【摘要】：鐵氧體屬于一種復(fù)合型金屬氧化物,在壓電、傳感、醫(yī)藥、吸附和催化等領(lǐng)域均有所應(yīng)用。然而,目前已制備的鐵氧體主要存在粒徑大、團(tuán)聚效應(yīng)強(qiáng)且結(jié)構(gòu)不均一等缺點(diǎn)。進(jìn)一步設(shè)計(jì)和優(yōu)化鐵氧體制備條件,是科研工作者的主要研究方向之一。本文在多壁碳納米管表面修飾的基礎(chǔ)上,以多壁碳納米管為載體,采用操作簡(jiǎn)單、環(huán)境友好的溶劑熱法成功制備了尺寸相對(duì)均勻、分散性好的鈷鎳鐵氧體/多壁碳納米管復(fù)合材料(Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4/MWCNTs,簡(jiǎn)寫CNF/MWCNTs)。既克服了多壁碳納米管難于回收、分散性差的不足,也彌補(bǔ)了鐵氧體存在的缺陷。利用XRD、SEM、EDS、TEM、SAED、XP和Raman等多種手段表征了復(fù)合材料的晶型、結(jié)構(gòu)、形貌等,并以復(fù)合材料對(duì)重金屬離子Cd~(2+)的吸附過(guò)程和對(duì)曙紅B(eosin B,簡(jiǎn)寫EB)的光催化降解過(guò)程為研究對(duì)象,研究復(fù)合材料的吸附和光催化性能,探討復(fù)合材料的構(gòu)效關(guān)系,為該材料在水處理領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用提供了理論依據(jù)。(1)首先,本文采用恒壓酸化法改性多壁碳納米管,通過(guò)調(diào)整不同的反應(yīng)參數(shù)(如反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間等),探索改性多壁碳納米管的最佳條件。結(jié)果表明:反應(yīng)溫度對(duì)改性多壁碳納米管的形貌和分散性影響較大。在反應(yīng)溫度為80℃,反應(yīng)時(shí)間為2 h時(shí),多壁碳納米管的結(jié)構(gòu)完整、分散性好且表面無(wú)雜質(zhì)。(2)以一步溶劑熱法制備納米Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4,通過(guò)調(diào)整不同反應(yīng)參數(shù)(如沉淀劑種類和濃度、反應(yīng)溫度、鈷鎳比例等),探索納米Co_xNi_(1-x)Fe_2O的最佳制備條件。結(jié)果表明:溶劑種類和溫度對(duì)材料的形貌和組成影響較大。使用50%乙二醇溶劑時(shí),在溶劑熱反應(yīng)溫度為180℃反應(yīng)時(shí)間2 h、6 mmol尿素作為沉淀劑的條件下,制備出粒徑約16 nm、形貌均一的多晶球形納米Co_xNi_(1-x)-x Fe_2O_4。經(jīng)XRD和XPS表征可知,鎳的加入基本不會(huì)引起晶格改變,Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4始終為尖晶石型結(jié)構(gòu),表面組成為(Co~(2+)_(0.46)Ni~(3+)_(0.19)Fe~(3+)_(1.4))[Co0.3~(2+)Ni0.43~(2+)Co0.36~(3+)Fe0.6~(3+)]O4。(3)在Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4的制備基礎(chǔ)上,引入不同含量的改性多壁碳納米管,制備CNF/MWCNTs納米復(fù)合材料。復(fù)合材料中,Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4保持原形貌且均勻地負(fù)載在多壁碳納米管上;經(jīng)Raman對(duì)碳元素的表征可知,鐵氧體與多壁碳納米管復(fù)合前后ID/IG分別為1.36和1.34,說(shuō)明MWCNTs表面有很多的結(jié)構(gòu)缺陷,且復(fù)合鐵氧體后,不影響表面結(jié)構(gòu)缺陷,為保留更多的吸附位點(diǎn)提供保障。BET表征復(fù)合前后的比表面積分別為29.63m~2/g和157.27 m~2/g,孔徑集中分布在2 nm-10 nm之間,復(fù)合材料的比表面積大幅提高且屬于介孔材料。(4)以Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4/MWCNTs為吸附材料,以Cd~(2+)為研究對(duì)象,考察溶液初始pH、時(shí)間、初始的Cd~(2+)濃度,對(duì)吸附效果的影響。結(jié)果表明:當(dāng)溶液初始濃度為200 mg/L、pH為8、反應(yīng)溫度為30℃時(shí),需30 min達(dá)到吸附平衡,且溫度越高,達(dá)到平衡時(shí)的吸附容量越大。在40℃時(shí),平衡吸附容量為60.02 mg/g。吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,表示該反應(yīng)以化學(xué)吸附為主。Langmuir擬合線性相關(guān)系數(shù)R~2≥0.9937,說(shuō)明材料表面較均勻,吸附過(guò)程以單分子層吸附為主。(5)以復(fù)合材料為光催化劑,以EB為研究對(duì)象,探究不同復(fù)合材料降解EB的效果。結(jié)果顯示:當(dāng)M_(Co):M_(Ni):M_(Fe)為0.30:1.00:2.00時(shí),復(fù)合材料對(duì)EB的降解率達(dá)到最高為98.11%,且復(fù)合材料經(jīng)過(guò)5次循環(huán)后降解率均大于97%,充分說(shuō)明CNF/MWCNTs具有良好的降解循環(huán)穩(wěn)定性。本文針對(duì)不同成分含量的鈷鎳鐵氧體/多壁碳納米管復(fù)合材料,進(jìn)行吸附和光催化方面的研究,為制備性能優(yōu)異的納米復(fù)合材料提供基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)方法,為吸附材料和光催化材料的應(yīng)用和發(fā)展提供良好的前景。
【圖文】：

