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鉑族金屬催化CO氧化反應(yīng)速率變化的非線性分析與控制

發(fā)布時(shí)間:2021-04-21 11:21
  一氧化碳(CO)催化氧化反應(yīng)是化工和能源領(lǐng)域所涉及的一個(gè)重要反應(yīng),并且在軍事、環(huán)保、安全等領(lǐng)域的應(yīng)用也非常廣闊,是幾十年來(lái)基礎(chǔ)研究的熱點(diǎn)之一,其中以鉑族金屬充當(dāng)催化劑進(jìn)行催化氧化的情況較為常見(jiàn)。燃料電池在線制氫過(guò)程中,對(duì)于高耐CO的釕鉑合金電極,要求將CO的含量控制在100ppm以內(nèi);對(duì)于鉑基電極,CO的含量甚至需要控制在10ppm以內(nèi)。但實(shí)際在線制氫過(guò)程中伴隨生成的CO含量通常為數(shù)千ppm,這就需要對(duì)CO催化氧化反應(yīng)的速率進(jìn)行調(diào)控,以去除盡可能多的CO和盡可能少的H2。具體方式是通過(guò)反饋控制來(lái)改變反應(yīng)組分?jǐn)?shù)、溫度等參數(shù)值,進(jìn)而保證化學(xué)反應(yīng)的高效進(jìn)行。如何解決CO催化氧化反應(yīng)過(guò)程的雙穩(wěn)定性、突變和遲滯等本質(zhì)非線性屬性造成的穩(wěn)定性控制問(wèn)題?這是一個(gè)亟待解決,并具有重要工程意義的問(wèn)題。本文以拓?fù)鋵W(xué)角度考察鉑族金屬催化CO氧化反應(yīng)速率突變邊界的宏觀幾何性質(zhì)為切入點(diǎn),通過(guò)理論上得出的CO催化氧化反應(yīng)過(guò)程所遵循的拓?fù)鋵W(xué)規(guī)律,初步分析了造成CO催化氧化反應(yīng)速率發(fā)生巨大變化的突變和遲滯現(xiàn)象,并從函數(shù)分類的角度對(duì)這些現(xiàn)象進(jìn)行分類,在這種整體分析框架的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步開(kāi)展了控制策略的研究。此外,本文從物理... 

