【摘要】：多孔材料是人們日常生產生活中一類重要的應用材料,在異相催化、氣體儲存與分離、光電和傳感等領域都有著重要的應用。本論文在負載型多孔材料應用于催化方面進行了一定的研究,設計、制備了新型的負載型多孔材料,并對其結構和催化性能進行了研究和探討。(1)以水分散性的苯胺寡聚體納米線作為模板,利用自下而上的方法成功制得了金.二氧化硅介孔納米線管。中間體納米線模板.金.二氧化硅復合體具有類似三明治狀的結構,在煅燒后大部分的金粒子被固定到二氧化硅介孔管的內壁中,防止了金粒子的聚集、脫落和長大。得到的金.二氧化硅介孔納米管的比表面積較大,具有大量介孔孔道和管腔的一維開放孔道,同時對苯胺寡聚體納米線模板表面所負載的金納米粒子的含量和粒徑進行了探討,通過催化經典的染料四硝基苯酚降解反應來檢測其催化性能。(2)利用框架內部表面工程策略和思路,通過調節(jié)兩種二醛單體(2,2’-聯(lián)吡啶-5,5'-二甲醛即2,2'-BPyDCA和4,4’.聯(lián)苯二甲醛)的比例,與四氨基單體PyTTA進行醛胺縮合,得到了一系列含有兩種含氮配體(聯(lián)吡啶基團和亞胺鍵結基團)的X% BPy COF(X為25,50,75,100),通過改變二醛單體2,2'-BPyDCA的加入比例,首次實現(xiàn)了對COF材料內含氮配體量的調控。(3)將合成的亞胺類二維共價有機框架X% BPy COF(X為25,50,75,100). TF-BD COF和BiPh COF進行負載了貴金屬催化劑醋酸鈀分子,通過框架內的含氮配體(聯(lián)吡啶基團和亞胺鍵結基團)對醋酸鈀從分子級別水平上進行絡合和控制,同時研究了醋酸鈀負載量與含聯(lián)吡啶的二醛單體2,2'-BPyDCA加入量之間的關系。(4)對負載醋酸鈀后的各框架材料Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X為 25,50,75,100).Pd(II)@TF-BD COF.Pd(II)@BiPh COF進行了測試表征,通過孔徑分布模擬、XPS等測試手段研究了醋酸鈀分子在各COF內部的絡合作用和位置；對負載醋酸鈀后的四種框架材料Pd(Ⅱ)@X%％BPy COF(X為25,50,75,100)進行了催化性能測試,選取Heck反應進行催化性能的測試和比較。(5)將四種框架材料X%BPy COF(X為25,50,75,100)進行絡合兩種金屬化合物,首先絡合氯代(1,5-環(huán)辛二烯)銠,然后再絡合醋酸鈀,對得到的Rh(Ⅰ)/Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X為25,50,75,100)進行測試表征,首次實現(xiàn)了COF進行負載雙金屬,并對兩種金屬配合物在框架內部的絡合作用和位置進行了研究。
【圖文】：

的條件下加熱碳化獲得的活性炭和木炭等材料。多孔材料其實就是一類內部含有逡逑孔道的材料，孔道分布或有序或無序，，孔徑大小或均一或不均一。天然多孔活性逡逑碳材

本文編號：2563302