圖 1-1 CNTs 的結(jié)構(gòu)示意圖a）單壁碳納米管；b）多壁碳納米管1.2.1 碳納米管改性CNTs 表面結(jié)構(gòu)特別，其長(zhǎng)徑比較大，是一種團(tuán)聚和纏繞情況惡劣的高活性疏水材料因此，緩解 CNTs 的纏繞現(xiàn)象，改善碳納米管的親水性是碳納米管在水處理領(lǐng)域廣泛應(yīng)的前提�，F(xiàn)階段，，對(duì) CNTs 的主要表面修飾手段，可由是否形成共價(jià)鍵區(qū)分。（1）共價(jià)鍵修飾改性共價(jià)鍵修飾是指利用具有氧化性的溶劑，對(duì)碳納米管進(jìn)行表面氧化。被改性的 CN的外表常含有大量的含氧官能團(tuán)。Salam 等[8]使用 H2O2、KMnO4等具有強(qiáng)氧化性的溶劑改性 MWCNTs，F(xiàn)TIR 表征了納米管在強(qiáng)氧化性溶劑改性后，管壁含有很多的羧基等含氧基團(tuán)與改性前比對(duì)五氯苯（PCP）的吸附效果顯著提高。Fang 等[9]采用 HNO3氧化多壁碳納米管，使 MWCNTs 表含有大量的附加吸附位點(diǎn)，從而大幅度改善了碳納米管對(duì) ClO4-的吸附效果。Su 等[10]利NaClO 對(duì)碳納米管進(jìn)行表面處理，并嘗試對(duì)水溶液中的 BTEX（苯、甲苯、乙苯和二甲苯

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 0濃吸（ mg/L）圖 2-1 Cd2+的標(biāo)準(zhǔn)工作曲線制備液，分別稀釋至 400 mg/L、200 mg/L、的測(cè)試d2+溶液調(diào)節(jié)至一定的 pH，取 1 mL 定容至合材料吸附 Cd2+實(shí)驗(yàn) Cd2+溶液調(diào)節(jié)至一定的 pH，以及準(zhǔn)確稱蕩 10 min 后放于 150 r/min 往復(fù)式水浴振取離心清液 1 mL 定容至 10 mL，使用火
【學(xué)位授予單位】：東北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM277;TB332

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2613446