金屬納米簇具有HOMO-LUMO類型的電子躍遷、強的光吸收能力和尺寸依賴的熒光發(fā)射等光學(xué)特性,被認(rèn)為是用于制備光發(fā)射二極管的最具競爭力的顏色轉(zhuǎn)換材料之一。然而,分散的金屬簇的光色單一、熒光穩(wěn)定性差、熒光強度低,極大的限制了它們的實際應(yīng)用。受到有機分子聚集誘導(dǎo)發(fā)光理念啟發(fā),設(shè)計高度有序的金屬簇組裝體為解決以上問題提供了一種方法。在組裝之后,金屬納米簇組裝體的熒光穩(wěn)定性以及熒光強度均得到大幅度增強。并且,金屬簇組裝體的熒光光色連續(xù)可調(diào)。這一過程被稱之為自組裝誘導(dǎo)發(fā)光。在本論文中,我們利用廉價、儲量大、實用潛力更大的銅納米簇來體現(xiàn)這一理念,即緊致有序的排列可以有效的改善金屬納米簇的發(fā)光穩(wěn)定性、可調(diào)性以及強度。本論文旨在介紹二維銅納米簇自組裝結(jié)構(gòu)的合成及其發(fā)光性質(zhì),探究影響二維銅納米簇自組裝結(jié)構(gòu)組裝誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)的因素,如配體、簇間距和金屬缺陷等,并利用得到的二維銅納米簇作為顏色轉(zhuǎn)換層材料改善了發(fā)光二極管的性能。在第二章中,我們使用芳香硫醇代替烷基硫醇配體,制備了擁有強紅光發(fā)射的銅納米簇自組裝材料。芳香配體的引入能夠影響配體到金屬的電荷轉(zhuǎn)移或者配體到金屬-金屬電荷轉(zhuǎn)移過程,因此能夠調(diào)節(jié)發(fā)光顏色以及增強發(fā)光強度。通過選擇共軛能力不同的芳香包覆配體,發(fā)光顏色可以由黃色調(diào)到深紅色,熒光量子效率也增強到15.6%。全色發(fā)射的銅納米簇自組裝材料促進(jìn)了純銅簇白光光發(fā)射二極管的制備。在第三章中,我們通過調(diào)控組裝體內(nèi)部的簇間距實現(xiàn)了對銅納米簇自組裝誘導(dǎo)發(fā)光的控調(diào),獲得了從綠光到紅光的系列熒光發(fā)射。簇間距可通過控制納米簇自組裝過程中的實驗變量進(jìn)行調(diào)控,例如溶劑與配體的種類、組裝時長、溫度等。這些實驗變量影響納米簇間弱相互作用力的平衡,進(jìn)而改變組裝體內(nèi)納米簇間的距離。納米簇間距離的變化極大的影響銅簇的光物理性質(zhì),尤其是配體到銅-銅的電荷轉(zhuǎn)移,進(jìn)而可控調(diào)節(jié)光色。由于銅納米簇自組裝材料擁有強熒光、優(yōu)異的穩(wěn)定性以及光色連續(xù)可調(diào)的組裝誘導(dǎo)發(fā)光特性,被用作制備白光光發(fā)射二極管的顏色轉(zhuǎn)換層材料。在第四章中,我們巧妙地利用兩相反應(yīng)體系刻意構(gòu)造出了銅納米簇自組裝材料的表層金屬缺陷。金屬缺陷對自組裝材料的能級有顯著影響,進(jìn)而影響激子輻射躍遷動力學(xué)過程,以及表現(xiàn)出來的材料光物理性質(zhì)。進(jìn)一步研究表明表層缺陷擁有相對淺能級以及多級亞能級結(jié)構(gòu),拓寬了熒光發(fā)射的光色范圍,從藍(lán)光變化到紅光跨度高達(dá)160納米。更重要的是,通過簡單調(diào)節(jié)表層金屬缺陷與深層金屬缺陷的比例,就可以實現(xiàn)發(fā)光顏色由黃到紅的連續(xù)變化�；阢~納米簇的全色發(fā)射,我們設(shè)計構(gòu)筑了擁有不同色溫的(冷白,正白,暖白)白光發(fā)射二極管器件,驗證了在照明領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.1;O614.121
【文章目錄】：
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    第一節(jié) 熒光金屬簇的介紹
        1.1.1 熒光金屬簇的概述和優(yōu)勢
        1.1.2 金屬簇的熒光機理
        1.1.3 熒光銅簇的發(fā)展
    第二節(jié) 金屬簇的聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)
        1.2.1 聚集誘導(dǎo)熒光增強的機理
        1.2.2 引起金屬簇AIE效應(yīng)的方法
        1.2.3 金屬簇聚集誘導(dǎo)發(fā)光的研究意義
    第三節(jié) 金屬簇在發(fā)光二極管領(lǐng)域中的應(yīng)用
        1.3.1 基于金屬簇的電致發(fā)光器件
        1.3.2 基于金屬簇的光致發(fā)光器件
    第四節(jié) 本論文的設(shè)計思路與研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 芳香硫醇包覆配體構(gòu)筑紅光發(fā)射銅簇組裝體
    第一節(jié) 引言
    第二節(jié) 實驗部分
        2.2.1 實驗原料
        2.2.2 表征儀器
        2.2.3 合成方法
        2.2.4 純化處理
        2.2.5 電化學(xué)測量
        2.2.6 自組裝銅納米簇制備光發(fā)射二極管（LED）
        2.2.7 模型與模擬方法
    第三節(jié) 結(jié)果與討論
        2.3.1 紅光銅簇組裝材料的合成與表征
        2.3.2 紅光銅簇組裝材料熒光機理探究
        2.3.3 基于紅光銅簇組裝材料的LED發(fā)光器件
    第四節(jié) 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 簇間距調(diào)控的銅簇組裝誘導(dǎo)發(fā)光變色效應(yīng)
    第一節(jié) 引言
    第二節(jié) 實驗部分
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 表征儀器
        3.2.3 合成方法
        3.2.4 純化處理
        3.2.5 銅納米簇自組裝材料制備光發(fā)射二極管（LED）
        3.2.6 模型與模擬方法
    第三節(jié) 結(jié)果與討論
        3.3.1 銅簇組裝誘導(dǎo)發(fā)光材料的合成與表征
        3.3.2 銅簇組裝誘導(dǎo)發(fā)光材料熒光機理探究
        3.3.3 基于銅簇組裝誘導(dǎo)熒光材料的LED發(fā)光器件
    第四節(jié) 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 缺陷調(diào)節(jié)的組裝誘導(dǎo)發(fā)光銅簇的熒光性質(zhì)
    第一節(jié) 引言
    第二節(jié) 實驗部分
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 表征儀器
        4.2.3 合成方法
    第三節(jié) 結(jié)果與討論
        4.3.1 富含金屬缺陷的熒光銅簇組裝材料的合成與表征
        4.3.2 銅簇組裝體缺陷熒光機理探究
        4.3.3 基于銅簇缺陷發(fā)光材料的LED發(fā)光器件
    第四節(jié) 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表論文
致謝

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本文編號：2856339