本文選題：超級電容器 + 過渡金屬氧化物　； 參考：《哈爾濱工程大學(xué)》2014年博士論文

【摘要】：超級電容器(supercapacitors),又稱電化學(xué)電容器(electrochemical capacitor),是一種介于傳統(tǒng)靜電電容器、二次電池和燃料電池之間的重要能量儲存和轉(zhuǎn)換裝置。未來,超級電容器最為矚目的發(fā)展就是做為動(dòng)力電源用于電動(dòng)汽車。目前,商業(yè)化的碳材料超級電容器比容量和能量密度較低(10 Wh·kg~(-1)),因而限制了它在交通運(yùn)輸領(lǐng)域的大面積應(yīng)用。最近,人們?yōu)榱双@得更高的比容量和能量密度,紛紛將目光移向過渡金屬氧化物超級電容器。近年來,大量的研究工作集中于導(dǎo)電集流體上直接生長納米金屬氧化物材料,這類無導(dǎo)電劑和無粘結(jié)劑的新型結(jié)構(gòu)材料直接用作超級電容器電極,表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能。本論文采用不同的方法在泡沫鎳集流體上生長了CuO、Co_3O_4、Ni(OH)_2材料并將其直接作為超級電容器電極,針對CuO導(dǎo)電性差的問題進(jìn)行了 Ag改性,最后,以Ni(OH)2/Ni-foam為正極,活性炭為負(fù)極,6mol·L~(-1)KOH為電解液,成功的組裝了不對型超級電容器。通過XRD、SEM、TEM等技術(shù)對材料的微觀結(jié)構(gòu)和表面形貌進(jìn)行了表征與分析,同時(shí)通過循環(huán)伏安測試,恒流充放電測試和交流阻抗測試對其電化學(xué)性能進(jìn)行了研究。首先,我們采用氨水絡(luò)合沉積法成功地在多孔泡沫鎳集流體上直接生長了片狀的單斜相CuO陣列,CuO陣列完全覆蓋在泡沫鎳骨架上,形成了均一的膜,厚度約為5μm。片狀CuO由一些細(xì)小顆粒組成,顆粒大小約為24 nm。通過考察CuO/Ni-foam電極在不同濃度KOH電解液中的電化學(xué)行為,我們提出:CuO/Ni-foam電極作為超級電容器材料,在高濃度堿液中的贗電容主要來源于Cu~+/Cu~2+之間的法拉第反應(yīng)。電化學(xué)研究表明:CuO/Ni-foam電極在6 mol·L~(-1) KOH電解液中電化學(xué)活性最高,比容量最大。在5 mA·cm~(-2)的充放電電流密度下,比容量高達(dá)569 F·g~(-1),當(dāng)電流密度增大至30 mA·cm~(-2)時(shí),比容量還保持在221F·g~(-1)。在10mA·cm~(-2)的充放電電流密度下循環(huán)測試500次,容量保持了82%。為了改善CuO的導(dǎo)電性,我們采用銀鏡反應(yīng)對CuO/Ni-foam電極進(jìn)行了 Ag改性。修飾后的Ag-CuO/Ni-foam電極在1 A·g~(-1)的充放電電流密度下,比容量高達(dá)689 F·g~(-1),較CuO/Ni-foam電極提升了 271 F·g~(-1),2000次循環(huán)測試后容量保持在426 F·g~(-1)。當(dāng)電流密度增大至10 A·g~(-1)時(shí),比容量還保持在299 F·g~(-1),最大能量密度為23.9 Wh·kg~(-1)。研究表明:Ag的修飾改善了電子在集流體和活性材料之間的傳輸路徑,提高了CuO的利用率;同時(shí),Ag-CuO/Ni-foam電極的電化學(xué)活性、可逆性、比容量、大倍率性能及能量密度也得到了大大的提升。另外,為了獲得更高的比容量和能量密度,我們采用水熱法在泡沫鎳集流體上直接生長了尖晶石結(jié)構(gòu)的Co_3O_4納米線,納米線完全覆蓋在泡沫鎳骨架上,長度約為1～2μm。納米線由多孔的納米粒子組成,顆粒大小約為10 nm。電化學(xué)研究表明:Co_3O_4/Ni-foam表現(xiàn)出了良好的電化學(xué)活性,在3.38A·g~(-1)的充放電電流密度下,比容量高達(dá)1019.58 F·g~(-1);當(dāng)電流密度增大至33.80 A·g~(-1)時(shí),比容量還保持在466.06 F·g~(-1),電荷傳遞電阻僅為0.31 Ω。在3.38 A·g~(-1)的充放電電流密度下循環(huán)1000次,容量保持率高達(dá)了 95%,表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Co_3O_4/Ni-foam電極最大能量密度為28.6 Wh·kg~(-1),最高功率密度為7.6 kW·kg~(-1)。最后,采用氨水絡(luò)合沉積法在泡沫鎳集流體上生長了片狀的β-Ni(OH)_2,Ni(OH)_2/Ni-foam電極具有較高的電化學(xué)活性和優(yōu)異的電化學(xué)可逆性。在5 mA·cm~(-2)的充放電電流密度下,Ni(OH)_2/Ni-foam電極產(chǎn)生了 790.3 C·g~(-1)的比電量,比容量高達(dá)2258F·g~(-1);當(dāng)電流密度增大至30mA·cm~(-2)時(shí),比容量為1520F·g~(-1),仍保持了 67%。然后,以Ni(OH)_2/Ni-foam為正極,AC為負(fù)極,6mol·L~(-1)KOH為電解液,成功地組裝了 Ni(OH)_2//AC不對稱型超級電容器。Ni(OH)_2//AC超級電容器在6 mol·L~(-1) KOH電解液中能夠在0～1.6 V可逆的循環(huán),電荷傳遞電阻為24.1 Ω。在2 mA·cm~(-2)的充放電電流密度下,獲得的最大比容量和能量密度分別為105.8 F·g~(-1)和37.6 Wh·kg~(-1)。在5 mA·cm~(-2)的電流密度下進(jìn)行1000次重復(fù)充放電測試,容量保持了 92%,體現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
[Abstract]:The electrochemical properties of CuO , Co _ 3O _ 4 , Ni ( OH ) _ 2 materials in high - concentration alkaline solutions were studied by means of XRD , SEM and TEM . The Ag - CuO / Ni - foam electrode has been modified with Ag - CuO / Ni - foam electrode at a charge / discharge current density of 1 A 路 g ~ ( -1 ) . The specific capacity of Co _ 3O _ 4 / Ni - foam electrode has been increased by 271 F 路 g ~ ( -1 ) . The Ni ( OH ) _ 2 // AC super capacitor was successfully assembled with Ni ( OH ) _ 2 / Ni - foam as electrolyte . The maximum specific capacity and energy density were 105.8 F 路 g ~ ( -1 ) and 37.6 Wh 路 kg ~ ( -1 ) in 6 mol 路 L ~ ( -1 ) KOH electrolyte . The capacity of Ni ( OH ) _ 2 // AC super capacitor was 105.8 F 路 g ~ ( -1 ) and 37.6 Wh 路 kg ~ ( -1 ) respectively .

【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM53

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本文編號：1768579