發(fā)布時間：2018-09-01 07:25

【摘要】：有機(jī)光伏器件由于其具有輕便、低成本以及可以溶液加工等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。然而，可用于溶液加工的有機(jī)光伏器件—聚合物太陽電池以及聚合物近紅外光電探測器在能量轉(zhuǎn)換效率以及器件穩(wěn)定性等方面，與傳統(tǒng)的無機(jī)光伏電器件相比還處于劣勢。鑒于此，本論文的主要工作就是基于可溶液加工的聚合物材料體系,對光伏器件制備工藝進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，提高聚合物太陽電池以及近紅外光電探測器的性能，探索實(shí)現(xiàn)溶液加工工藝制備高性能的聚合物光伏器件的新途徑。 我們首先研究了基于萘[1,2-c:5,6-c]二[1,2,5]噻二唑（萘二并噻二唑）的吸電子基團(tuán)的“電子給體-電子受體”（donor-acceptor，D-A）型共軛聚合物(PBDT-DTNT)作為給體材料的太陽電池性能。由于萘二并噻二唑的強(qiáng)吸電子能力，聚合物PBDT-DTNT表現(xiàn)出優(yōu)異的光電性能。我們主要從薄膜的納米尺寸形貌對基于該聚合物的太陽電池性能進(jìn)行優(yōu)化研究，我們發(fā)現(xiàn)，熱退火處理、溶劑添加劑等處理方法，能夠提高基于該聚合物的太陽電池的性能，獲得較高的能量轉(zhuǎn)化效率，我們的研究和發(fā)現(xiàn)表明PBDT-DTNT是一種非常有潛力的電子給體材料。同時，我們的研究結(jié)果對于優(yōu)化基于萘二并噻二唑的吸電子基團(tuán)的一系列共軛聚合物作為給體材料的太陽電池器件有著重要的參考作用。 在以上的研究基礎(chǔ)之上，我們?nèi)匀徊捎肞BDT-DTNT:PC71BM材料體系作為活性層材料，并采用可交聯(lián)共軛聚合物PFN-OX作為電子抽取層，制備倒裝聚合物太陽電池，系統(tǒng)研究了活性層薄膜的厚度與聚合物太陽電池性能的關(guān)系。通過濕法成膜，我們制備出一系列具有不同活性層厚度的的器件，厚度范圍從85nm到1300nm。當(dāng)活性層厚度為280nm時，得到最高的能量轉(zhuǎn)換效率8.62%，當(dāng)厚度在1000nm左右時，器件的能量轉(zhuǎn)化效率仍有7.24%。我們發(fā)現(xiàn)，隨著活性層厚度的增加，載流子的遷移率仍然保持較高的水平。通過掠入射小角X射線散射（GISAXS）以及掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)對不同厚度的活性層薄膜微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析得出，厚度的增加并沒有改變共混體系中聚合物鏈的高度有序性，意味著膜厚的增加并沒有影響空穴在聚合物主鏈之間沿著聚合物骨架的傳輸，這是基于該材料體系的聚合物太陽電池在如此厚膜的情況下還能保持高效率的原因所在。我們的結(jié)果表明該材料體系在卷對卷（R2R，roll to roll）生產(chǎn)工藝上有非常大的應(yīng)用潛力。 第三部分工作中，我們基于一種新型的窄帶隙共軛聚合物PTZBTTT-BDT，制備出了高性能的聚合物近紅外光電探測器。鑒于水醇溶的共軛聚合物PFN能夠提高聚合物太陽電池的各項(xiàng)性能，特別是能夠降低器件的暗電流，我們將PFN應(yīng)用于該聚合物近紅外光電探測器的陰極修飾，在室溫工作條件下，該探測器的光譜響應(yīng)范圍能夠從紫外區(qū)域延伸至近紅外區(qū)域（400nm-1100nm）。在400nm到950nm范圍內(nèi)，探測率高達(dá)1013cm.Hz1/2/W，在950nm到1100nm范圍內(nèi)，探測率高于1010cm.Hz1/2/W。我們發(fā)現(xiàn)，，加有PFN陰極修飾層的光電探測器展現(xiàn)出更好的二極管特性，在反向偏壓下，器件的暗電流得到了很好的抑制，從而降低了因暗電流帶來的噪聲，因此使得加有PFN陰極修飾層的光電探測器展現(xiàn)出與無機(jī)硅探測器可比擬的優(yōu)異性能。 基于以上的研究工作，我們?nèi)匀徊捎靡陨辖t外材料PTZBTTT-BDT作為活性層的給體材料，并采用可交聯(lián)共軛聚合物PFN-OX作為電子抽取層，來制備倒裝聚合物近紅外光電探測器，同時采用傳統(tǒng)的陰極修飾材料ZnO作為電子抽取層制備探測器進(jìn)行對比研究。我們發(fā)現(xiàn)，在室溫零偏壓下，基于PFN-OX電子抽取層的光電探測器對800nm波長的近紅外光的光響應(yīng)率可達(dá)116mA/W，相應(yīng)的探測率達(dá)到1.02×1013cm Hz1/2/W。而采用傳統(tǒng)的電子抽取層ZnO的倒裝探測器的探測率則為1.71×1012cm Hz1/2/W，比基于PFN-OX電子抽取層的光電探測器的探測率幾乎小一個數(shù)量級，這一結(jié)果證明，PFN-OX薄膜相比ZnO薄膜具有更好的陰極修飾作用。同時，我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，采用PFN-OX修飾ITO陰極制備倒裝聚合物光電探測器，是獲得高性能的倒裝聚合物光電探測器的一條十分有效的途徑。
[Abstract]:Organic photovoltaic devices have attracted much attention due to their advantages such as light weight, low cost and solution processing. However, polymer solar cells and polymer near-infrared photodetectors, which can be used for solution processing, are more efficient in energy conversion and device stability than traditional inorganic photovoltaic devices. In view of this, the main work of this paper is to optimize the preparation process of photovoltaic devices, improve the performance of polymer solar cells and near-infrared photodetectors, and explore new ways to fabricate high-performance polymer photovoltaic devices by solution processing technology. Way.
