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Ge 1–x In x Te微觀結構對熱電性能的影響

發(fā)布時間:2021-10-31 12:33
  在GeTe中摻雜In能夠引入共振能級,但其微觀結構對熱電性能的影響還不明確。本研究采用熔煉–淬火–退火并結合放電等離子體燒結(SPS)的方法制備了系列Ge1–xInxTe樣品,采用XRD、SEM、激光導熱儀和熱電性能分析系統(tǒng)(ZEM-3)對其微觀結構和熱電性能進行了研究。結果表明,隨著In元素的摻入,Ge1–xInxTe的晶胞體積減小、人字魚骨結構變小、晶界增多,導致晶格熱導率降低,獲得的最低熱導率為2.16 W·m–1·K–1。同時,摻雜In引入了共振能級,降低了載流子濃度,使塞貝克系數(shù)以及功率因子增大。當In摻雜量x為0.03時, Ge1–xInxTe在600 K時獲得最大ZT值1.15,比GeTe提升了26.4%,表明調整Ge1–xInxTe的微觀結構可以有效提升熱電性能。 

【文章來源】:無機材料學報. 2020,35(08)北大核心EISCICSCD

【文章頁數(shù)】:7 頁

【部分圖文】:

Ge 1–x In x Te微觀結構對熱電性能的影響


Ge0.97In0.03Te的EDS分析結果

斷面SEM照片,載流子,電負性,溫度


圖5(a)為Ge1–xInxTe的電導率(?)隨溫度的變化曲線。隨著溫度的升高,樣品(除x=0.10外)的?逐漸下降,這是典型的簡并半導體(重摻雜、窄帶隙)的特征[21]。同時,隨著In含量的增加,?逐漸下降,這是因為In逐漸取代了晶格中Ge的位置,使載流子濃度從1.632×1021下降到4.083×1020 cm–3(如表3所示),遷移率從35.31降低到5.521 cm2·V-1·s-1。此外,由于固溶度有限,隨著In的增加,In原子進入晶格的難度增大,?的變化趨勢逐漸趨于穩(wěn)定。當x=0.10時,Ge原子以第二相的形式析出。這是因為In的電負性(1.78)小于Ge的電負性(2.01)[26],Te優(yōu)先與In結合,Ge的空位大量減少,使載流子的濃度急劇下降[18]。x=0.10時,?隨溫度升高逐漸增大,是因為Ge第二相對載流子的輸運造成了阻礙,隨著溫度升高,第二相逐漸溶解,阻礙減弱,?增大。圖5 Ge1–xInxTe的熱電性能

XRD圖譜,XRD圖譜


圖1(a)為不同In摻雜量粉體樣品的XRD圖譜。當x=0.10時析出Ge第二相,其余樣品的衍射峰均與GeTe標準卡片(PDF47-1079,R3m)相對應,表明粉體的純度較高。為了進一步研究樣品物相結構的差異,對GeTe的特征峰(024)、(220)[21]進行局部放大,可以看出隨著In含量的增加,(220)衍射峰逐漸向低角度方向移動,而(024)衍射峰逐漸向高度角方向移動,由布拉格方程2dsinθ=nλ可知,(220)對應的晶面間距逐漸增大,(024)對應的晶面間距逐漸減小。因為In進入GeTe中占據(jù)Ge的位置,造成不同原子面發(fā)生了不同程度的畸變,產(chǎn)生了質量波動[11,13],增強了對聲子的散射作用,從而降低了晶格熱導率。為了獲得更加準確的晶格常數(shù)的變化規(guī)律,對XRD結果進行精修[22],數(shù)據(jù)如表1所示,隨著In含量的增加,晶格常數(shù)逐漸減小,造成晶胞體積減小。這是因為In的離子半徑(0.062 nm)小于Ge的離子半徑(0.073 nm)。圖1(b)為燒結后塊體樣品的XRD圖譜,可以看出仍為菱方結構的GeTe,未產(chǎn)生雜相,說明燒結過程沒有改變樣品的物相結構。2.2 XPS價態(tài)分析

【參考文獻】:
期刊論文
[1]Preparation and thermoelectric properties of Cu1.8S/CuSbS2 composites[J]. Chunmei TANG,Doudou LIANG,Hezhang LI,Kun LUO,Boping ZHANG.  Journal of Advanced Ceramics. 2019(02)
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[3]熱電發(fā)電器件與應用技術:現(xiàn)狀、挑戰(zhàn)與展望[J]. 張騏昊,柏勝強,陳立東.  無機材料學報. 2019(03)
[4]熱電材料與器件研究進展[J]. 朱鐵軍.  無機材料學報. 2019(03)



本文編號:3468142

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