MOFs納米材料在電催化領(lǐng)域可謂是方興未艾。與其他催化劑相比,MOFs納米材料具有許多優(yōu)越性,這源于:（1）MOFs晶體易方便設(shè)計并構(gòu)建;（2）MOFs晶體結(jié)構(gòu)具有開放金屬位點并含特定功能性雜原子;（3）MOFs晶體易封裝客體,其晶格易修飾;（4）在空氣或真空條件下煅燒,MOFs晶體易轉(zhuǎn)化為具有高比表面積、更多活性位點的多孔MOFs基納米材料,該材料不僅水及化學(xué)穩(wěn)定性高,在電催化反應(yīng)中,還可有效增大電解質(zhì)與電極的接觸面積,促進電荷在電解質(zhì)-電極界面的轉(zhuǎn)移,增加電催化活性;（5）構(gòu)建自支撐MOFs基納米材料直接用于電催化,可有效避免使用粘合劑導(dǎo)致的活性位點減少的缺陷,增加其活性利用率,提高其比容量。為此,本課題致力于高性價MOF基納米材料的可控制備及電催化應(yīng)用研究,研究內(nèi)容包括以下四個部分:1.Cu-MOF衍生氮化碳納米片復(fù)合材料的析氧研究。利用摻雜三聚氰胺的Cu-MOF凝膠作為前驅(qū)體,在高溫下鍛燒熱解后制備成和C、N共摻雜并且負載CuO納米顆粒的g-C₃N₄納米片復(fù)合材料。該材料析氧反應(yīng)（OER）活性優(yōu)異且能夠保持長時間穩(wěn)定。2.Ni-MOF... 

【文章來源】：濟南大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

CuO/CN-C3N4/Ni-f合成過程圖

離心分離的Cu（II）-TDPAT@MelgelSEM圖

濟南大學(xué)碩士學(xué)位論文15聚氰胺不會改變MOF骨架，但會結(jié)合到Cu（II）-MOF孔中并負載在MOF納米晶體的外表面上[59,60]。當(dāng)加熱到300℃時，在140℃看到的棒狀晶體已經(jīng)自組裝成納米片束（圖2.3c和d），而值得注意的是，在空氣中350°C下進一步氧化熱解3h會產(chǎn)生更大的納米片負載在Ni-f上，其尺寸約為1.0μm×1.0μm（圖2.3f），但是這種變化可能會降低材料比表面能。令人興奮的是，所得CuO/CN-C3N4/Ni-f材料的XRD圖譜（圖2.3e）在13.2°和27.9°處出現(xiàn)了明顯匹配的衍射峰，對應(yīng)g-C3N4的（110）和（002）晶面（JCPDSNo.87-1526）[61]，這表明在此過程中形成了g-C3N4。許多NPs均勻地負載在納米片的表面上（圖1g），而且從能量分散X射線分析光譜（EDX）獲得的元素圖譜結(jié)果顯示，所制備的CuO/CN-C3N4/Ni-f中存在Cu和O元素（圖2.5），意味著Cu（II）-MOF晶體中Cu（II）離子的原位氧化。相反，當(dāng)在相同條件下熱解不含三聚氰胺的Cu（II）-TDPATgel@/Ni-f時，僅獲得摻雜CuONPs的納米棒（圖2.6a-b），而在CuO/CN/Ni-f的XRD譜圖中g(shù)-C3N4的特征峰也未被觀察到（圖2.6c）。這些事實表明，三聚氰胺是納米片中g(shù)-C3N4的直接來源。這種由相互連接的小NP→棒狀晶體→小納米片束→大納米片的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換應(yīng)歸因于三聚氰胺和Cu（II）-MOF晶體之間的強相互作用，包括多個氫鍵和范德華力及相互之間逐漸的共熱解過程。圖2.3不同放大倍數(shù)的中間體SEM圖:Cu（II）-TDPAT@Melgel/Ni-f加熱到（a-b）140℃；（c-d）300℃；（e）CuO/CN-C3N4/Ni-f的XRD譜圖；（f-g）CuO/CN-C3N4/Ni-f的SEM圖（插圖為高分辨率的TEM圖）


本文編號：2913871