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金屬有機(jī)骨架衍生碳基復(fù)合材料催化劑的氧還原性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-11-09 12:20
  質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)是一種可以將燃料和氧化劑的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化成電能的綠色高效的能源轉(zhuǎn)換裝置。但是,其陰極氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)緩慢,是燃料電池的速率控制步驟,所以設(shè)計(jì)和改性燃料電池陰極ORR催化劑,對(duì)進(jìn)一步提高燃料電池性能具有非常重要的意義。目前,鉑金屬基催化劑是活性最高的氧還原反應(yīng)催化劑,但是其價(jià)格昂貴、穩(wěn)定性差、對(duì)甲醇和一氧化碳敏感等問(wèn)題限制燃料電池的大規(guī)模應(yīng)用。針對(duì)以上問(wèn)題,本論文以研究?jī)r(jià)格低廉、性能穩(wěn)定、耐久性及催化活性良好的新型非貴金屬基催化劑為目的,以金屬有機(jī)骨架衍生碳基復(fù)合材料為研究對(duì)象,研究催化劑的ORR活性和催化機(jī)理,研究?jī)?nèi)容與結(jié)果如下:(1)采用直接沉淀法在室溫下合成沸石咪唑-8(ZIF-8)前驅(qū)體,在不需要外加碳載體的情況下,以不同的溫度煅燒ZIF-8前驅(qū)體制備氮摻雜碳(N/C)催化劑,通過(guò)XRD、SEM、TEM、XPS、BET以及電化學(xué)性能測(cè)試等手段,對(duì)催化劑的物相、晶體結(jié)構(gòu)、形貌、顆粒尺寸、價(jià)鍵及催化活性進(jìn)行分析,探究不同熱解溫度對(duì)ORR催化活性的影響。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),N/C催化劑的ORR性能隨著熱解溫度的升高呈現(xiàn)出先升高后下降的趨勢(shì)。在不同熱... 

【文章來(lái)源】:江蘇大學(xué)江蘇省

【文章頁(yè)數(shù)】:77 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

金屬有機(jī)骨架衍生碳基復(fù)合材料催化劑的氧還原性能研究


質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)的結(jié)構(gòu)示意圖

質(zhì)子交換膜燃料電池,工作原理圖,換膜


圖 1.1 質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)的結(jié)構(gòu)示意圖[8]1.1 Schematic structure of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs換膜燃料電池的工作原理比較簡(jiǎn)單,如圖 1.2 所示:作為燃料,通過(guò)多孔電極經(jīng)由氣體擴(kuò)散層到達(dá)電催化劑的表面發(fā)生氧化的電子通過(guò)外部電路到達(dá)陰極形成電流,H+透過(guò)質(zhì)子交換膜陰極中的氧氣(或空氣)在催化劑的作用下發(fā)生還原反應(yīng)。其氣反應(yīng)生成水。電極反應(yīng)如表 1.2 所示

曲線圖,火山,金屬的,結(jié)合能


圖 1.3(a)金屬的 ORR 活性趨勢(shì)與氧結(jié)合能形成的火山曲線圖[12](b)金屬的價(jià)格地球上相對(duì)含量的關(guān)系(以 Si:106 為準(zhǔn))[13]Fig 1.3 (a) Volcano-type relationship for the ORR versus the oxygen binding energy (b)lationship between metal price and its relative abundance in the Earth’s upper continental (based on abundance of Si: 106 atoms).1 鉑族貴金屬氧還原催化劑鉑作為氧還原活性最高的金屬,一般都是負(fù)載到碳載體上,這樣可以減少,提高鉑的利用率。目前,商業(yè)鉑碳是目前氧還原性能最好的催化劑,也是應(yīng)用最廣泛的催化劑,然而它的缺點(diǎn)限制了這種催化劑的大規(guī)模應(yīng)用,因多研究人員進(jìn)一步改進(jìn)這類催化劑,希望在保證催化活性的同時(shí)能夠降低量,增強(qiáng)其耐久性和耐甲醇性。研究人員認(rèn)為鉑基催化劑在氧還原反應(yīng)中具好的催化性能與該金屬中存在空的 d 軌道有關(guān)[14],所以合理優(yōu)化 Pt 活性位

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]二硫化鈦?zhàn)鳛殇囯x子電池負(fù)極材料的特性[J]. 陳仕玉,王兆翔,房向鵬,趙海雷,劉效疆,陳立泉.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(01)
[2]燃料電池現(xiàn)狀與未來(lái)[J]. 衣寶廉.  電源技術(shù). 1998(05)
[3]質(zhì)子交換膜燃料電池研究進(jìn)展[J]. 鄭重德,王豐,胡濤,王守緒,何為,王偕恕,王豪才.  電源技術(shù). 1998(03)

博士論文
[1]Fe-N/C氧還原電催化劑的設(shè)計(jì)制備及性能研究[D]. 楊正坤.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2017

碩士論文
[1]新型氧還原反應(yīng)催化劑機(jī)理與活性的第一性原理研究[D]. 胡嬙.江蘇大學(xué) 2018



本文編號(hào):3485327

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