隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,人類對能源的需求日益增大,能源短缺和發(fā)展伴隨的環(huán)境污染問題越來越受到人們的重視,需要尋找新型綠色能源技術(shù)滿足社會的發(fā)展。微生物燃料電池(microbial fuel cells,MFCs)作為一種綠色能源技術(shù),有別于傳統(tǒng)的燃料電池,通過微生物降解污水中有機(jī)物的同時可以產(chǎn)生電子,將化學(xué)能轉(zhuǎn)換成電能。近年來,越來越多的科研工作者投身于微生物燃料電池的開發(fā)和應(yīng)用中,微生物燃料電池因其對環(huán)境友好的優(yōu)勢得到了快速的發(fā)展。然而,目前仍有一些因素阻礙了微生物燃料電池的進(jìn)一步推廣和應(yīng)用。主要包括電池產(chǎn)電效率較低,電池自身成本過高等等。其中,微生物燃料電池成本高昂的原因,主要與價格高昂的陰極催化劑有關(guān)。鉑碳作為現(xiàn)今使用最廣泛的陰極催化劑,因其高效的催化活性被應(yīng)用在許多領(lǐng)域。然而,其高昂的成本及較弱的穩(wěn)定性限制了鉑碳的大規(guī)模的應(yīng)用。因此,在MFCs中有必要開發(fā)一種高效低廉、簡單易得的陰極催化劑以取代傳統(tǒng)的鉑碳。本論文通過金屬有機(jī)框架(Metal organic framework,MOFs)為前驅(qū)體,利用自模板犧牲法的同時以自身提供碳源和氮源,合成了一系列過渡金屬-氮-碳復(fù)合陰極催化劑。系統(tǒng)地研究了復(fù)合催化劑在氧還原過程中的電催化活性,及其在微生物燃料電池中的應(yīng)用。具體內(nèi)容如下:(1)通過簡單的一步法,以硝酸鈷和2-甲基咪唑?yàn)樵现苽淞薢IF-67,經(jīng)過高溫碳化后合成金屬鈷與氮碳摻雜的納米復(fù)合材料Co-N-C。Co-N-C-2在氧還原反應(yīng)中展現(xiàn)出良好的催化活性,其在微生物燃料電池中的最大功率密度為399.7±10 mW m~(-2)。Co-N-C因其金屬-氮-碳結(jié)構(gòu)有效地增加了催化劑的活性位點(diǎn)從而提高了催化活性。(2)通過簡單的一步法,合成了鈷鐵雙金屬M(fèi)OFs前驅(qū)體。以硅球作為模板,有效地阻礙了鐵離子在合成過程中形成較大的離子基團(tuán),從而防止催化劑產(chǎn)生嚴(yán)重的團(tuán)聚。經(jīng)過強(qiáng)堿刻蝕后,催化劑形成類蜂窩狀結(jié)構(gòu),這種獨(dú)特均一的納米結(jié)構(gòu)有利于電子和離子傳輸,提高了電荷的傳輸效率。同時,類蜂窩狀結(jié)構(gòu)也提高了催化劑的比表面積,使催化劑暴露更多的活性位點(diǎn)。(3)以鎳鐵雙金屬M(fèi)OFs為前驅(qū)體,利用一步法合成了雙金屬催化劑Ni_3Fe-N-C-800。雙金屬間的協(xié)同效應(yīng)以及過渡金屬鎳、鐵與氮碳的復(fù)合結(jié)構(gòu),進(jìn)一步提高了催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。在鋅空電池的測試中,Ni_3Fe-N-C-800的最大功率密度為120.3 mW cm~(-2),具有良好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33;TM911.4
【部分圖文】：

圖 1.1 微生物燃料電池示意圖Fig. 1.1 The schematic illustration of the microbial fuel cells.與傳統(tǒng)傳統(tǒng)的化學(xué)燃料電池相比，微生物燃料電池同樣由外電路、電解池和陰陽電極組成[9]。但是，微生物燃料電池是目前唯一一種在沒有外部能量輸入的前提下，可以直接從污水中有機(jī)物直接獲得能量的裝置。微生物非常敏感，對特定的環(huán)境有準(zhǔn)確的反饋，微生物燃料電池作為為數(shù)不多能夠直接捕獲微生物反應(yīng)和新陳代謝的技術(shù)之一，賦予了該技術(shù)傳感能力并可適應(yīng)絕大多數(shù)的環(huán)境，更有利于微生物燃料電池在能源領(lǐng)域中的廣泛應(yīng)用[10]。微生物燃料電池的能量可來源生活污水、工業(yè)廢水、植物體等[11]，在緩解環(huán)境惡化的同時為社會的發(fā)展提供龐大的能量。圖 1-1 為本論文使用的單室微生物燃料電池示意圖，陽極表面主要生長產(chǎn)電細(xì)菌，產(chǎn)電細(xì)菌經(jīng)自身新陳代謝將污水中的有機(jī)物進(jìn)行降解，降解過程中釋放大量的電子和質(zhì)子。其中，降解中產(chǎn)生的電子傳送到陽極表面后經(jīng)微生物燃料電池的外電路到達(dá)陰極。質(zhì)子則因電勢差，直接從陽極經(jīng)電池內(nèi)部直接達(dá)陰極。本論文的微生物燃料電池陰極直接與空氣接觸，到達(dá)陰極的電子和質(zhì)子與空

3.3 分析和討論3.3.1 物相結(jié)構(gòu)分析如圖 3.1 所示為 Co-N-C 的合成示意圖，以金屬鈷離子與 2-甲基咪唑?yàn)樵虾铣汕膀?qū)體 ZIF-67。經(jīng)過高溫?zé)峤庖院�，鈷離子與 2-甲基咪唑發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，鈷離子鑲嵌在氮碳中形成鈷-氮-碳化學(xué)鍵。與此同時，鈷離子在高溫條件下，部分被還原成納米鈷粒子，鑲嵌在催化劑中。高溫?zé)峤饫鋮s后，便成功制備出鈷氮碳復(fù)合的陰極催化劑并命名為 Co-N-C。

其中晶格間距為 0.20 nm 的晶格條紋對應(yīng) Co 納米顆粒的（111）晶面。此外，圖3.2f-i 為 Co-N-C-2 中 Co、N、C 三種元素的 EDS 圖譜，進(jìn)一步證明合成了高純度的 Co-N-C 復(fù)合催化劑。通過上述結(jié)果，證明了 Co 納米顆粒鑲嵌在 Co-N-C-2催化劑里，Co 納米顆粒的裸露進(jìn)一步的增加了氧還原的活性位點(diǎn)，從而提高電子和質(zhì)子傳輸效率。

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