自模板法制備介觀鈀基復(fù)合催化劑及其對醇類電催化氧化研究
發(fā)布時(shí)間：2021-06-11 15:18
能源的緊缺以及環(huán)境的惡化導(dǎo)致人們對于各種清潔能源的探索和研究。直接醇類燃料電池（DAFCs）由于其高能量密度、來源廣泛、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),逐漸的得到了人們的青睞。然而其陽極催化劑金屬鉑（Pt）由于含量稀少、價(jià)格昂貴、易中毒等缺點(diǎn)阻礙了DAFCs的發(fā)展。因此面對這種情況,如何制備出催化性能好、價(jià)格低廉的催化劑是解決問題的關(guān)鍵。由于在堿性介質(zhì)中,金屬鈀（Pd）具有與Pt相似的高催化性能,大量研究者著手合成了高效的Pd基催化劑。本文從降低催化劑成本,提高催化劑的催化活性、耐久性和抗毒化性能等方面考慮,制備出了三種不同類型的Pd基催化劑。并且我們考察了其在堿性介質(zhì)中對于甲醇、乙醇的電催化性能,考察了其電催化機(jī)理。具體工作內(nèi)容包括以下三個(gè)方面:（1）我們利用銳鈦礦型TiO2作載體,由于其與金屬粒子表面的電勢不同,可以吸附中空AgPd合金粒子,完成對于金屬粒子的負(fù)載。TiO2作為一種親水性氧化物,可以很好的吸附溶液中的羥基（-OH）,有效的去除一氧化碳等毒化中間體,提高催化劑的抗毒化性能。另外TiO2可以修飾金屬...
【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市
【文章頁數(shù)】：62 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
堿性直接醇類（以甲醇為例）燃料電池的結(jié)構(gòu)示意圖
上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第三章TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑的合成及其在燃料電池中的應(yīng)用153.2TiO2負(fù)載中空AgPd合金（AgPd/TiO2）催化劑的合成將0.01g的TiO2于1mL水中，超聲分散均勻備用。在80℃水浴條件下，將5mL的H2O和5mL的無水乙醇和0.01M的AgNO3200μL于25mL燒杯中攪拌均勻。再加入0.01M的AA600μL于燒杯中反應(yīng)10分鐘，繼續(xù)保持水浴條件，加入0.01M的Na2PdCl4200μL反應(yīng)1h，再加入150μL的TiO2分散液反應(yīng)半小時(shí)后冷卻至室溫，并在離心速度為6000rpm下離心5分鐘，除去上清液，離心洗滌重復(fù)2-3次，將產(chǎn)物分散于5mL超純水中，記為AgPd/150TiO2。作為對照，采用相同步驟合成了不同TiO2加入量（50μL、100μL、200μL）的AgPd/TiO2催化劑，分別記為AgPd/50TiO2，AgPd/100TiO2和AgPd/200TiO2，其他實(shí)驗(yàn)步驟完全相同。3.3結(jié)果與討論3.3.1AgPd/TiO2催化劑的制備過程圖3-1TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑(AgPd/TiO2)的合成路線示意圖圖3-1為TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑的合成過程示意圖。于燒杯中加入AgNO3后與強(qiáng)還原劑AA發(fā)生氧化還原反應(yīng)快速生成Ag納米粒子。由于新制的Ag粒子能夠作為相比于PdCl4-的還原劑，因此隨著Na2PdCl4的加入，Ag球中的Ag原子會逐漸被消耗，Pd粒子逐漸生成，且生成的Ag+和部分PdCl4-也會被過量的AA還原，最終形成AgPd中空納米球。將調(diào)整pH后的TiO2分散液加入溶液中后，在靜電吸附作用下，中空AgPd納米球會吸附在TiO2上。待反應(yīng)完成后，經(jīng)過一系列的離心洗滌步驟，最終形成TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑。
