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籠目結(jié)構(gòu)的量子自旋液體材料探索和物性研究

發(fā)布時間:2020-04-22 18:58
【摘要】:量子自旋液體是指具有量子阻挫的磁性系統(tǒng),在低溫下形成的具有長程糾纏的量子態(tài)。該模型最初是在解決三角反鐵磁格子的基態(tài)問題時提出;后來被認(rèn)為是高溫超導(dǎo)體的基態(tài);目前,被認(rèn)為是具有糾纏熵的拓?fù)湫。關(guān)于量子自旋液體的研究一直是凝聚態(tài)物理的研究熱點。理論上,量子自旋液體的出現(xiàn)打破了經(jīng)典的朗道對稱性破缺相變理論的范式,推進(jìn)了強(qiáng)量子關(guān)聯(lián)體系的研究,對于量子理論的發(fā)展具有重要意義;實驗上,利用量子自旋液體材料可以觀察到具有分?jǐn)?shù)化的自旋子激發(fā),對實驗量子計算具有重大價值。目前,人們普遍認(rèn)為,具有籠目結(jié)構(gòu)的海森堡反鐵磁材料是最有可能實現(xiàn)量子自旋液體的模型之一,本篇博士論文主要介紹我們在籠目結(jié)構(gòu)的新量子自旋液體材料所做的探索以及籠目量子自旋液體的物性特征的研究。首先,我們利用水熱法首次合成了新的量子自旋液體候選材料Cu_3Zn(OH)_6FBr,該材料中由Cu~(2+)離子組成二維的籠目晶格。Cu~(2+)離子之間存在很強(qiáng)的反鐵磁相互作用(~200 K),然而熱力學(xué)測量到50 mK,沒有觀察到任何磁相變的跡象。進(jìn)一步,我們利用核磁共振技術(shù),得到樣品中來自籠目層Cu~(2+)離子的自旋磁化率,觀察到了低溫下能隙打開行為;并基于塞曼劈裂效應(yīng),首次在籠目結(jié)構(gòu)的量子自旋液體上觀察到了S=1/2的自旋子激發(fā)。其次,由于室溫下Cu_4(OH)_6FBr與Cu_3Zn(OH)_6FBr具有完全相同的晶體結(jié)構(gòu),我們詳細(xì)測量和分析了,Cu_(4-x)Zn_x(OH)_6FBr體系中不同Zn~(2+)離子含量的變化對籠目磁性影響,期望能夠找到從三維磁有序到量子自旋液體的量子相變行為。實驗中,我們發(fā)現(xiàn)該系列材料中三維反鐵磁有序隨著x值增加,被快速抑制;但是,這個材料體系中同時存在著局域的鐵磁性的磁有序,這種鐵磁性行為在x=0.8時依然存在。令人驚奇的是,我們發(fā)現(xiàn)與量子自旋液體性質(zhì)相關(guān)的籠目層的行為,在x大于0.3的時候即開始表現(xiàn)出來。因此我們認(rèn)為這個體系中很有有可能具有人們長期搜尋的從長程序到拓?fù)湫蜣D(zhuǎn)變的量子相變點。最后,簡要介紹了我們利用水熱法、助溶劑法等方法在探索量子自旋液體材料和拓?fù)洳牧戏矫娑甲龀龅囊恍┬鲁晒。一方?我們合成了與Cu_3Zn(OH)_6FBr行為與結(jié)構(gòu)都很接近的新量子自旋液體候選材料Cu_3Zn(OH)_6FCl。這是該材料的首次合成,為探索合成量子自旋液體材料提供了新的思路,同時由于量子自旋液體候選材料的匱乏,該材料的合成為研究籠目結(jié)構(gòu)的量子自旋液體行為提供了新的素材。另一方面,我們利用助溶劑法首次合成了高質(zhì)量的MoP單晶。這是一個打破外爾-狄拉克-馬約拉納傳統(tǒng)分類的具有三重簡并的新費米子半金屬材料,我們利用APRES測量,首次在實驗上觀察到了MoP體能帶中的三重簡并點。這一發(fā)現(xiàn),為推進(jìn)拓?fù)湮锢韺W(xué)的發(fā)展,進(jìn)一步在固體材料中尋找新型費米子提供了新的動力。以上是本論文的主要內(nèi)容,量子自旋液體和拓?fù)洳牧献鳛楫?dāng)前研究的熱點,依然處于初期的研究階段,仍有大量的問題需要解決。這兩個主題的起源于上個世紀(jì)末高溫超導(dǎo)體和分?jǐn)?shù)霍爾效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)有直接的關(guān)系。正如20世紀(jì)物理學(xué)的兩朵烏云最終發(fā)展成了物理學(xué)重要的支柱量子力學(xué)和相對論,我們認(rèn)為,由量子霍爾效應(yīng)發(fā)展而來的拓?fù)洳牧虾团c高溫超導(dǎo)相關(guān)的量子自旋液體,有可能重新刷新人們對凝聚態(tài)物理的認(rèn)識。
【圖文】:

晶體場,磁性,離子,自旋軌道耦合


第 1 章 緒論 個數(shù)量級,對 Ti 離子,關(guān)聯(lián)常數(shù) λ 大約只有 20meV,此時,自旋軌道耦合忽略不計。由于強(qiáng)晶體場作用,3d 電子的軌道角動量將會消失,即 0zl = 稱為軌道淬滅,離子的磁性只有來自電子自旋。因此,Cu2+離子具有 9 個,,相當(dāng)于只有一個空穴,其對外顯示的磁性 J = S = 1/2。由于晶體場效應(yīng)很通常認(rèn)為 Cu2+是非常理想的自旋 1/2 系統(tǒng)。

示意圖,阻挫,示意圖,磁性


i 和 j 代表晶格位置,σ 是自旋狀態(tài);第二項是庫倫排斥能,U 代表將 j 處電子移動到 i 處,所需要的能量。 ;i j i iij iH t C C U n n = + ····················· 1.5根據(jù)微擾理論,對于局域的磁性系統(tǒng),如果考慮近鄰離子的電子之間的躍遷過程,則這個虛過程對系統(tǒng)能量的貢獻(xiàn)為22tU ,其中系數(shù) 2 表示電子從 j 位置躍遷到 位置然后又返回 j 位置的過程。這個圖像與交換作用一致,而這部分能量正是產(chǎn)生磁性相互作用的原因,這種模型中的交換作用通常是反鐵磁性的。對于海森堡磁性系統(tǒng),哈密頓量具有如下的形式,, i ji jH = J S S······························· 1.6其中2J = 2t /U。
【學(xué)位授予單位】:中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號】:TB34;O413

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