【文章來(lái)源】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:134 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題來(lái)源和研究背景
    1.2 研究的意義及面臨的問(wèn)題
        1.2.1 CO催化氧化反應(yīng)速率調(diào)控的必要性和調(diào)控自由度
        1.2.2 CO催化氧化反應(yīng)速率變化的雙穩(wěn)定性、突變和遲滯效應(yīng)及調(diào)控中存在的問(wèn)題
    1.3 科學(xué)問(wèn)題的抽象
        1.3.1 CO催化氧化反應(yīng)速率突變邊界研究的奇異性理論
        1.3.2 CO氧化反應(yīng)速率突變、遲滯現(xiàn)象分類問(wèn)題研究的離散數(shù)學(xué)理論
        1.3.3 CO氧化反應(yīng)速率突變控制問(wèn)題研究的混雜系統(tǒng)理論
    1.4 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.4.1 CO催化氧化反應(yīng)過(guò)程的雙穩(wěn)定性、突變和遲滯問(wèn)題研究
        1.4.2 CO催化氧化反應(yīng)的催化機(jī)理研究
        1.4.3 CO催化氧化的影響因素研究
        1.4.4 非線性分析方法研究
    1.5 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀的綜合分析及本文研究的定位
    1.6 本文主要研究?jī)?nèi)容
第2章 基于數(shù)據(jù)的鉑族金屬催化CO氧化反應(yīng)速率突變邊界建模的拓?fù)鋵W(xué)方法
    2.1 引言
    2.2 CO催化氧化反應(yīng)機(jī)理
    2.3 CO催化氧化反應(yīng)的本質(zhì)非線性現(xiàn)象及建模問(wèn)題
        2.3.1 CO催化氧化反應(yīng)速率變化的雙穩(wěn)定性、突變和遲滯現(xiàn)象
        2.3.2 CO催化氧化反應(yīng)速率突變邊界的建模問(wèn)題
        2.3.3 CO催化氧化反應(yīng)突變邊界的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
    2.4 基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的CO催化氧化反應(yīng)的突變邊界拓?fù)鋵W(xué)建模
        2.4.1 提出確定模型結(jié)構(gòu)的拓?fù)鋵W(xué)方法
        2.4.2 基于拓?fù)鋵W(xué)模型結(jié)構(gòu)的統(tǒng)計(jì)建模方法
    2.5 本章小結(jié)
第3章 鉑族金屬催化CO氧化反應(yīng)速率突變準(zhǔn)則的解析分析
    3.1 引言
    3.2 CO催化氧化反應(yīng)的機(jī)理模型與特性計(jì)算
        3.2.1 CO催化氧化反應(yīng)的機(jī)理模型
        3.2.2 CO催化氧化反應(yīng)的特性分析
    3.3 CO催化氧化反應(yīng)速率突變準(zhǔn)則的解析推導(dǎo)
        3.3.1 前期基于機(jī)理模型的拓?fù)鋵W(xué)模型推導(dǎo)
        3.3.2 突變準(zhǔn)則解析表達(dá)式的推導(dǎo)
    3.4 CO催化氧化反應(yīng)速率突變、遲滯行為的分析
    3.5 本章小結(jié)
第4章 基于邏輯運(yùn)算的鉑族金屬催化CO氧化反應(yīng)速率突變、遲滯現(xiàn)象的總體分類
    4.1 引言
    4.2 非線性系統(tǒng)突變、遲滯現(xiàn)象分類的數(shù)學(xué)方法
        4.2.1 突變、遲滯行為變化中的相似性
        4.2.2 幾何相似性的離散數(shù)學(xué)表征
        4.2.3 分類方法
    4.3 CO催化氧化反應(yīng)速率突變、遲滯現(xiàn)象的總體分類
    4.4 CO催化氧化反應(yīng)速率突變、遲滯現(xiàn)象分類結(jié)果的仿真驗(yàn)證
    4.5 CO催化氧化反應(yīng)速率突變、遲滯現(xiàn)象分類結(jié)果的物理化學(xué)機(jī)理分析
        4.5.1 結(jié)合突變邊界臨界準(zhǔn)則的突變、遲滯現(xiàn)象分類結(jié)果分析
        4.5.2 各種突變、遲滯現(xiàn)象產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性機(jī)理
    4.6 本章小結(jié)
第5章 CO催化氧化反應(yīng)過(guò)程的切換控制策略與平滑切換方法
    5.1 引言
    5.2 CO催化氧化反應(yīng)本質(zhì)非線性效應(yīng)對(duì)控制系統(tǒng)的影響
    5.3 引入混雜系統(tǒng)切換控制的控制策略
    5.4 CO催化氧化反應(yīng)速率的切換控制策略
        5.4.1 基于Min/Max規(guī)則的切換策略
        5.4.2 基于積分初值重置的平滑切換技術(shù)
    5.5 控制系統(tǒng)仿真結(jié)果
    5.6 本章小結(jié)
結(jié)論
創(chuàng)新點(diǎn)
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[3]鉑族金屬氧化過(guò)程中的簇發(fā)振蕩及其誘發(fā)機(jī)理[J]. 李向紅,畢勤勝.  物理學(xué)報(bào). 2012(02)
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[6]高維非線性動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)降維方法的若干進(jìn)展[J]. 于海,陳予恕.  力學(xué)進(jìn)展. 2009(02)

博士論文
[1]CuO-CeO2納米催化劑界面結(jié)構(gòu)調(diào)控及其CO選擇性氧化性能研究[D]. 郭曉琳.浙江大學(xué) 2019
[2]超燃沖壓發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒模態(tài)轉(zhuǎn)換及其控制方法研究[D]. 曹瑞峰.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[3]切換系統(tǒng)的反饋設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化[D]. 彭宇平.華南理工大學(xué) 2010

碩士論文
[1]射流等離子體作用下火焰特性及穩(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)研究[D]. 羅昌金.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2010



本文編號(hào):3151667

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