本文選題：低溫燃料電池　切入點：核殼結(jié)構(gòu)催化劑　出處：《華南理工大學(xué)》2014年碩士論文

【摘要】：燃料電池由于具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好、能量密度高等優(yōu)點，被認(rèn)為是最好的能源轉(zhuǎn)換技術(shù)之一，然而，大量使用貴金屬催化劑導(dǎo)致的成本過高及燃料電池的耐久性不足等問題阻礙了其發(fā)展及商業(yè)化進(jìn)程。 可應(yīng)用于燃料電池的低Pt載量、核殼結(jié)構(gòu)催化劑，一般選用資源豐富并且較為廉價的金屬納米粒子作核，然后在其表面覆蓋一個原子層或者是幾個原子層的Pt（或Pt與其它貴金屬合金），從而實現(xiàn)大幅度降低貴金屬Pt的使用量，同時可以提高貴金屬Pt的利用率，因而被譽(yù)為是質(zhì)子交換膜燃料電池商業(yè)化的希望之所在。所以在近十幾年里，有關(guān)低Pt載量、核殼結(jié)構(gòu)催化劑的研究儼然成為燃料電池領(lǐng)域最為重要的研究課題之一。 本文以設(shè)計和制備高性能、低鉑載量催化劑為目標(biāo)，設(shè)計和制備了系列以具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性的以金屬M (Ru、Ir、Au、Pd、及IrRu合金)為核，Pt為殼的核殼結(jié)構(gòu)催化劑，并對這些催化劑在低溫燃料電池陽極和陰極中電催化性能進(jìn)行了深入的研究。 首先，使用脈沖電沉積制備了高活性、低鉑載量Ru@Pt/C催化劑，其包含兩步：第一步是采用高壓有機(jī)溶劑法制備了Ru/C，金屬含量為30wt.%，平均粒徑為2nm的核粒子，第二步以一定濃度的二氯四氨合鉑為前驅(qū)體電解液，以一定濃度的三水合檸檬酸鈉為絡(luò)合劑，以一定濃度的硫酸鈉為支持電解質(zhì)，在涂有基底粒子Ru/C的玻碳電極上采用恒電流脈沖電沉積方式得到具有核殼結(jié)構(gòu)的Ru@Pt/C催化劑。該催化劑的陽極甲醇氧化活性和陰極氧還原活性（質(zhì)量比活性）分別為商業(yè)JM4100-Pt/C (40wt.%)催化劑的4和3倍。 第二，以三水合檸檬酸鈉為絡(luò)合劑，，三氯化銥為前驅(qū)體，采用浸漬沉積法，制備平均粒徑為1.6nm的基底Ir/C粒子，金屬含量為30wt.%；繼而采用同樣的脈沖電沉積技術(shù)制備了平均粒徑為4nm的Ir@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑。作為對比，采用浸漬法制備了平均粒徑為5nm的PtIr/C合金催化劑。考察了三種催化劑的H吸脫附、甲醇氧化、氧還原以及CO溶出伏安的性能。Ir@Pt/C催化劑其電化學(xué)活性比表面積高達(dá)101.42m2/gPt，對于甲醇氧化（質(zhì)量比活性）可達(dá)商業(yè)JM4100-Pt/C (40wt.%)和自制合金催化劑PtIr/C的3和2倍；其氧還原的催化活性（質(zhì)量比活性）可達(dá)商業(yè)JM4100-Pt/C (40wt.%)和自制合金催化劑PtIr/C的3和7倍；且核殼結(jié)構(gòu)催化劑Ir@Pt/C具有較強(qiáng)的CO氧化能力。 第三，以三水合檸檬酸鈉為絡(luò)合劑，三氯化銥和三氯化釕的混合溶液為前驅(qū)體，采用浸漬沉積法，制備不同Ir、Ru比的基底RuIr/C合金粒子，金屬總含量為30wt.%；繼而采用同樣的脈沖電沉積技術(shù)制備了RuIr@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑�？疾炝诉@些催化劑的H吸脫附、甲醇氧化、氧還原以及CO溶出伏安的性能，通過測試發(fā)現(xiàn)Ir/Ru=9/1時，得到的催化劑能表現(xiàn)出最佳的電化學(xué)活性。 第四，采用不同的方法制備粒徑相近的不同金屬核粒子（Ru、Ir、Au、Pd），金屬總含量為30wt.%；繼而采用同樣的脈沖電沉積技術(shù)制備了M@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑。通過電化學(xué)測試研究表明，以Ir為核時的催化劑無論是陽極甲醇氧化活性還是陰極氧還原活性都表現(xiàn)出優(yōu)越于以其它粒子為核時的催化劑的催化性能。以Au為核時的催化劑則表現(xiàn)出不太理想的陽極甲醇氧化活性和陰極氧還原活性性能以及CO氧化能力。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM911.4;O643.36

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本文編號：1661605