【摘要】：汞是一種遍布世界各地的自然元素，廣泛存在于各行各業(yè)。因其具有易揮發(fā)性、作用持久性、長距離遷移性和生物富集性等污染特性，現(xiàn)已成為國際組織及各國政府最受關(guān)注的有毒金屬元素大氣污染物之一。對汞污染源的研究發(fā)現(xiàn)：煤炭燃燒是環(huán)境中汞的重要來源。由于我國正處于經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展階段，燃煤火力發(fā)電逐年增多，這使得我國的汞排放量也逐年增加，成為世界公認(rèn)的汞排放量最大的國家。而汞通常會富集在燃煤飛灰中，當(dāng)這些飛灰在循環(huán)利用過程中，特別是要經(jīng)過熱處理的，飛灰中的汞就會再次釋放到環(huán)境中，因此，要控制或減少汞在燃煤飛灰熱處理過程中的排放，必需弄清楚汞在燃煤飛灰熱處理過程中賦存狀態(tài)的變化和釋放特征，為下一步控制汞的排放奠定理論基礎(chǔ)。 本研究采集廣州珠江電廠的燃煤飛灰，并對其進(jìn)行重選和磁選分離，得到2.05g/cm3、2.05 2.10g/cm3、2.10-2.15g/cm3和2.15g/cm3四個密度段飛灰樣品以及非磁性飛灰樣品。實(shí)驗(yàn)通過采用各種分析手段對各飛灰樣品進(jìn)行物化分析，并應(yīng)用EPA連續(xù)浸取方法（EPA Method3200）提取飛灰中不同形態(tài)進(jìn)行測定分析，結(jié)果表明：廣州珠江電廠的燃煤飛灰總汞含量約為0.304μg/g，其中半活性汞含量（主要是Hg0）較多，占總汞的66.8-77.1%，其次是活性汞（主要是Hg2+），占18.5-28.1%，含量最少的無活性汞（主要是Hg2Cl2），只占3.2-5.5%，而且飛灰中的汞不賦存在磁性組分中。經(jīng)過重選之后，密度段2.10g/cm3的燃煤飛灰樣品中總汞含量最高，平均為0.330μg/g，這主要是因?yàn)轱w灰該密度段的飛灰平均比表面積比其他密度段的要大，相關(guān)性統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果也表明半活性汞與飛灰的比表面積存在正相關(guān)關(guān)系（相關(guān)系數(shù)R=0.915）。此外，半活性汞還與飛灰中CaO含量和MnO含量存在正相關(guān)關(guān)系（RCaO=0.929，RMnO=0.880），與燃煤飛灰的平均粒徑和Al2O3的含量存在負(fù)相關(guān)關(guān)系（R粒徑=-0.911，RAl2O3=-0.818）。磁選之后，非磁性組分中總汞含量約為0.331μg/g。盡管各個飛灰樣品經(jīng)過重選和磁選之后總汞的濃度發(fā)生了變化，但是活性汞、半活性汞和無活性汞的比例基本保持一致。隨后開展的熱處理實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過重選的飛灰樣品，三種形態(tài)汞急劇釋放的溫度范圍是300-400oC，當(dāng)加熱溫度升到500oC時，四個密度段飛灰樣品中總汞的釋放量大于92%。經(jīng)過重選分離的飛灰中成分的變化雖然對飛灰造成了一定影響，但總體上講，飛灰中三種形態(tài)的汞釋放曲線非常相似，并且在低溫?zé)崽幚磉^程中，三種形態(tài)的汞保持著相似比例向空氣中釋放出來。而去除了磁性物質(zhì)之后，，飛灰中的汞向空氣中釋放得更徹底，處理溫度400oC時總汞釋放量大于98%。磁性物質(zhì)的存在提高了汞固相向氣相污染物的轉(zhuǎn)化溫度以及飛灰對汞捕集能力。此外，熱處理過程中飛灰中汞的釋放及轉(zhuǎn)化機(jī)理可基于活性中心吸附機(jī)理和Mars-Maessen反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行解釋：熱處理溫度較低時，依靠物理吸附作用力的汞開始脫離飛灰表面，這一部分的汞占的比例較大，而當(dāng)溫度較高時，以化學(xué)吸附的作用力也被破壞，因而吸附于活性中心的次級活性中心層的汞也開始脫離飛灰，而此部分的汞含量較低。
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【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X773

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2218489