手性,作為物質(zhì)中最為重要的性質(zhì)之一,已經(jīng)得到了廣泛關(guān)注。其主要原因是手性材料在化學(xué)、生物化學(xué)、藥理學(xué)、醫(yī)學(xué)等很多領(lǐng)域都扮演著重要角色。在過去的幾十年中,很多科研者致力于合成新型手性納米材料,其中,金屬納米顆粒由于具備等離子體效應(yīng)以及化學(xué)穩(wěn)定性,其手性材料備受關(guān)注。然而,金屬的毒性以及高成本卻限制了其商業(yè)化應(yīng)用。因此,制備和發(fā)展新型非金屬手性納米材料迫在眉睫。最近幾年,碳材料由于其存儲(chǔ)豐富、低毒性以及廉價(jià)而得到青睞。碳量子點(diǎn),作為尺寸小于10 nm的新型碳納米材料,具備生物兼容性、低毒性、光化學(xué)穩(wěn)定性以及強(qiáng)的熒光性質(zhì),逐漸被各界認(rèn)可。此外,石墨烯及其衍生物,作為另一種新興的碳納米材料,由于其自身優(yōu)異的磁性、熱學(xué)、機(jī)械性能以及電性質(zhì),也成為研究的熱點(diǎn)。因此,在碳點(diǎn)和石墨烯中引入手性,必將會(huì)賦予更多優(yōu)異的性能。本文制備了氮、硫共摻雜的手性碳量子點(diǎn)(L-CQDs,D-CQDs),手性碳點(diǎn)(L-CDs,D-CDs)和手性功能化的氧化石墨烯(L-GO,D-GO),對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了一系列表征,并對(duì)它們手性結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理以及催化性質(zhì)進(jìn)行了深入研究。主要內(nèi)容如下:(1)以半胱氨酸為原料,在氫氧化鈉(NaOH)的輔助下,通過水熱法一步合成L-CQDs和D-CQDs。所獲得的樣品在212和240 nm處表現(xiàn)出高對(duì)稱性的手性信號(hào),前者歸因于原材料的手性遺傳,而后者與sp~2雜化的碳平面的π-π*共軛相關(guān)。一系列實(shí)驗(yàn)證明手性CQDs的熒光與其手性沒有直接聯(lián)系。此外,手性CQDs能夠很好地電化學(xué)識(shí)別手性小分子酒石酸。(2)以半胱氨酸為原料,在NaOH的協(xié)助下,通過電解法一步合成L-CDs和D-CDs。所獲樣品在215、248和293 nm處表現(xiàn)出三個(gè)高對(duì)稱性手性峰。為了深入理解手性形成的機(jī)理,我們制備了不同電解時(shí)間的樣品,并通過紅外、拉曼、紫外-可見吸收、圓二色譜以及X射線光電子能譜對(duì)其進(jìn)行了分析。結(jié)果表明215 nm處的手性峰來源于原材料的遺傳,248 nm處的信號(hào)主要?dú)w因于sp~2雜化碳平面的π-π*共軛,而293 nm處的手性峰與S-S鍵的產(chǎn)生有關(guān)�；诹己玫氖中�、穩(wěn)定性以及生物兼容性,手性CDs第一次被證實(shí)可以選擇性調(diào)控漆酶活性,L-CDs提升20.2%的酶活性,而D-CDs降低10.4%的活性。(3)以氧化石墨烯和半胱氨酸為原材料,通過水熱法一步合成L-GO和D-GO。在水熱處理的過程中,半胱氨酸可以轉(zhuǎn)化為胱氨酸,然后以共價(jià)鍵的形式與氧化石墨烯結(jié)合。圓二色譜結(jié)果顯示,體系很好地保留了手性信號(hào)�；趦�(yōu)異的手性、生物兼容性、穩(wěn)定性以及導(dǎo)電性,L-GO和D-GO可以很好地識(shí)別手性小分子酒石酸。此外,樣品也可以識(shí)別色氨酸,L-GO的最低檢測線為1.6×10~(-5)M,而D-GO的最低檢測線為2.3×10~(-5)M。
【學(xué)位單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TB383.1
【部分圖文】：

Figure 1.8 (a) Reaction equipment for the preparation of C-dots; digital image of C-dots solution (bbefore treatment, (c) after treatment;(d) DLS histogram of C-dots; (e) TEM, (f) HRTEM image of Cdots.圖 1.8（a）電化學(xué)方法制備碳點(diǎn)的流程圖；（b）合成的未處理碳點(diǎn)；（c）處理后的碳點(diǎn)；（d）碳點(diǎn)尺寸分布圖；（e）碳點(diǎn)透射電鏡圖；（f）碳點(diǎn)高分辨透射電鏡圖。（2）水熱法水熱碳化是一種成本低，環(huán)境友好且無毒的制備碳點(diǎn)的方法[41]。很多碳前驅(qū)體都可以通過該途徑合成碳點(diǎn)。一般而言，有機(jī)前驅(qū)體溶液裝入水熱反應(yīng)器中，在高溫下加熱一段時(shí)間即可。例如，Liu 等在 180oC 下水熱碳化殼聚糖 12 h 得到氨基功能化的熒光碳點(diǎn)，并成功應(yīng)用于生物成像[42]。（3）微波輻射法有機(jī)化合物的微波輻射是一種快速且低成本合成碳點(diǎn)的方法[43]。Ye 等以蔗糖為碳源，二甘醇為反應(yīng)媒介，通過一分鐘微波輻射成功合成綠色熒光的碳點(diǎn)。該

碳納米材料的合成及其催化性質(zhì)的研究 第碳點(diǎn)由于其高水溶性、表面易于功能化、生物兼容性、依賴于光激發(fā)的熒的生物滲透性以及優(yōu)異的光穩(wěn)定性而被很好地用于生物傳感器中。以碳的傳感器可以可視化監(jiān)控葡萄糖[47]、細(xì)胞中的銅[48]、磷酸鹽[49]、鐵[50]、。Wu 等報(bào)道了一種以碳點(diǎn)為基礎(chǔ)的熒光共振能量轉(zhuǎn)移探針來測試和成像氧化氫[52]。在這里，碳點(diǎn)扮演著能量轉(zhuǎn)移給體和傳感系統(tǒng)載體的角色。以基處的過氧化氫識(shí)別元素和硼酸鹽保護(hù)的熒光素可以通過共價(jià)鍵的形式點(diǎn)上，然后其可以用來跟蹤 L929 細(xì)胞中外源過氧化氫含量，同樣地也可視化 RAW 264.7 吞噬細(xì)胞中的外生過氧化氫（圖 1.11）。

第一章 手性碳納米材料的合成及其催化性質(zhì)的研究這符合可持續(xù)發(fā)展的宗旨[53]。盡管酶具備專一性和高效性，但其依然存在一些陷，如催化活性難于調(diào)節(jié)以及不穩(wěn)定性。因此，很多科學(xué)工作者通過對(duì)酶進(jìn)行改造以提升其活性。Kang 組報(bào)道磷酸處理的碳點(diǎn)與漆酶復(fù)合后[54]，可以提升 47.7%酶活性，而在光照條件下，酶活性可以提升 92.1%。實(shí)驗(yàn)證明，漆酶的 T1 銅可和碳點(diǎn)表面的磷結(jié)合，從而提升催化劑與底物的親和力，而光照可以增強(qiáng)漆酶和點(diǎn)復(fù)合物中電子給與和接受的能力，從而提升催化活性（圖 1.12）。

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