【摘要】：太陽能可廣泛用于水消毒和凈化。一種有前景的方法是通過光催化產(chǎn)生的活性氧簇凈化水中的病原體。本論文報道了一種高效太陽能水消毒無金屬薄膜材料。首先,通過改良的Hummer's法制備了邊緣羧基和羰基功能化的石墨相氮化碳納米片,通過自組裝的方式將其制備成光催化薄膜,并在模擬的可見光下,測試了其消毒性能;接著通過改良自組裝的方式令其功能化的邊緣進行暴露,以提高消毒性能。此外,我們首次對在g-C3N4納米片邊緣暴露的羧基和羰基對促進過氧化氫的生成機制進行了深入的探究,并制備了一種表面修飾邊緣官能化的石墨相氮化碳納米片的原型固定床反應(yīng)器和聚合物袋的水體消毒器件。主要研究內(nèi)容包括:(1)通過一種改良的Hummer’s法,制備超薄石墨相氮化碳納米片。通過控制濃硫酸和KMnO4氧化反應(yīng)的時間、水合肼還原的方法合成了羰基、羧基、羥基(一種或多種)修飾的g-C3N4納米片。當(dāng)氧化處理時間達到30 min時,超薄石墨相氮化碳納米片被剝離成功,且邊緣被羧基和羰基官能化;隨著氧化處理時間的增加,g-C3N4納米片表面被進一步官能化上羥基。羧基、羰基、羥基的官能化可以使g-C3N4導(dǎo)帶底部位置由1.1eV逐漸上移到1.4 eV,且隨著氧官能化的程度的提高,導(dǎo)帶底部上移的程度也會進一步提升。通過對一系列氧官能化納米片的光生電子空穴對壽命的測試,提出了由于羥基氧原子上的價電子被困(trapping)導(dǎo)致載流子壽命增長的機制,該機制可以為制備新的水氧化反應(yīng)的光催化劑提供有力的理論指導(dǎo)。(2)采用邊緣羧基、羰基氧官能化超薄石墨相氮化碳納米片(g-C3N4-30)作為原料,在玻璃片上制備了的納米薄膜(F-g-C3N4-30)太陽光水消毒的光催化劑,使這種(5 cm2)消毒體系可在可見光的照射下,60min內(nèi)達到99.9999%的滅菌效率。通過對g-C3N4-30在光照下產(chǎn)生的穩(wěn)態(tài)活性氧簇含量及對多種活性氧簇進行犧牲試劑猝滅實驗,發(fā)現(xiàn)氧還原相關(guān)的活性氧簇產(chǎn)生量很高且此類活性氧簇在消毒過程中起著最重要的作用。此外,還提出了由于g-C3N4-30的超薄二維形貌及其邊緣羰基和羧基功能化導(dǎo)致的納米片邊緣處能帶彎曲幅度增大機制。該機制能夠解釋羧基、羰基氧官能化超薄石墨相氮化碳納米片光生電子空穴對復(fù)合率降低的原因。通過第一性原理模擬,證實了羰基和羧基在g-C3N4-30邊緣處存在對電子的累積效應(yīng),以及邊緣附近電子真空層的存在,為上述被提出的ROS生成機制提供了有力的理論證據(jù)。(3)采用邊緣羰基、羧基氧官能化的超薄石墨相氮化碳納米片作為原料,我們研發(fā)了一種令該納米片的邊緣得到暴露的薄膜自主裝制備方法。這種納米片邊緣得到暴露的薄膜催化劑(F-g-C3N4-30-EP,5 cm2)體系可在可見光的照射下,30 min內(nèi)達到99.9999%的消毒效率,高于使目前報道的大部分粉體光催化劑消毒體系的消毒效率。通過對該薄膜表面的元素價態(tài)、價帶位置進行了研究后,我們發(fā)現(xiàn)由-COOH和-C=O功能化,可導(dǎo)致的該薄膜表面能帶上移0.15 eV左右,從而進一步證實將g-C3N4-30的邊緣更加有效的暴露能夠進一步提高活性氧簇的生成量、提高體系的消毒性能的機制。此外,我們進一步制備了 F-g-C3N4-30-EP修飾的固定床消毒反應(yīng)器和消毒密封袋。該密封袋(薄膜面積:600cm2)經(jīng)一次消毒后可凈化水的體積大約為10L,至少可以為四個成年人提供一天所需的無細菌的飲用水。該固定床反應(yīng)器作為一種全自動水消毒裝置的模型,可為設(shè)計新的水消毒工藝提供了新的指導(dǎo)。
【學(xué)位授予單位】：揚州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TB383.1
【圖文】：

全飲用水的現(xiàn)狀Ｐ１。逡逑ｅ邋ｄｒｉｎｋａｂｌｅ邋ｗａｔｅｒ邋ｉｎ邋ｄｅｖｅｌｏｐｉｎｇ邋ｃｏｕｎｔｒｉｅｓ＾２１．逡逑，如重金屬污染、有機物污染及生物質(zhì)污染安全造成嚴(yán)重的威脅。飲用受到生物污染的。水體的生物污染存在多種形式，其中，由病原主要的因素之一。近年來，水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)愈發(fā)

石墨相氮化碳納米片化學(xué)修飾及其光催化消毒應(yīng)用術(shù)已經(jīng)在許多領(lǐng)域展現(xiàn)了光明的應(yīng)用前景，并引物醫(yī)藥ｔ￣、環(huán)境保護催化降解有機物ｍ及消的一系列獨特的優(yōu)點被概括地成為“納米效應(yīng)”，這比表面積、易于官能化和量子限域效應(yīng)等特性。由多的材料相比，巨大的比表面往往提供了更多反的可能性更大。此外，巨大的比表面積也賦予了宄者可以通過多種物理或化學(xué)方法有效控制其物理子限域效應(yīng)可以大量提升了載流子的壽命，對于效地阻礙光生電子空穴對的復(fù)合。由于這些材料已經(jīng)將納米技術(shù)應(yīng)用到水處理這一領(lǐng)域中［２５］。接述。逡逑

消毒技術(shù)作簡要的概述。逡逑Ｗｗ逡逑圖１－２．水消毒中的納米效應(yīng)［２５】。逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－２．邋Ｎａｎｏ－ｅｆｆｅｃｔｓ邋ｉｎ邋ｗａｔｅｒ邋ｄｉｓｉｎｆｅｃｔｉｏｎ＾２５１．逡逑１．２．１使用金屬納米粒子消毒逡逑近年來，金屬納米粒子己經(jīng)被作為一種消毒、抑菌材料被廣泛研究。被用作消毒劑的逡逑金屬元素主要包括Ａｇ、Ｃｕ、Ｎｉ和Ｆｅ等，其中，含Ａｇ元素的納米粒子在消毒和抑菌領(lǐng)域逡逑中被研究得最為廣泛。目前，Ａｇ納米顆粒（ＡｇＮＰｓ）合成方法己經(jīng)較為成熟，大量的學(xué)者通逡逑過將ＡｇＮＰｓ與其他材料進行復(fù)合，提高復(fù)合材料的性能及可應(yīng)用性。Ｄｅｎｇ等通過合成將逡逑ＡｇＮＰｓ和氧化石墨烯納米片負載在密胺樹脂海綿的空隙中（ＧＯ／ＡｇＮＰｓ－ＭＳ），邋ＡｇＮＰｓ和逡逑納米薄片聚集在骨架上，取得了可以接受的消毒效果［２６］。且消毒后的水中的Ａｇ＋的濃度并逡逑

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本文編號：2771969