We first investigated the properties of the donor-acceptor (D-A) conjugated polymer (PBDT-DTNT) based on the electron-absorbing group of naphthalene [1,2-c:5,6-c] bis [1,2,5] thiadiazole (NBDT). The polymer PBDT-DTNT exhibited excellent performance as a donor material for solar cells due to its strong electron-absorbing ability. Different photoelectric properties. We mainly optimize the performance of solar cells based on the polymer film from the nano-size morphology. We found that the thermal annealing treatment, solvent additives and other treatment methods can improve the performance of solar cells based on the polymer and obtain higher energy conversion efficiency. Ming PBDT-DTNT is a promising electron donor material, and our results have important reference value for optimizing a series of conjugated polymers based on the electron-absorbing groups of naphthalene dithiadiazole as donor materials for solar cell devices.
On the basis of the above research, we still use PBDT-DTNT:PC71BM material system as active layer material and cross-linked conjugated polymer PFN-OX as electron extraction layer to prepare flip-chip polymer solar cells. The relationship between the thickness of active layer film and the performance of polymer solar cells is studied systematically. A series of devices with different active layer thicknesses were fabricated, and the thickness ranged from 85 nm to 1300 nm. When the active layer thickness was 280 nm, the highest energy conversion efficiency was 8.62%. When the thickness was about 1000 nm, the energy conversion efficiency was still 7.24%. We found that with the increase of the active layer thickness, the carrier mobility was still maintained. The results of grazing incidence small angle X-ray scattering (GISAXS) and grazing incidence wide angle X-ray scattering (GIWAXS) show that the increase of thickness does not change the high order of polymer chains in the blends, which means that the increase of film thickness does not affect the polymerization of holes in the blends. The transport of the main chains along the polymer skeleton is the reason why polymer solar cells based on this material system can maintain high efficiency even with such a thick film.
In the third part, based on a novel narrow band-gap conjugated polymer PTZBTTT-BDT, we fabricated polymer near-infrared photodetectors with high performance. Considering that water-soluble conjugated polymer PFN can improve the performance of polymer solar cells, especially reduce the dark current of the devices, we applied PFN to the polymerization. In the range of 400 nm to 950 nm, the detection rate is as high as 1013 cm.Hz 1/2/W. In the range of 950 nm to 1100 nm, the detection rate is higher than 1010 cm.Hz 1/2/W. We found that the negative PFN is added. Photodetectors with PFN coatings exhibit better diode characteristics. Under reverse bias, the dark current of the device is well suppressed, thus reducing the noise caused by dark current. Therefore, photodetectors with PFN coatings exhibit superior performance compared with inorganic silicon detectors.
Based on the above research work, we still use the above near infrared material PTZBTTT-BDT as the donor material of the active layer, and use the crosslinked conjugated polymer PFN-OX as the electron extraction layer to prepare flip-chip polymer near infrared photodetectors. At the same time, we use the traditional cathode modified material ZnO as the electron extraction layer to prepare the detector. It is found that the photodetector based on PFN-OX electron extraction layer has a response rate of 116 mA/W to near infrared light of 800 nm wavelength at room temperature and zero bias voltage, and the corresponding detection rate is 1.02 *1013 cm Hz 1/2/W. The flip-chip detector based on traditional electron extraction layer ZnO has a detection rate of 1.71 *1012 cm Hz 1/2/W, which is a ratio. The detectivity of the photodetectors based on the PFN-OX electron extraction layer is almost one order of magnitude smaller, which proves that the PFN-OX film has better cathodic modification effect than the ZnO film. At the same time, our experimental results show that the flip-chip photodetectors based on the PFN-OX modified ITO cathode are good flip-chip polymers. A very effective way of photodetectors.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM914.4;TN215

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本文編號：2216514