本文關(guān)鍵詞：高性能鈷基氫氧化物電極材料及氫氧化鈷—活性炭非對稱式超級電容器的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：化石燃料的急劇消耗、全球人口的不斷增長以及加劇惡化的環(huán)境等一系列問題加速了人們對于高能量密度、高功率密度和超長循環(huán)使用壽命的能源儲存和轉(zhuǎn)換設(shè)備的需求。其中超級電容器作為能源儲存設(shè)備具有好的功率性能,可以滿足快速充放電的需求,在最近幾年得到了廣泛的關(guān)注。但是在實(shí)際的應(yīng)用中受到能量密度低的限制,因此提高超級電容器能量密度是研究人員主要關(guān)注的一個(gè)課題。在此背景下,非對稱式超級電容器由于具有比對稱式結(jié)構(gòu)更大的電位窗口,可以在不犧牲功率密度的前提下,得到更大能量密度的特點(diǎn)得到了大量的研究�；诖它c(diǎn)考慮,我們通過電沉積法制備得到氫氧化鈷電極材料,組裝了Co(OH)_2|KOH|AC非對稱式超級電容器,在1A/g下,能量密度最大可以達(dá)到27.7Wh/kg。雖然我們制備的非對稱式超級電容器相對于商業(yè)碳基雙電層電容器(10Wh/kg)能量密度具有較大的提升,但是仍舊不能滿足實(shí)際的需求,因此我們需要繼續(xù)改進(jìn)實(shí)驗(yàn)方案來進(jìn)一步提高超級電容器的能量密度。眾所周知,電極材料和電解液作為超級電容器的主要組成部分,是其性能的主要影響因素。對于電解液,在早期的研究工作中,人們的關(guān)注點(diǎn)主要放在提高電壓窗口方面,而最近幾年,研究人員又提出在電解液中加入氧化還原物質(zhì)可以提供額外的贗電容,從而大幅度提高超級電容器的能量密度。但是相關(guān)的文獻(xiàn)報(bào)道主要集中于加入單一的氧化還原物質(zhì),往往只能針對一個(gè)電極比電容提高效果顯著。因此,基于得到高能量密度Co(OH)_2-AC非對稱式超級電容器的目的,我們通過使用離子交換隔膜,在正負(fù)電極室電解液中分別加入不同的氧化還原物質(zhì),同時(shí)提高正負(fù)電極的電荷存儲能力。具體的實(shí)驗(yàn)中我們組裝了Co(OH)_2|KOH+K_3Fe(CN)_6|KOH+PPD|AC新型非對稱式超級電容器,在1A/g下其能量密度可以達(dá)到72.6Wh/kg,是同樣條件下KOH電解液體系中能量密度的(25Wh/kg)2.9倍,即加入K_3Fe(CN)_6和PPD達(dá)到了提高超級電容器能量密度的目的。但是在循環(huán)穩(wěn)定性測試中,循環(huán)充放電5000次后能量密度的剩余量僅為初始的44.1%,能量密度大量降低可能與對苯二胺的膜透過性及在空氣中的易氧化性有關(guān)。針對這種現(xiàn)象,我們利用Fe(CN)64-陰離子不通過膜,并且可以在負(fù)電極發(fā)生氧化還原反應(yīng)的特點(diǎn),在負(fù)極電解液中加入K_4Fe(CN)_6取代PPD,組裝成Co(OH)_2|KOH+K_3Fe(CN)_6|KOH+K_4Fe(CN)_6|AC非對稱式超級電容器,循環(huán)充放電5000次后能量密度剩余74.2%,穩(wěn)定性有顯著地提高,同時(shí)得到的能量密度為54.6Wh/kg,高于氫氧化鉀體系,但是低于對苯二胺體系,說明了不同的氧化還原電解液體系各有優(yōu)缺點(diǎn)�？傊�,加入氧化還原活性物質(zhì)可以作為我們提高能量密度的一種有效手段。此外,我們還可以通過改進(jìn)電極材料的方法來提高超級電容器的能量密度。在電極材料的研究方面,人們已提出了合成復(fù)合電極材料、對基底材料進(jìn)行表面改性等多個(gè)方法來提高電極材料的電化學(xué)性能。根據(jù)這個(gè)研究思路,在本論文中,我們具體進(jìn)行了以下的實(shí)驗(yàn)來提高上文中制備的氫氧化鈷電極的比電容和循環(huán)穩(wěn)定性:i)采用酸刻蝕碳紙基底材料,增大其比表面積和表面潤濕性,在刻蝕20min的條件下,氫氧化鈷電極在4A/g下,比電容可以達(dá)到1491F/g,遠(yuǎn)高于未經(jīng)過刻蝕的電極材料(648F/g);ii)利用鈷和鎳自身氧化還原電位的不同、Al對α-Co(OH)_2相結(jié)構(gòu)具有穩(wěn)定作用及沉積過程中不同金屬元素相互間的協(xié)同效應(yīng),我們摻雜Al和Ni,合成了鈷-鋁氫氧化物和鈷-鎳-鋁三元?dú)溲趸�。摻雜鋁后電極材料的循環(huán)穩(wěn)定性具有明顯地提高,鈷-鋁氫氧化物在8A/g下循環(huán)充放電1000次后其比電容剩余量為90.9%,高于純氫氧化鈷電極(80%)。而鈷-鎳-鋁三元?dú)溲趸锏谋入娙菹鄬τ跉溲趸�、�?鋁氫氧化物電極具有大幅度提升,在4A/g下比電容可以高達(dá)2829F/g�？傊�,我們實(shí)現(xiàn)了得到高性能電極材料的目的,為我們制備出高能量密度超級電容器提供了更大的可能性。
