鈮基催化劑的合成及其低溫選擇催化還原NO的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-12 13:15
燃煤電廠排放的氮氧化物(NOX)是當(dāng)前主要的大氣污染物之一,NH3-SCR技術(shù)被認(rèn)為是最佳的降低NOX排放量技術(shù)。其中V2O5-WO3/TiO2是應(yīng)用最廣泛的商業(yè)催化劑。但是,商業(yè)V基催化劑在工業(yè)應(yīng)用過(guò)程中暴露出一些問(wèn)題,例如低溫活性較差,工作溫度范圍較窄(300400℃)。因此,開(kāi)發(fā)高效、環(huán)保的無(wú)V體系脫硝催化劑是當(dāng)前研究的一個(gè)熱點(diǎn)方向。Nb元素因其與V同族,具有與V相似的性質(zhì),毒性弱于V,且具有獨(dú)特的酸性而廣泛用于NH3-SCR反應(yīng)。現(xiàn)有的研究大多將Nb作為助劑摻雜到催化劑中,而在NH3體系中以Nb為活性組分的NH3-SCR催化劑是否還會(huì)具有優(yōu)異的低溫催化活性?因此,本文針對(duì)商業(yè)催化劑低溫活性差、操作溫度窗口窄的問(wèn)題,通過(guò)設(shè)計(jì)和合成新型高效Nb基催化劑,旨在提高催化劑的低溫活性和擴(kuò)寬催化劑的操作溫度窗口。本文圍繞以Nb為活性組分,TiO
【文章來(lái)源】: 余海杰 重慶理工大學(xué)
【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
催化劑SCR性能檢測(cè)裝置
重慶理工大學(xué)碩士學(xué)位論文263.2結(jié)果與討論3.2.1不同配方的Nb基催化劑對(duì)其N(xiāo)H3-SCR性能的影響3.2.1.1不同活性組分Nb含量對(duì)其N(xiāo)H3-SCR性能的影響為考察不同單活性組分的含量對(duì)Nb/TiO2催化劑脫硝性能的影響,以確定活性組分最佳含量,對(duì)Nb/TiO2催化劑進(jìn)行了以下探究。圖3.1為Nb/TiO2催化劑在150~500℃內(nèi)的NO轉(zhuǎn)化率曲線。Nb/TiO2催化劑的脫硝規(guī)律隨著含量不同差異顯著。隨著Nb2O5負(fù)載量的增加,Nb/TiO2催化劑的操作溫度窗口(NO轉(zhuǎn)化率高于80%的溫度范圍)呈現(xiàn)向低溫區(qū)域拓寬趨勢(shì);當(dāng)Nb2O5的負(fù)載量不高于10%時(shí),Nb/TiO2催化劑在中高溫段的活性隨著負(fù)載量的提高而提高,當(dāng)Nb2O5的負(fù)載量為10%時(shí),在500℃時(shí)達(dá)到最高NO轉(zhuǎn)化率86%,操作溫度窗口為T(mén)80=395~500℃;當(dāng)Nb2O5負(fù)載量高于10%后,Nb/TiO2催化劑的低溫活性顯著提高,操作溫度窗口變寬,與10%Nb/TiO2催化劑相比,15%Nb/TiO2催化劑在150~400℃內(nèi),NO轉(zhuǎn)化率明顯提升,尤其是在350℃,NO轉(zhuǎn)化率提高10%;但隨著溫度升高,Nb/TiO2催化劑的脫硝活性逐漸降低,可能是由于Nb含量過(guò)高,導(dǎo)致催化劑發(fā)生部分團(tuán)聚,阻塞了催化劑的活性位,從而降低了催化劑的脫硝活性。因此,依據(jù)NO轉(zhuǎn)化率曲線規(guī)律可知,Nb的最佳負(fù)載量為10%。因此,本文選擇以Nb為活性組分,其負(fù)載量為10%,進(jìn)一步優(yōu)化催化劑配方。圖3.1不同活性組分含量的Nb/TiO2催化劑的NO轉(zhuǎn)化率Figure.3.1NOconversionoverNb/TiO2catalystwithdifferentactivecomponentcontents
3、Nb-Fe-Ce/TiO2催化劑NH3-SCR研究273.2.1.2不同金屬摻雜對(duì)Nb基催化劑NH3-SCR性能的影響基于上述活性組分含量的優(yōu)化,在后續(xù)研究中均以10%Nb/TiO2為基礎(chǔ),進(jìn)一步探究Fe、Cu、Zr(硝酸鋯)、Zr(硝酸氧鋯)、La、Ce、W、Co和In助劑摻雜對(duì)10Nb/TiO2催化劑NH3-SCR性能的影響,其助劑脫硝性能評(píng)價(jià)結(jié)果如圖3.2所示。圖3.2為Fe、Cu、Zr(硝酸鋯)、Zr(硝酸氧鋯)、La、Ce、W、Co和In助劑摻雜的10%Nb/TiO2催化劑在150~500℃內(nèi)NO轉(zhuǎn)化率曲線。從圖3.2能夠看出,F(xiàn)e、Cu、Ce的引入能有效提高10%Nb/TiO2催化劑的低溫活性;Zr(硝酸鋯)、W、La的引入能提高10%Nb/TiO2催化劑的高溫穩(wěn)定性;而助劑In的引入對(duì)10%Nb/TiO2催化劑的催化活性無(wú)顯著影響;Co、Zr(硝酸氧鋯)的摻雜會(huì)抑制10%Nb/TiO2催化劑的催化活性。圖3.2不同金屬摻雜對(duì)10%Nb/TiO2脫硝性能的影響Figure.3.2EffectofdifferentmetaldopingontheNH3-SCRperformanceover10%Nb/TiO2