第三章TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑及其在燃料電池中的應(yīng)用上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文163.3.2AgPd/TiO2催化劑的形貌表征圖3-2AgPd分散液、調(diào)節(jié)pH后的TiO2分散液和催化劑AgPd/TiO2分散液的Zeta電位我們采用電位儀對于不同組分溶液的Zeta電位進(jìn)行測定，測定結(jié)果如圖3-2所示。將TiO2分散于水溶液中時(shí)，通過加入稀鹽酸使溶液呈酸性且?guī)д姡浞稚⒁旱腪eta電位為12.8mV，而AgPd粒子溶液帶負(fù)電。在加入已調(diào)節(jié)pH的帶正電荷的TiO2分散液后，通過靜電吸附作用，TiO2會快速吸附AgPd粒子，這有利于載體對于金屬離子的負(fù)載，完成催化劑的合成。圖3-3(A)(B)AgPd的TEM圖；(C)AgPd的SAED譜圖；(D)AgPd的HR-TEM圖
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]燃料電池的發(fā)展與應(yīng)用[J]. 常雪嵩,周瑤,田萌,李連豹,韋虹,李雙清,李軍,王瑞平. 小型內(nèi)燃機(jī)與車輛技術(shù). 2019(03)
[2]燃料電池的發(fā)展與應(yīng)用[J]. 李佳佳. 新材料產(chǎn)業(yè). 2018(05)
[3]直接乙醇燃料電池研究進(jìn)展[J]. 盧浩滋,楊映,謝勇,余剛. 湖南工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào). 2017(06)
[4]燃料電池的發(fā)展現(xiàn)狀與未來方向研究[J]. 管慶朋. 河南科技. 2018(01)
[5]新型燃料電池的認(rèn)識與研究[J]. 覃蘭艷. 中學(xué)生數(shù)理化(教與學(xué)). 2017(09)
[6]淺析燃料電池[J]. 楊莉婷,馮立綱,張久俊. 自然雜志. 2017(04)
[7]直接甲醇燃料電池研究現(xiàn)狀[J]. 祝明威,楊沐華,王財(cái),申東輝. 廣東化工. 2016(19)
[8]燃料電池的分類及應(yīng)用[J]. 張西子. 科技致富向?qū)? 2012(23)
[9]直接甲醇燃料電池關(guān)鍵材料與技術(shù)[J]. 王新東,謝曉峰,王萌,劉桂成,苗睿瑛,王一拓,閻群. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(Z1)
[10]直接甲醇燃料電池[J]. 張瑜. 應(yīng)用化工. 2009(05)
博士論文
[1]堿性直接醇類燃料電池Pd基陽極催化劑的制備及性能研究[D]. 譚強(qiáng).哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[2]直接乙醇燃料電池新型陽極催化劑的研究[D]. 張新衛(wèi).北京交通大學(xué) 2011
碩士論文
[1]直接甲醇燃料電池（DMFC）陽極催化材料的研究[D]. 趙科良.西安科技大學(xué) 2008
[2]直接甲醇燃料電池催化劑一氧化碳“中毒”的理論研究[D]. 麻博遠(yuǎn).江西師范大學(xué) 2003
本文編號：3224780
【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市
【文章頁數(shù)】：62 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
堿性直接醇類（以甲醇為例）燃料電池的結(jié)構(gòu)示意圖
上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第三章TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑的合成及其在燃料電池中的應(yīng)用153.2TiO2負(fù)載中空AgPd合金（AgPd/TiO2）催化劑的合成將0.01g的TiO2于1mL水中，超聲分散均勻備用。在80℃水浴條件下，將5mL的H2O和5mL的無水乙醇和0.01M的AgNO3200μL于25mL燒杯中攪拌均勻。再加入0.01M的AA600μL于燒杯中反應(yīng)10分鐘，繼續(xù)保持水浴條件，加入0.01M的Na2PdCl4200μL反應(yīng)1h，再加入150μL的TiO2分散液反應(yīng)半小時(shí)后冷卻至室溫，并在離心速度為6000rpm下離心5分鐘，除去上清液，離心洗滌重復(fù)2-3次，將產(chǎn)物分散于5mL超純水中，記為AgPd/150TiO2。