有機(jī)小分子直接燃料電池電極催化材料做了大量深入的研究并取得了令人矚目的成果。然而,鉑仍然是有機(jī)小分子燃料電池電極反應(yīng)的最佳催化劑,但鉑催化劑的資源匱乏、價(jià)格昂貴且易被有機(jī)小分子氧化產(chǎn)生的中間體CO中毒,嚴(yán)重阻礙了其實(shí)用化進(jìn)程。研究者們一直嘗試減少Pt的用量以降低成本,增強(qiáng)其抗CO中毒能力以提高催化活性與穩(wěn)定性。金屬納米材料比表面積大、催化活性高,但表面能大,極易團(tuán)聚失活。而空心結(jié)構(gòu)的金屬納米材料殼層多孔,由多維、多級(jí)原子簇團(tuán)所構(gòu)建,不但密度更低、比表面積更大,可減少金屬使用量以降低成本。而且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,難以團(tuán)聚,單分散性好,具有更優(yōu)異的催化性能,是有機(jī)小分子燃料電池電極的新型催化材料。本論文先按鉑多金少的不同物質(zhì)量之比(R)分別采用同時(shí)與先后加入氯金酸和氯鉑酸兩種工藝合成鉑-金納米空球,探討不同工藝合成鉑-金納米空球的結(jié)構(gòu)、組成以及對(duì)催化活性的影響；再按金多鉑少的不同物質(zhì)量之比(r)同時(shí)加入氯金酸和氯鉑酸合成金-鉑納米空球,探討不同r的金-鉑納米空球?qū)l有機(jī)小分子的催化性能,為合成性?xún)r(jià)比高的鉑-金納米空球提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。1.按鉑多金少的不同R值分別采用同時(shí)與先后加入氯金酸和氯鉑酸兩種工藝有效地制備了不同組成的鉑-金納米空球。2.按金多鉑少的不同r值,同時(shí)加入氯金酸和氯鉑酸,有效地制備了不同r值的金多鉑少的金-鉑納米空球。3.采用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、能量色散X射線(xiàn)譜(EDX)、X-射線(xiàn)衍射(XRD)譜和X-射線(xiàn)光電子能譜(XPS)等現(xiàn)代檢測(cè)技術(shù)檢測(cè)了不同鉑-金納米空球樣品的形貌、組成和結(jié)構(gòu),結(jié)果表明：(1)兩種方法合成的鉑-金及金-鉑納米空球均呈空心球形結(jié)構(gòu),粒徑均勻,分散性好,球殼多孔,由多維、多級(jí)的金、鉑復(fù)合原子簇團(tuán)構(gòu)建；所不同的是同時(shí)加入法合成的鉑-金納米空球表面粗糙,可能主要以金的島狀形式生長(zhǎng),使空球表面呈荔枝殼狀。而先后加入法合成的鉑-金納米空球表面光滑,可能最外層主要被鉑覆蓋,使空球表面呈桂圓殼狀。(2)鉑-金納米空球球殼中的金、鉑未形成合金和金屬化合物,主要由鉑和金原子簇復(fù)合而成,并含有殘留硒,且難以用化學(xué)方法除去,但可用電化學(xué)方法除去。(3)兩種方法投加的鉑都無(wú)法全部參與合成鉑-金納米空球,但投加鉑的量的多少直接影響制得的納米空球中鉑的含量。方法二較方法一,鉑更容易參與合成鉑-金納米空球。(4)不論按鉑多金少的不同R值還是金多鉑少的不同r值采用同時(shí)加入法合成的鉑-金納米空球,其表面和內(nèi)層的鉑都比金的含量少,但鉑在表面所占的比例比在內(nèi)層所占比例要高；而先后加入法合成的鉑-金納米空球則表層鉑比金多,內(nèi)層金比鉑多。4.R不同的鉑-金納米空球修飾GC電極對(duì)有機(jī)小分子的電催化氧化性能研究表明：(1)采用同時(shí)加入法合成的(Pt-Au)HN修飾GC電極在酸性介質(zhì)中對(duì)甲醇均無(wú)電催化氧化活性；當(dāng)R=1,對(duì)堿性介質(zhì)中的甲醇以及甲酸的電催化氧化活性最好。(2)用先后加入法合成的(Pt-Au)HN修飾GC,在酸性介質(zhì)中,當(dāng)R≤2時(shí),對(duì)甲醇氧化無(wú)電催化活性。當(dāng)R≥3時(shí),對(duì)甲醇氧化有催化活性：在堿性介質(zhì)中,當(dāng)R=1時(shí),對(duì)甲醇的電催化氧化活性最好。該方法比同時(shí)加入法所合成的鉑-金納米空球不論在酸性還是堿性介質(zhì)中,對(duì)C,有機(jī)小分子氧化均具有較高的催化活性,更能節(jié)省貴金屬鉑,具有更高的性?xún)r(jià)比。5.r不同的金-鉑納米空球修飾GC電極對(duì)有機(jī)小分子的電催化氧化性能測(cè)試表明：在酸性介質(zhì)中均無(wú)催化活性；當(dāng)r=20：1時(shí),對(duì)堿性介質(zhì)中的甲醇以及甲酸的電催化氧化活性最好。
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【學(xué)位授予單位】：江西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：TM911.4;O643.36

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本文編號(hào)：2259063