【摘要】：CsPbX_3(X=Cl,Br,I)鈣鈦礦量子點(QDs)由于其優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì),如發(fā)光在整個可見光范圍內(nèi)可調(diào)、量子效率高和發(fā)光峰窄等特點,在光電領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用前景。然而,鈣鈦礦量子點的穩(wěn)定性較差以及器件應(yīng)用中不同種類量子點間的鹵素離子會發(fā)生交換等缺點限制了它們的實際應(yīng)用,如作為熒光材料在白光發(fā)光二極管(WLED)中的應(yīng)用。針對以上問題,本論文擬用多孔分子篩復(fù)合量子點的方法改進(jìn)鈣鈦礦量子點材料性能。為了克服此三元組分量子點中Cs~+/Pb~(2+)陽離子在與分子篩內(nèi)陽離子進(jìn)行交換合成時存在的強(qiáng)靜電排斥作用,我們采用一種簡便的兩步合成法,即先在水溶液中把Cs~+交換進(jìn)分子篩,然后在有機(jī)溶液中把PbX_2擴(kuò)散進(jìn)入分子篩。本方法使鈣鈦礦量子點在分子篩孔道內(nèi)原位生成,獲得鈣鈦礦量子點與分子篩的復(fù)合材料(CsPbX_3 Y)。實驗結(jié)果表明,分子篩的復(fù)合提高了鈣鈦礦量子點的溫度猝滅效應(yīng)和光輻照下的穩(wěn)定性。由藍(lán)光LED芯片與綠光復(fù)合材料、紅光量子點組裝而成的WLED器件,能有效避免紅/綠光量子點間的離子交換效應(yīng)。此器件對應(yīng)的CIE色坐標(biāo)為(0.38,0.37),色域可覆蓋NTSC標(biāo)準(zhǔn)的114%、Rec.2020標(biāo)準(zhǔn)的85%。針對含碘鈣鈦礦量子點在光照下極易分解的缺點,進(jìn)一步通過Mn~(2+)摻雜CsPbCl_3復(fù)合分子篩材料作為紅光量子點的替代材料。分別在高溫、高濕度和長時間光照條件下,復(fù)合材料的穩(wěn)定性相對于類似組分的純量子點有非常顯著的提高。以CsPb_(0.75)Mn_(0.25)Cl_3 Y作為光轉(zhuǎn)換材料的LED器件工作10小時后,光效并沒有明顯衰減。由紫外芯片、CsPb(Cl_(0.5),Br_(0.5))_3 Y藍(lán)光復(fù)合材料和CsPb_(0.75)Mn_(0.25)Cl_3 Y橙光復(fù)合材料組裝而成的WLED,其CIE坐標(biāo)為(0.34,0.36),相關(guān)色溫(CCT)為5336 K,顯色指數(shù)(CRI)可達(dá)81。本論文表明鈣鈦礦量子點與分子篩復(fù)合材料具有更優(yōu)越的穩(wěn)定性,在光轉(zhuǎn)換LED照明以及背光顯示等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;TB33
【圖文】：

4-)，八面體間通過共頂點連成三維骨架結(jié)構(gòu)，Cs離子填充在十二配位空隙中，如圖1-1所示。在熱注射合成法的冷卻階段，它經(jīng)歷兩個相變，八面體分別在403K和361K傾斜而形成四方體和斜方體結(jié)構(gòu)。由于尺寸減小有利于立方相的形成，鈣鈦礦納米顆粒在室溫下以立方相穩(wěn)定存在。全無機(jī)鈣鈦礦量子點具有比有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦量子點更好的光、熱穩(wěn)定性

討論 Y 型分子篩。Y 型分子篩是鋁硅酸鹽的一種的晶體結(jié)構(gòu)。如圖 1-2 所示，Y 型分子篩中存在，入口處的孔徑為 7.4 ；其二“方鈉石籠”，也柱籠”，孔徑要比上述兩種籠形結(jié)構(gòu)更小。同其它等相比，Y 型分子篩的孔道直徑相對較大。前面以進(jìn)行離子交換反應(yīng)，這為其它離子進(jìn)入分子篩供了一個簡便的途徑。發(fā)光材料領(lǐng)域有著很多的研究和探索，分子篩孔的發(fā)光環(huán)境，相關(guān)報道主要集中在分子篩中的稀光、Ⅱ-Ⅵ族量子點的發(fā)光、有機(jī)配合物分子發(fā)光以限制內(nèi)部發(fā)光中心粒子的生長尺寸和形狀，減，并提高發(fā)光中心的發(fā)光穩(wěn)定性。此外，分子篩用潛力。

圖 3-1 (a) 兩步合成 CsPbX3與分子篩復(fù)合材料示意圖，包括分子篩的 Cs+離子交換和PbX2參與的熱注射反應(yīng)；(b) 不同鹵素組分的 CsPbX3 Y 復(fù)合材料在可見光下的照片；(c) 不同鹵素組分的 CsPbX3與分子篩復(fù)合材料在 365nm 紫外光激發(fā)下的照片F(xiàn)igure 3-1 (a) Schematic illustration of the two-step synthesis of CsPbX3 zeolite-Ycomposites, involving Cs+ion exchange followed by reaction with PbX2. (b) Photograph ofthe CsPbX3 zeolite-Y composites with various halide compositions (as indicated) undervisible illumination; (c) same, but under UV excitation at 365 nm.3.2.2 CsPbX3鈣鈦礦量子點的合成（1） 制備油酸銫前驅(qū)體溶液將 0.2 g Cs2CO3加入 50 mL 三口瓶中，加入 10.0 mL 十八烯(ODE)、0.625 mL 油酸(OA)。在 120 oC 條件下抽真空約 0.5 h，而后通入氮氣并升溫至 150 oC 直到 CsCO與

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