由于具備優(yōu)異的光電特性、簡(jiǎn)單的制備工藝等優(yōu)勢(shì),鈣鈦礦材料在近年來(lái)受到了研究人員的廣泛關(guān)注。其中,鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的發(fā)展尤為迅猛,短短十余年之間,器件效率便由3.8%攀升至25%以上。但傳統(tǒng)的三維鈣鈦礦材料存在著穩(wěn)定性差的問(wèn)題,這使得三維鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的商業(yè)化遙遙無(wú)期。作為鈣鈦礦材料家族中的一員,二維鈣鈦礦材料在繼承三維鈣鈦礦材料諸多優(yōu)點(diǎn)的同時(shí),還兼具更強(qiáng)的穩(wěn)定性,這使得其有著更好的應(yīng)用前景。目前,圍繞著二維鈣鈦礦的研究大多停留在有機(jī)胺的替換、制備工藝的優(yōu)化方面,而關(guān)于鹵素離子調(diào)控的相關(guān)研究甚少。而B(niǎo)r元素?fù)诫s在三維鈣鈦礦材料中的取得重大成就,使得我們對(duì)其在二維鈣鈦礦中的作用抱有極大的期待。本文重點(diǎn)探究Br元素?fù)诫s對(duì)二維鈣鈦礦薄膜特性以及對(duì)太陽(yáng)能電池性能和內(nèi)部載流子復(fù)合的影響。具體內(nèi)容如下:（1）使用熱鑄法制備了BA₂MA₄Pb₅(I_1-x-x Br_x)₁₆薄膜。通過(guò)SEM、AFM、XED、GIWAXS等相關(guān)測(cè)試,對(duì)不同溴摻雜比例的二維鈣鈦礦薄膜進(jìn)行了表征... 

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鈣鈦礦太陽(yáng)能電池光電轉(zhuǎn)換效率的發(fā)展歷程[29-39]

第一章緒論7題。2019年，Ji等人報(bào)道了一種鉛錫混合鈣鈦礦(Cs/MA/FAPb1-xSnxX3，X=Cl，Br，I，x=0.336)器件，在獲得16.1%效率的同時(shí)穩(wěn)定性也得到了極大的提升[49]。雖然這種方法能夠大大降低鈣鈦礦的毒性，但無(wú)法從根本上解決鈣鈦礦的毒性問(wèn)題。因此，如何獲得高效率，穩(wěn)定性好的無(wú)毒鈣鈦礦太陽(yáng)能電池仍舊是研究難點(diǎn)。此外，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池商業(yè)化的最大阻礙是穩(wěn)定性問(wèn)題，如圖1-4所示，穩(wěn)定性問(wèn)題主要集中在光穩(wěn)定性、水穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性等方面[50].圖1-4鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性問(wèn)題對(duì)于鈣鈦礦材料，其暴露在潮濕的環(huán)境中會(huì)緩慢的分解成為PbI2[51]。這一問(wèn)題可以通過(guò)封裝技術(shù)來(lái)進(jìn)行改善，因此并不是阻礙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池商業(yè)化的最大問(wèn)題。對(duì)于鈣鈦礦而言，由于內(nèi)部缺陷態(tài)的存在，光和熱會(huì)成為催化因素加速材料本身的降解[52]。以TiO2為電子傳輸層的太陽(yáng)能電池會(huì)在太陽(yáng)光中紫外線的作用下，催化降解上層的鈣鈦礦材料。使用Al2O3代替能在一定程度上緩解這一情況，但會(huì)導(dǎo)致一定程度上的晶格失配情況。P.Zhang等人通過(guò)使用Al摻雜的ZnO來(lái)作為電子傳輸層材料，不僅改善了使用Al2O3導(dǎo)致的晶格失配情況，也改善了在紫外線作用下，TiO2層分解鈣鈦礦的狀況[53]。此外，在不同的溫度情形下，鈣鈦礦材料會(huì)出現(xiàn)不同的晶相，以MAPbI3為例，在55℃之下為四方相，高于該溫度為立方相，這種相變的存在，是鈣鈦礦太陽(yáng)能電池?zé)岱�(wěn)定性差的原因之一。通過(guò)調(diào)控鈣鈦礦組分之中的有機(jī)陽(yáng)離子與鹵素陰離子，同樣能夠起到提高鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的作用[54-55]。除去常規(guī)的在有機(jī)陽(yáng)離子之中摻入Cs+離子，以加強(qiáng)HC(NH2)2+與I-之間相互作用的方式，提升鈣鈦礦材料的光穩(wěn)定性與水氧穩(wěn)定性之外[56]。研究人員還發(fā)現(xiàn)通過(guò)摻雜鹵素陰

第二章二維鈣鈦礦太陽(yáng)能電池概述11第二章二維鈣鈦礦太陽(yáng)能電池概述2.1二維鈣鈦礦材料簡(jiǎn)介鈣鈦礦材料最初是指自然界一種成分為CaTiO3（鈦酸鈣）的礦石，為了紀(jì)念俄羅斯科學(xué)家Perovski，將這種材料命名為Perovskite，即鈣鈦礦。后來(lái)將任何與CaTiO3具有相似晶體結(jié)構(gòu)的材料都稱之為鈣鈦礦材料[69]。這類結(jié)構(gòu)通式為ABX3的鈣鈦礦材料也被稱為三維鈣鈦礦，其晶體結(jié)構(gòu)如圖2-1所示�？臻g六面體的八個(gè)頂角為A所占據(jù)，通常為有機(jī)陽(yáng)離子基團(tuán)或無(wú)機(jī)金屬陽(yáng)離子，如甲胺（CH3NH3+，MA)、甲脒（HC(NH2)2+，F(xiàn)A）、銫離子（Cs+）等；B是位于立方體的體心處的金屬陽(yáng)離子，一般為鉛離子（Pb2+）與錫離子（Sn2+），鉛基鈣鈦礦穩(wěn)定性更好，鉛基器件的效率也更高，但是鉛基鈣鈦礦也存在毒性較高這一缺陷；處于六個(gè)面心處的X為鹵素陰離子，通常為氯離子（Cl-）、溴離子（Br-）及碘離子（I-）[69]。圖2-1三維鈣鈦礦材料的晶體結(jié)構(gòu)二維鈣鈦礦材料于1991年由Calabrese等人所制備出[70]。之所以稱之為二維鈣鈦礦是因?yàn)殚L(zhǎng)鏈有機(jī)胺會(huì)將三維鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)框架切割開(kāi)來(lái)從而形成一段段小的八面體無(wú)機(jī)層，同時(shí)長(zhǎng)鏈有機(jī)胺會(huì)部分替代（或全部替代）三維鈣鈦礦中的A離子，在空間上會(huì)與分割開(kāi)的無(wú)機(jī)層之間相互交替存在，從而形成了低維結(jié)構(gòu)。按照切割晶向的不同，分為<100>、<110>、<111>三種類型[71]。其中<100>晶向的二維鈣鈦礦材料是在光電器件應(yīng)用最為廣泛的，這種結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦材料稱為Ruddlesden-Popper（R-P）鈣鈦礦[64]。其結(jié)構(gòu)通式為（RNH3）2An-1MnX3n+1，其中RNH3+為有機(jī)胺陽(yáng)離子基團(tuán)，如苯乙基胺（PEA+）、丁基胺（BA+）、聚乙烯亞胺（PEI+）與乙二胺（EDA＋）等，A、M、X分別對(duì)應(yīng)于三維鈣鈦礦中的A、B、X。ｎ為整數(shù)，為二維鈣鈦礦的層數(shù)。由圖2-2可以

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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