光電化學適配體傳感器(PEC aptasensor)是將光電化學高靈敏性檢測與適配體特異性識別相結(jié)合的一種光電化學生物傳感平臺。在光照的條件下,光電材料產(chǎn)生的光生電子經(jīng)過轉(zhuǎn)移傳遞到電極上,從而轉(zhuǎn)變?yōu)殡娦盘?而適配體作為特異性識別元件,與目標物進行特異性結(jié)合。由于光電化學傳感器的背景信號低,靈敏度高,設(shè)備操作簡單,成本較低,適配體具有高特異性和生物相容性,所以光電化學適配體傳感器在實現(xiàn)目標物的高效特異檢測方面具有廣闊的發(fā)展前景,目前已經(jīng)應(yīng)用于生物分析、食品檢測、環(huán)境保護等領(lǐng)域。本文基于二氧化鈦(TiO_2)、硫化鎘量子點(CdS QDs)、硫化鋅(ZnS)以及二硫化鎢(WS_2)等納米材料并通過不同的適配體固定方法研制了兩種不同類型的光電化學適配體傳感器:1.以一維二氧化鈦納米棒為基底,利用摻雜三價銪離子的硫化鎘量子點的敏化作用,構(gòu)建了光電化學氯霉素適配體傳感器。通過簡單的水熱法在FTO導電玻璃上生長了一維二氧化鈦納米棒陣列(TiO_2 NRAs),其具有高穩(wěn)定性,大的比表面積,無毒性以及成本低廉等優(yōu)點。摻雜三價銪離子的硫化鎘量子點(CdS:Eu~(3+)QDs)通過簡單的水熱法制備,經(jīng)EDC/NHS將其羧基化,通過TiO_2和羧基之間的強相互作用將其修飾在TiO_2 NRAs表面。能級結(jié)構(gòu)上,TiO_2 NRAs與能帶間隙更小的CdS:Eu~(3+)QDs組合形成瀑布型的能帶梯度,有效地提高了光電轉(zhuǎn)換效率,減少了電子與空穴的復(fù)合。并且Eu~(3+)的摻雜進一步增大了電子的傳遞和利用率,從而增大了光電流信號。適配體通過典型的酰胺作用固定到電極上,在最佳條件下,該新型光電化學適配體傳感器實現(xiàn)了對氯霉素的定向檢測,檢測下限達到了0.36 pM,并具有較寬的線性范圍1.0 pM-3.0 nM。同時該傳感器具有良好的特異性及穩(wěn)定性,此新型光電化學適配體傳感器用于實際樣品的檢測,得到了令人滿意的效果,為光電化學適配體傳感器的構(gòu)建提供了一種快速、簡單、方便的策略。2.基于WS_2/CdS/ZnS納米復(fù)合材料,研制了新型光電化學適配體傳感器并成功實現(xiàn)對硫酸卡那霉素的高靈敏檢測。通過電泳沉積的方法將小片徑WS_2沉積在ITO導電玻璃電極上,通過簡單離子吸附的方法(SILAR)將CdS裝配在WS_2層的表面,然后用SILAR法將ZnS包覆在CdS納米粒子的表面。能級方面,CdS納米粒子與WS_2形成瀑布型梯度結(jié)構(gòu),有效地抑制了光生電子與空穴的分離,增大了光電轉(zhuǎn)換效率。ZnS殼作為一層鈍化層,能有效地抑制CdS納米粒子表面缺陷的形成,進一步抑制電子與空穴的復(fù)合。通過Zn-S鍵的結(jié)合將卡那霉素適配體固定到材料的表面。在較高的電位下,卡那霉素被適配體捕獲后被直接氧化。在最佳條件下,該新型光電化學適配體傳感器對卡那霉素的檢測下限達到0.05pM,線性范圍跨度大,為0.1pM-5nM,顯示了較高的靈敏度、選擇性和穩(wěn)定性,用于牛奶和魚肉實際樣品的檢測均得到了令人滿意的結(jié)果,此光電化學適配體生物傳感器在食品安全檢測方面具有廣闊的發(fā)展前景。
【學位單位】：山東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TP212;TB383.1
【部分圖文】：

圖 1.1 光電化學傳感器的檢測過程示意圖特性和生物識別作用而建立的一種檢測技術(shù)。其主要由兩個部分構(gòu)成：光電轉(zhuǎn)換元件和生物識別元件。常見的光電轉(zhuǎn)換元件有無機半導體(如硫化鎘[8]、二氧化鈦[9]和氧化鋅[10]等)、二吡啶釕的派生物[5,11]以及染料[12]等。常見的生物識別元件有 DNA、抗體、酶等。通常生物識別元件通過共價鍵或者分子間作用力等固定在光電材轉(zhuǎn)換元件的表面，進行檢測時，待測物與生物識別元件相結(jié)合，并與光電活性材料產(chǎn)生物理或化學作用[13,14],從而引起光電流信號的變化，一般光電流信號或變化值會與待測物的濃度成一定線性的關(guān)系，這便是我們進行光電化學生物檢測的定量基礎(chǔ)[15]。光電化學生物傳感器在小分子、酶、免疫傳感、DNA 檢測、細胞檢測等方面都有取得了很大的進展。1.1.2 光電化學機理簡介

圖 1.1 光電化學傳感器的檢測過程示意圖特性和生物識別作用而建立的一種檢測技術(shù)。其主要由兩個部分構(gòu)成：光電轉(zhuǎn)換元件和生物識別元件。常見的光電轉(zhuǎn)換元件有無機半導體(如硫化鎘[8]、二氧化鈦[9]和氧化鋅[10]等)、二吡啶釕的派生物[5,11]以及染料[12]等。常見的生物識別元件有 DNA、抗體、酶等。通常生物識別元件通過共價鍵或者分子間作用力等固定在光電材轉(zhuǎn)換元件的表面，進行檢測時，待測物與生物識別元件相結(jié)合，并與光電活性材料產(chǎn)生物理或化學作用[13,14],從而引起光電流信號的變化，一般光電流信號或變化值會與待測物的濃度成一定線性的關(guān)系，這便是我們進行光電化學生物檢測的定量基礎(chǔ)[15]。光電化學生物傳感器在小分子、酶、免疫傳感、DNA 檢測、細胞檢測等方面都有取得了很大的進展。1.1.2 光電化學機理簡介

并通過聚合酶鏈式反應(yīng)技術(shù)（PCR）進行大量合成。(2)適配體本身分子具有較好的組織穿透性，容易對其進行化學修飾且不會對其生物活性有影如在其表面修飾氨基、巰基等基團。(3)由于適配體與目標物形成的特殊二級或三級結(jié)構(gòu)的不同，根據(jù)結(jié)構(gòu)設(shè)計不同機理的適配體傳感器被廣泛探展了多種信號傳導模式的適配體傳感器。(4)應(yīng)用范圍更廣，目前由 SELE篩選出了能對種類繁多的靶向物進行特異性檢測的適配體，靶向物從離子子、氨基酸、抗生素、有機染料等小分子到生物大分子蛋白質(zhì)、酶還有細等微生物。(5)相比抗體容易變性，適配體具有更穩(wěn)定的性質(zhì)，不易受外改變，即使發(fā)生變性，在一定條件下也能恢復(fù)，保存時間更長。(6)具有特異性，適配體可以分辨靶向物質(zhì)上細微的差別。綜上，適配體具有獨特的物理、化學性質(zhì)，近年來作為識別元件逐漸代抗體而存在的發(fā)展迅速的一類新型生物傳感器。在藥物分析[21]、醫(yī)學成生物傳感[23]等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前4條

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本文編號：2816228