作為對照，采用相同步驟合成了不同TiO2加入量（50μL、100μL、200μL）的AgPd/TiO2催化劑，分別記為AgPd/50TiO2，AgPd/100TiO2和AgPd/200TiO2，其他實(shí)驗(yàn)步驟完全相同。3.3結(jié)果與討論3.3.1AgPd/TiO2催化劑的制備過程圖3-1TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑(AgPd/TiO2)的合成路線示意圖圖3-1為TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑的合成過程示意圖。于燒杯中加入AgNO3后與強(qiáng)還原劑AA發(fā)生氧化還原反應(yīng)快速生成Ag納米粒子。由于新制的Ag粒子能夠作為相比于PdCl4-的還原劑，因此隨著Na2PdCl4的加入，Ag球中的Ag原子會逐漸被消耗，Pd粒子逐漸生成，且生成的Ag+和部分PdCl4-也會被過量的AA還原，最終形成AgPd中空納米球。將調(diào)整pH后的TiO2分散液加入溶液中后，在靜電吸附作用下，中空AgPd納米球會吸附在TiO2上。待反應(yīng)完成后，經(jīng)過一系列的離心洗滌步驟，最終形成TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑。
第三章TiO2負(fù)載中空AgPd合金催化劑及其在燃料電池中的應(yīng)用上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文163.3.2AgPd/TiO2催化劑的形貌表征圖3-2AgPd分散液、調(diào)節(jié)pH后的TiO2分散液和催化劑AgPd/TiO2分散液的Zeta電位我們采用電位儀對于不同組分溶液的Zeta電位進(jìn)行測定，測定結(jié)果如圖3-2所示。將TiO2分散于水溶液中時(shí)，通過加入稀鹽酸使溶液呈酸性且?guī)д姡浞稚⒁旱腪eta電位為12.8mV，而AgPd粒子溶液帶負(fù)電。在加入已調(diào)節(jié)pH的帶正電荷的TiO2分散液后，通過靜電吸附作用，TiO2會快速吸附AgPd粒子，這有利于載體對于金屬離子的負(fù)載，完成催化劑的合成。圖3-3(A)(B)AgPd的TEM圖；(C)AgPd的SAED譜圖；(D)AgPd的HR-TEM圖
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]燃料電池的發(fā)展與應(yīng)用[J]. 李佳佳. 新材料產(chǎn)業(yè). 2018(05)
[3]直接乙醇燃料電池研究進(jìn)展[J]. 盧浩滋,楊映,謝勇,余剛. 湖南工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào). 2017(06)
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[5]新型燃料電池的認(rèn)識與研究[J]. 覃蘭艷. 中學(xué)生數(shù)理化(教與學(xué)). 2017(09)
[6]淺析燃料電池[J]. 楊莉婷,馮立綱,張久俊. 自然雜志. 2017(04)
[7]直接甲醇燃料電池研究現(xiàn)狀[J]. 祝明威,楊沐華,王財(cái),申東輝. 廣東化工. 2016(19)
[8]燃料電池的分類及應(yīng)用[J]. 張西子. 科技致富向?qū)? 2012(23)
[9]直接甲醇燃料電池關(guān)鍵材料與技術(shù)[J]. 王新東,謝曉峰,王萌,劉桂成,苗睿瑛,王一拓,閻群. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(Z1)
[10]直接甲醇燃料電池[J]. 張瑜. 應(yīng)用化工. 2009(05)
博士論文
[1]堿性直接醇類燃料電池Pd基陽極催化劑的制備及性能研究[D]. 譚強(qiáng).哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2014
[2]直接乙醇燃料電池新型陽極催化劑的研究[D]. 張新衛(wèi).北京交通大學(xué) 2011
碩士論文
[1]直接甲醇燃料電池（DMFC）陽極催化材料的研究[D]. 趙科良.西安科技大學(xué) 2008
[2]直接甲醇燃料電池催化劑一氧化碳“中毒”的理論研究[D]. 麻博遠(yuǎn).江西師范大學(xué) 2003
本文編號：3224780
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