【摘要】：本論文利用界面聚合法對無機導(dǎo)熱填料,如Al2O3、碳纖維(CF)、ZnO、Al進(jìn)行化學(xué)改性,在導(dǎo)熱填料表面包覆一層納米級厚度的導(dǎo)熱聚吡咯(PPy);并且將改性后的導(dǎo)熱填料加入到硅橡膠基體中,通過混煉、硫化的方式制備導(dǎo)熱硅橡膠復(fù)合材料。利用傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)等方法對填料改性前后的化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行表征;利用差示掃描量熱儀(DSC)、SEM、閃光法導(dǎo)熱系數(shù)儀、熱重分析儀(TGA)、力學(xué)性能等測試方法和手段研究改性處理方法、填料用量、粒徑以及不同形狀導(dǎo)熱填料的配合使用對導(dǎo)熱硅橡膠復(fù)合材料力學(xué)性能、導(dǎo)熱性能、電絕緣性能、耐熱穩(wěn)定性的影響。研究發(fā)現(xiàn):1)與未改性處理的導(dǎo)熱填料相比,改性處理引入的PPy能明顯改善Al2O3、CF、Al與硅橡膠基體之間的界面相容性,提高填料的填充量,有效地降低填料與硅橡膠的界面熱阻以及復(fù)合材料的硬度,提高復(fù)合材料的耐熱穩(wěn)定性;但PPy-ZnO填充體系并沒有表現(xiàn)出與上述填料相同的作用,這主要是因為ZnO對硅橡膠有一定的補強作用,改性處理破壞了這種作用。當(dāng)采用PPy-Al/ZnO(100 phr)復(fù)合體系:PPy的引入能大幅度地提高復(fù)合材料的力學(xué)性能和導(dǎo)熱性能,而對電絕緣性能影響不明顯。當(dāng)填料用量為300 phr時,較Al/ZnO混合填料體系,PPy-Al/ZnO填充復(fù)合材料的拉伸強度由3.6 MPa增加到4.7 MPa,扯斷伸長率由55%增加到76%,邵氏A型硬度由88下降到83,導(dǎo)熱系數(shù)由1.85 W/(m·K)增加到2.18 W/(m·K),而體積電阻率和表面電阻率保持在1010Ω·cm和1015Ω/m以上。2)雖然PPy本身是本征型導(dǎo)電聚合物,但其加入對復(fù)合材料的電絕緣性能的影響并不明顯。當(dāng)采用PPy-ZnO填充體系,填充量為400 phr時:改性后制備復(fù)合材料的體積電阻率從未改性前的1014Ω·cm下降到1011Ω·cm;而對于其他體系在相同用量下,PPy對體積電阻率和表面電阻率的影響范圍均小于102。PPy改性處理后的絕緣導(dǎo)熱填料體系填充制備的導(dǎo)熱復(fù)合材料仍具有良好的電絕緣性能,其體積電阻率和表面電阻率的數(shù)量級均保持在1012和1011以上。3)與單一粒徑填料相比,采用不同粒徑填料復(fù)配可以在較低填充量下形成較緊密的導(dǎo)熱鏈,從而提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。當(dāng)采用PPy-Al2O3三粒徑(200 nm:1μm:40μm=20:1:4質(zhì)量比)配合使用,填充量達(dá)到500 phr以上時,復(fù)合材料的拉伸強度為2.9MPa;扯斷伸長率為63%,邵氏A型硬度為89,導(dǎo)熱系數(shù)為1.96 W/(m·K),體積電阻率為8.02×1012Ω·cm,表面電阻率為4.78×1010Ω/m。4)與單一形狀的填料體系相比,采用不同形狀的導(dǎo)熱填料配合使用,可以在很大程度上完善導(dǎo)熱鏈,擴大導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò),并且能在對其他性能不造成明顯影響的情況下大幅度提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。a)當(dāng)采用PPy-Al2O3(300 phr)/PPy-CF復(fù)合填料時,利用纖維狀PPy-CF的搭橋作用,在PPy-CF添加量為10 phr時,復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)由未添加前的1.05W/(m·K)增加到1.82 W/(m·K),導(dǎo)熱系數(shù)提高了73.3%,但體積電阻率僅下降3個數(shù)量級,拉伸強度基本保持不變。b)當(dāng)針狀的PPy-Al與無規(guī)則狀的ZnO配合使用,ZnO用量為100 phr,PPy-Al(1μm:20μm=1:4質(zhì)量比)用量為300 phr時,復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)為2.13W/(m·K),拉伸強度為4.7 MPa,扯斷伸長率為76%,邵氏A型硬度為83,體積電阻率為5.21×1010Ω·cm,表面電阻率為8.52×1015Ω/m。
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【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB332

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2357289