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]類水滑石衍生金屬混合氧化物在汽車(chē)尾氣NOx存儲(chǔ)/還原催化劑中的應(yīng)用[J]. 王強(qiáng),薛天山,楊若研,高艷珊. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2017(03)
[2]鈰改性鈦基層柱粘土負(fù)載錳催化劑上低溫NH3選擇性催化還原NO(英文)[J]. 沈伯雄,姚燕,馬宏卿,劉亭. 催化學(xué)報(bào). 2011(12)
本文編號(hào):2972918
【文章來(lái)源】: 余海杰 重慶理工大學(xué)
【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
催化劑SCR性能檢測(cè)裝置
重慶理工大學(xué)碩士學(xué)位論文263.2結(jié)果與討論3.2.1不同配方的Nb基催化劑對(duì)其N(xiāo)H3-SCR性能的影響3.2.1.1不同活性組分Nb含量對(duì)其N(xiāo)H3-SCR性能的影響為考察不同單活性組分的含量對(duì)Nb/TiO2催化劑脫硝性能的影響,以確定活性組分最佳含量,對(duì)Nb/TiO2催化劑進(jìn)行了以下探究。圖3.1為Nb/TiO2催化劑在150~500℃內(nèi)的NO轉(zhuǎn)化率曲線。Nb/TiO2催化劑的脫硝規(guī)律隨著含量不同差異顯著。隨著Nb2O5負(fù)載量的增加,Nb/TiO2催化劑的操作溫度窗口(NO轉(zhuǎn)化率高于80%的溫度范圍)呈現(xiàn)向低溫區(qū)域拓寬趨勢(shì);當(dāng)Nb2O5的負(fù)載量不高于10%時(shí),Nb/TiO2催化劑在中高溫段的活性隨著負(fù)載量的提高而提高,當(dāng)Nb2O5的負(fù)載量為10%時(shí),在500℃時(shí)達(dá)到最高NO轉(zhuǎn)化率86%,操作溫度窗口為T(mén)80=395~500℃;當(dāng)Nb2O5負(fù)載量高于10%后,Nb/TiO2催化劑的低溫活性顯著提高,操作溫度窗口變寬,與10%Nb/TiO2催化劑相比,15%Nb/TiO2催化劑在150~400℃內(nèi),NO轉(zhuǎn)化率明顯提升,尤其是在350℃,NO轉(zhuǎn)化率提高10%;但隨著溫度升高,Nb/TiO2催化劑的脫硝活性逐漸降低,可能是由于Nb含量過(guò)高,導(dǎo)致催化劑發(fā)生部分團(tuán)聚,阻塞了催化劑的活性位,從而降低了催化劑的脫硝活性。因此,依據(jù)NO轉(zhuǎn)化率曲線規(guī)律可知,Nb的最佳負(fù)載量為10%。因此,本文選擇以Nb為活性組分,其負(fù)載量為10%,進(jìn)一步優(yōu)化催化劑配方。圖3.1不同活性組分含量的Nb/TiO2催化劑的NO轉(zhuǎn)化率Figure.3.1NOconversionoverNb/TiO2catalystwithdifferentactivecomponentcontents
3、Nb-Fe-Ce/TiO2催化劑NH3-SCR研究273.2.1.2不同金屬摻雜對(duì)Nb基催化劑NH3-SCR性能的影響基于上述活性組分含量的優(yōu)化,在后續(xù)研究中均以10%Nb/TiO2為基礎(chǔ),進(jìn)一步探究Fe、Cu、Zr(硝酸鋯)、Zr(硝酸氧鋯)、La、Ce、W、Co和In助劑摻雜對(duì)10Nb/TiO2催化劑NH3-SCR性能的影響,其助劑脫硝性能評(píng)價(jià)結(jié)果如圖3.2所示。圖3.2為Fe、Cu、Zr(硝酸鋯)、Zr(硝酸氧鋯)、La、Ce、W、Co和In助劑摻雜的10%Nb/TiO2催化劑在150~500℃內(nèi)NO轉(zhuǎn)化率曲線。從圖3.2能夠看出,F(xiàn)e、Cu、Ce的引入能有效提高10%Nb/TiO2催化劑的低溫活性;Zr(硝酸鋯)、W、La的引入能提高10%Nb/TiO2催化劑的高溫穩(wěn)定性;而助劑In的引入對(duì)10%Nb/TiO2催化劑的催化活性無(wú)顯著影響;Co、Zr(硝酸氧鋯)的摻雜會(huì)抑制10%Nb/TiO2催化劑的催化活性。圖3.2不同金屬摻雜對(duì)10%Nb/TiO2脫硝性能的影響Figure.3.2EffectofdifferentmetaldopingontheNH3-SCRperformanceover10%Nb/TiO2
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]類水滑石衍生金屬混合氧化物在汽車(chē)尾氣NOx存儲(chǔ)/還原催化劑中的應(yīng)用[J]. 王強(qiáng),薛天山,楊若研,高艷珊. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2017(03)
[2]鈰改性鈦基層柱粘土負(fù)載錳催化劑上低溫NH3選擇性催化還原NO(英文)[J]. 沈伯雄,姚燕,馬宏卿,劉亭. 催化學(xué)報(bào). 2011(12)
本文編號(hào):2972918
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