【摘要】：現(xiàn)代社會的發(fā)展對可再生能源和環(huán)保能源產(chǎn)生了巨大的需求。氫氣(H_2)能量密度高以及零碳排放,被譽(yù)為未來最理想的能源載體。研究發(fā)現(xiàn),二硫化鉬的吸附氫原子的吉布斯自由能接近零,可以作為替代鉑族貴金屬的析氫反應(yīng)的催化劑�；瘜W(xué)氣相沉積法(CVD)被認(rèn)為是合成大面積、高質(zhì)量、尺寸和厚度可控的具有不同形貌的二硫化鉬(MoS_2)最實(shí)用技術(shù),包括納米管、納米線、納米片等,這與MoS_2的各向異性結(jié)構(gòu)有關(guān)。垂直分布的MoS_2納米片由于具有高縱橫比的納米結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了廣泛的邊緣位點(diǎn)暴露,這種結(jié)構(gòu)在析氫反應(yīng)(HER)中具有很大的潛力。本文采用自制的CVD系統(tǒng),利用三氧化鉬和升化硫作為前驅(qū)體的組合,在碳紙表面成功制備垂直分布的MoS_2納米片也就是MoS_2納米墻。為了進(jìn)一步改善MoS_2納米墻的催化活性,對其進(jìn)行了氫氣處理及合成MoS_2/MoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)。氫氣處理碳紙表面制備的MoS_2納米墻,顯示了特定的合成后處理MoS_2中缺陷數(shù)量和HER性能之間的相關(guān)性。通過化學(xué)氣相沉積(CVD)法合成原始的MoS_2納米墻,接著對其進(jìn)行氫氣退火處理,這樣就會制造硫空缺從而增加活性位點(diǎn)的數(shù)量。其中通入氫氣的時間,氫氣退火的溫度和氫氣流速的不同都會影響MoS_2納米墻的催化活性。通過不同氣體對MoS_2納米墻退火處理后的催化活性的對比,證明氫氣對MoS_2納米墻催化活性的作用。在碳紙表面利用不同的溫度條件制備氧化鉬,然后對其進(jìn)行硫化得到MoS_2/MoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu),這樣的結(jié)構(gòu)具有提高電催化析氫活性的幾個優(yōu)點(diǎn)。第一,在HER酸性電解質(zhì)環(huán)境中MoS_2納米片充當(dāng)了底層氧化鉬的保護(hù)層。第二,MoS_2/MoO_x結(jié)構(gòu)具有較高的比表面積。第三,底層導(dǎo)電的氧化鉬允許有效的電荷收集和電荷轉(zhuǎn)移,以利于進(jìn)行質(zhì)子還原反應(yīng)。
【圖文】：

圖 1-1 工業(yè)制氫的三種主要途徑[1]電解水反應(yīng)可以分為兩個半反應(yīng)：析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)[2R 是電解水的還原半反應(yīng)(2H++2e-→H2)，，需要催化劑來降低過電位從而重要電化學(xué)過程的效率。電解水制氫利用了地球上最廉價且豐富的資

圖 1-2 a) MoS2的結(jié)構(gòu)示意圖[8]；b) MoS2的晶體結(jié)構(gòu)[9]化鉬的能帶性質(zhì) 是塊狀 MoS2在第一布里淵區(qū)的展開圖[10]，Г是布里淵點(diǎn)是Ｈ，Ｋ和А。v1 和 v2 是兩條價帶，c1 是導(dǎo)帶。A
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;TQ116.2

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本文編號：2613431