【摘要】：本論文采用三種不同的酸酐(琥珀酸酐SAD、氨三乙酸酐NTAA、檸檬酸酐CAD)分別對微晶纖維素(MCC)的C6位上的羥基進行了酯化,檸檬酸酐改性纖維素成酯后,使其在1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亞胺鹽酸鹽(EDC)的催化下與N-羥基琥珀酰亞胺(NHS)酯化,進一步與L-谷氨酸(GA)通過酰胺化反應進行交聯(lián),然后通過澆鑄技術將其制造成膜,分別得到MCC-SAD(MS)、MCC-NTAA(MCN)、MCC-CAD-GA三種膜材料,對改性纖維素膜材料的相關特性及其在藥物緩釋、水溶液中染料和金屬離子的吸附等方面的應用進行了詳細的探討。琥珀酸酐改性后的纖維素膜材料(MS)可作為載體應用于藥物多潘立酮的負載和可控釋放。通過FTIR,XRD,TG/DTG和SEM等表征手段共同證明了改性和藥物負載的成功,并確定了改性膜材料與藥物之間的氫鍵相互作用,同時還探究了丁二酐用量對改性纖維素膜材料的吸水性能、機械性能、阻光性能、體外降解性能的影響。TGA/DTG曲線表明載藥膜樣品的熱穩(wěn)定性得到提高。改性膜材料在溶菌酶中的降解數(shù)據(jù)表明,丁二酸酐的加入改善了膜材料的抗降解行為并延長了其使用壽命,這對于其應用于緩釋材料是有利的。此外,載藥膜材料延長了藥物多潘立酮的釋放時間,并且隨著SAD含量的增加,多潘立酮藥物的累積釋放率下降,而且釋放遵循super case II型傳輸和non-Fickian擴散機制。此改性纖維素膜材料對提高藥物的生物利用度意義深遠。采用氨三乙酸酐為改性試劑,通過酯化反應對微晶纖維素進行改性,制備改性纖維素膜材料MCαN,研究了其對亞甲基藍染料的吸附性能。利用FT-IR,XRD,EDX,元素分析和TG/DTG等分析手段驗證了MCC和氨三乙酸酐之間酯化反應的發(fā)生。改性膜材料的熱穩(wěn)定性、微觀形貌、機械性能和溶脹性能等特性探究表明,該膜材料是一種穩(wěn)定的、環(huán)境友好的可再生材料。在不同時間和pH下的吸附數(shù)據(jù)表明,改性膜材料對亞甲基藍染料有優(yōu)異的吸附能力,該膜材料至少可以重復利用五次,并且吸附動力學模型符合pseudo-second order動力學模型,吸附等溫線與Langmuir模型吻合良好。此MCαN膜材料在水溶液中有效去除染料方面有一定的應用潛力。通過檸檬酸酐對纖維素進行酯化處理,以EDC和NHS為催化劑,以L-谷氨酸為交聯(lián)試劑,通過酰胺化反應與纖維素酯進行交聯(lián),從而得到MCC-CAD-GA膜材料,探究了該膜材料對水中低濃度重金屬離子(Cd~(2+),Co~(2+),Ni~(2+),Pb~(2+)和Cu~(2+)離子)的吸附能力。改性膜材料的熱穩(wěn)定性、機械性能、吸水性等特性都得到了大幅度的改善,為其循環(huán)利用提供了條件,優(yōu)化反應,室溫下吸附2 h、pH 6、吸附劑為10 mg時為最佳條件。此外,該交聯(lián)膜材料對金屬離子的吸附行為遵循pseudo-second-order動力學模型,且吸附等溫線更加符合Langmuir模型的描述。此交聯(lián)改性纖維素酯膜材料的制備拓寬了其在金屬離子的吸附方面的應用�？偠灾�,本論文得到的改性纖維素膜材料均是安全、穩(wěn)定、無毒、環(huán)境友好的、可生物降解的生物膜,因其性質不同而應用于不同的領域。由于其來源廣泛、可生物降解、有生物相容性、環(huán)境友好等天然特性,纖維素廢棄物可以被環(huán)境中的微生物完全分解,這對于拓寬其應用范圍、迎合環(huán)境友好型的理念、實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展意義重大。
【圖文】：

纖維素存在纖維素 I、纖維素 II、纖維素 III、纖維素 IV 和纖維素 V 五體，纖維素 I 是包括細菌和植物中的纖維素的天然存在的結晶纖維素形素 II 結晶體可以由纖維素 I 經過絲光化處理得到，該類晶體在工業(yè)上是廣泛的；其他幾種結晶纖維素都可以從纖維素 I 引發(fā)產生[20]。纖維素分子鏈上存在的大量反應性強的極性基團羥基，使其分子間及分形成氫鍵，從而促使纖維素分子平行排列，形成結晶性的蜘蛛網(wǎng)狀結構用力會覆蓋一部分羥基對水的親和作用，使得纖維素不溶于水或難溶于溶劑，其氫鍵相互作用如圖 1.2 所示。分子內和分子間氫鍵對纖維素鏈反應性有著重要的影響，尤其是 C3 位上的羥基與鄰近分子環(huán)上的氧所子間氫鍵，不僅可以增強纖維素分子鏈的線性完整性和剛性，還可以使緊密排列從而形成高側序的結晶區(qū)，其中分子鏈疏松堆砌的無定形區(qū)也，這便是纖維素織態(tài)結構研究中最流行的兩相共存學說[11, 21]，兩相結構重地影響著纖維素的物理化學性質和反應性能，此外，氫鍵還決定了纖組裝性、結晶性、形成原纖的多相結構、吸水性、可及性和化學活性等性能[6]。

齊魯工業(yè)大學碩士學位論文所有制備的樣品中，以 FA 作為橋接劑，β-CD 接枝的 CNC 材釋效果，這為生產綠色、環(huán)保和經濟材料開辟了一條新途徑。lska 等人[28]合成了基于羥丙基纖維素（HPC）的離子改性納米微離子型（用三甲基銨基團改性）和陰離子型（用苯乙烯磺酸酯基物，，并對其進行了充分表征，發(fā)現(xiàn)它們具有熱敏性，并且可以系統(tǒng)，用作姜黃素的載體，研究姜黃素在生理相關溫度范圍內 等人[29]通過低密度脂蛋白（LDL）和羧甲基纖維素鈉（CMC）米凝膠藥物載體，并將阿霉素（DOX）遞送至癌細胞。LDL/CDOX 釋放是 pH 依賴性的。此外，載有 DOX 的 LDL/CMC 納米2 細胞的內吞作用（如圖 1.3 所示[29, 30]），抑制 HeLa 和 HepG2 因此，這種優(yōu)異的 LDL/CMC 納米凝膠為構建用于癌癥治療的DS）提供了有利的平臺。
【學位授予單位】：齊魯工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O636.11;TB383.2

【參考文獻】

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本文編號：2705848