【關(guān)鍵詞】：氫氧化鈷 非對稱式超級電容器 氧化還原型電解質(zhì) 刻蝕碳紙 摻雜Al和Ni
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM53
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 緒論12-27
• 1.1 超級電容器的分類和原理13-15
• 1.2 超級電容器的結(jié)構(gòu)和組成15-20
• 1.2.1 電極材料16-18
• 1.2.2 電解液18-20
• 1.3 超級電容器的電化學(xué)性能指標(biāo)20-22
• 1.4 非對稱式超級電容器的研究現(xiàn)狀22-23
• 1.5 鈷基氫氧化物電極材料的研究現(xiàn)狀23-25
• 1.6 選題依據(jù)和研究內(nèi)容25-27
• 第2章 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及測試方法27-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑27
• 2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備27-28
• 2.2 電極材料和電解液的制備28-29
• 2.2.1 基底碳紙的預(yù)處理和表面刻蝕28
• 2.2.2 氫氧化鈷電極和Ni,Al摻雜多元?dú)溲趸镫姌O的制備28-29
• 2.2.3活性炭負(fù)極材料的制備29
• 2.3 電極材料的結(jié)構(gòu)形貌表征29
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡 （SEM）29
• 2.3.2 X射線衍射分析（XRD）29
• 2.4 電極材料的電化學(xué)性能測試29-31
• 2.4.1 循環(huán)伏安法29-30
• 2.4.2 恒電流充放電30
• 2.4.3 電化學(xué)阻抗測試30-31
• 第3章 非對稱式超級電容器在不同電解質(zhì)體系下的性能研究31-58
• 3.1 前言31-32
• 3.2 電極材料及電解液的制備32-33
• 3.2.1 電極材料的制備32
• 3.2.2 電解液的制備32
• 3.2.3 超級電容器的組裝32-33
• 3.3 結(jié)果和討論33-56
• 3.3.1 電極的結(jié)構(gòu)與形貌表征33-37
• 3.3.2 Co(OH)_2|KOH|AC非對稱式超級電容器的電化學(xué)性能測試37-43
• 3.3.3 電解液中加入氧化還原物質(zhì)的非對稱式超級電容器的電化學(xué)性能測試43-56
• 3.4 本章小結(jié)56-58
• 第4章 鈷基氫氧化物電極材料的電化學(xué)性能研究58-73
• 4.1 引言58-59
• 4.2 電極材料的制備59
• 4.2.1 刻蝕碳紙基底的制備59
• 4.2.2 刻蝕碳紙/氫氧化鈷電極的制備59
• 4.2.3 刻蝕碳紙/鈷-鋁二元?dú)溲趸镫姌O的制備59
• 4.2.4 刻蝕碳紙/鈷-鎳-鋁三元?dú)溲趸镫姌O的制備59
• 4.3 結(jié)果和討論59-72
• 4.3.1 電極的結(jié)構(gòu)與形貌表征59-64
• 4.3.2 刻蝕碳紙基底材料對電極材料電化學(xué)性能的影響64-68
• 4.3.3 摻雜Al對電極材料電化學(xué)性能的影響68-70
• 4.3.4 摻雜Ni對電極材料電化學(xué)性能的影響70-72
• 4.4 小結(jié)72-73
• 第5章 全文總結(jié)73-75
• 參考文獻(xiàn)75-83
• 致謝83

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