【摘要】：過渡金屬硫族化物為典型的層狀類石墨烯二維材料,研究發(fā)現(xiàn)它們具有可調的能帶帶隙以及光學選擇性的能谷電子,為新型二維光電子器件的研究提供了全新的方向。二硫化鎢(tungsten disulfide,WS_2)為典型的層狀過渡金屬硫族化物,表現(xiàn)出較強的二次諧波、層數(shù)依賴的光致發(fā)光、較大的自旋分裂和激子結合能等,使其在高性能微納集成電子器件中嶄露頭角。同時亞皮秒量級的超快載流子特性使其有望在太赫茲波段研制高性能太赫茲光電響應器件。太赫茲光譜技術為探測和研究半導體材料的太赫茲光電響應性能提供了無接觸和高效率的研究手段。但是,基于WS_2材料的優(yōu)異光電性能及其在太赫茲波段的研究目前少有報道。本論文采用太赫茲光譜技術研究了WS_2材料在太赫茲波段的光電響應及基于WS_2材料的太赫茲發(fā)射光譜特性,為層狀過渡金屬硫族化物在太赫茲功能器件的研究和發(fā)展提供良好的基礎,可以進一步推進太赫茲技術的發(fā)展。本論文的主要工作和創(chuàng)新點如下:(1)WS_2材料的太赫茲靜態(tài)光學常數(shù)(吸收和折射率)和動態(tài)載流子動力學過程的研究。通過太赫茲透射光譜系統(tǒng)測試了透過WS_2材料的太赫茲時域光譜,通過參數(shù)計算方法,獲得太赫茲波段的折射率和吸收系數(shù)等光學參數(shù)。通過光泵浦-太赫茲探測系統(tǒng)測試,分析獲得了WS_2材料動態(tài)載流子弛豫過程,分析了光泵浦下太赫茲復電導率與入射泵浦光的關系。相關研究成果的論文正在整理中。(2)塊狀WS_2晶體太赫茲發(fā)射光譜特性研究。通過反射和透射構型的太赫茲發(fā)射光譜系統(tǒng)研究了800 nm飛秒激光激發(fā)下WS_2晶體表面的太赫茲輻射特性。通過研究發(fā)現(xiàn)在不同入射偏振光激發(fā)下,僅產生p偏振方向的太赫茲波輻射,且隨著泵浦功率的增加,其太赫茲輻射電場強度出現(xiàn)飽和效應。而這些結果完全不同于在同樣實驗條件下的基于光整流效應的二硫化鉬晶體,盡管兩者具有相似的物理結構和光電子特性。通過改變WS_2樣品的方位角發(fā)現(xiàn)太赫茲輻射電場強度與方位角(φ)變化不敏感,幾乎保持不變。我們通過第一性原理計算,發(fā)現(xiàn)WS_2中非線性系數(shù)d_(22)幾乎為零,而d_(22)決定了光整流效應的3φ旋轉對稱性。通過分析泵浦光偏振角與太赫茲輻射電場強度的依賴關系,計算出非線性效應的貢獻約為12%。以上結果說明WS_2晶體表面的太赫茲輻射主要由表面態(tài)引起的表面場導致的。通過分析其表面場特征,其最大的表面場近似為1.2×10~5 V/cm。該研究成果不僅可以為層狀材料的太赫輻射特性研究提供良好基礎,而且可以促進基于層狀材料的太赫茲器件發(fā)展。該部分內容已經發(fā)表在Physical Review B期刊上。(3)少層WS_2的太赫茲發(fā)射光譜特性研究。具有優(yōu)異自旋極化特性的層狀過渡金屬硫族化物為自旋電子學和谷電子學的發(fā)展鋪平了道路。在此,采用線偏振和圓偏振800 nm入射泵浦光分別激發(fā)少層WS_2表面,對產生偏振態(tài)依賴的太赫輻射特性進行了分析。通過線偏振光激發(fā)過程,初步驗證了表面內建電場使得界面電位梯度發(fā)生變化,從而在布里淵區(qū)Γ點周圍引起Rashba自旋分裂。當圓偏振光激發(fā)時,其動量空間中的電荷不對稱分布將導致面內自旋極化電流,從而產生圓偏振太赫茲輻射。這些結果不僅為自旋極化瞬態(tài)光電流的測量提供了新的非接觸式檢測方法,而且為層狀過渡金屬硫族化物在自旋/谷電子特性的研究提供了理論基礎。相關研究成果的論文正在整理中。(4)單層WS_2的太赫茲發(fā)射光譜特性研究。納米材料的偏振太赫茲發(fā)射研究不僅開辟了新興的“TeraNano”交叉學科,而且為非線性光學過程研究提供了新的工具。在此,首先在室溫下,分別通過線偏振和圓偏振激光激發(fā)方式,研究了單層WS_2的太赫茲輻射機制。結果表明,在800 nm飛秒激光的激發(fā)下,偏振太赫茲發(fā)射主要是基于面內非線性偶極子的光整流效應產生,這與塊狀WS_2晶體的機制不同。并結合實驗和理論驗證了太赫茲輻射電場強度與方位角和入射偏振角的依賴關系。此外,基于圓偏振光激發(fā)下的非共振非線性過程,觀測到可控的橢圓偏振太赫茲發(fā)射,其最大橢圓率e≈0.52。清楚地了解二維材料的太赫茲輻射機制將有助于二維太赫茲光電子集成器件的進一步設計、優(yōu)化和偏振控制。該部分內容已經發(fā)表在Advanced Optical Materials期刊上。
【圖文】：

圖1按電學性質分類的常見二維材料[7]2二硫化鎢結構及其光電特性及應用.1 二硫化鎢結構特性層狀 WS2是典型的二維層狀類石墨烯材料，具有密排六方蜂窩狀結構，其單層由上下兩層硫原子和中間層鎢原子以類三明治結構組成。層內鎢和硫原子之間較強的共價鍵結合，結構穩(wěn)定；層間分子以微弱的范德瓦爾斯力結合，其結構示如圖 2（a）所示。WS2也是典型的可調帶隙半導體，隨著層數(shù)減少至單層，層S2由間接帶隙半導體轉變?yōu)橹苯訋栋雽w，其帶隙從 1.3 eV 到 2.1 eV，最大開/關比達到 106，最大電子遷移率達 300 cm2V-1s-1[17]。通過原子力顯微鏡觀察單納米薄膜狀的 WS2，其晶格通常呈現(xiàn)正三角形狀，如圖 2（b）所示，部分區(qū)域堆疊而形成較大面積的薄膜。當堆疊厚度達到微米量級時，形成 WS2塊狀晶體

且通過不同的溫度和壓強條件，其結構可以進行互相轉換[18]。六方晶系堆構是最常見和最穩(wěn)定的結構。其六方晶系結構如圖 2（d）所示，，每上下兩層原構互為空間反演對稱，按 A-B 模式堆疊而成，a 和 c 分別為晶格常數(shù)。該結構類塊狀晶體和偶數(shù)層材料具有中心對稱性。通常制備納米層狀WS2的方法主要有自上而下（top-down）和自下而上（bottom種方法。自上而下即通過破壞層間的范德瓦爾斯力，使層與層之間進行分離，主括機械剝離法[19]和液相剝離法[20]。其中機械剝離的樣品質量好，面積大，但產，一般用于實驗研究。液相剝離法是將材料粉末分散在溶劑中，利用超聲波、微波切力等手段輔助剝離，經過靜置或離心分離得到無結構缺陷的單層、少層的納米方法能進行大規(guī)模的量化生產。自下而上的方法主要為化學氣相沉積法，即在基面“從無到有”的化學合成原子尺寸厚度的二維材料，該方法能獲得高質量，大面二維材料而備受關注，且通過控制生長方法的參數(shù)可獲得層數(shù)可控，摻雜調控的層狀 WS2材料[21]。
【學位授予單位】：西北大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O433;TB34;O441.4

【參考文獻】

相關博士學位論文 前3條

1 朱禮鵬;飛秒光激發(fā)石墨烯、二碲化鎢的太赫茲發(fā)射光譜研究[D];西北大學;2018年

2 趙奇一;硫族二維層狀納米材料及其異質結的光電特性的第一性原理研究[D];西北大學;2018年

3 邢曉;類石墨烯等二維材料超快載流子動力學THz光譜研究[D];上海大學;2017年

相關碩士學位論文 前1條

1 徐新龍;從THz時間波形中提取材料參數(shù)的方法和分析[D];首都師范大學;2003年

本文編號：2705165