【摘要】：二維層狀材料在光電、傳感、催化、機(jī)械、生物和能量儲存等領(lǐng)域展現(xiàn)出了巨大的潛能。二維層狀納米材料的制備對于發(fā)揮其全面的性能起到至關(guān)重要的作用。主要方法有:外延生長法、水熱法、化學(xué)氣相沉積、微機(jī)械剝離法、液相超聲剝離法、插層剝離法等。此外,超臨界二氧化碳(SC CO2)由于具有高的擴(kuò)散系數(shù)及低的表面張力也被應(yīng)用于剝離二維層狀材料。眾所周知,在SC CO2和水的界面上引入表面活性劑或者納米粒子能夠形成乳液環(huán)境。通過改變CO2壓力、溫度、PH等影響因素,能夠調(diào)控乳液的性質(zhì)和界面的相行為。本文將層狀材料引入到SC CO2構(gòu)筑的乳液環(huán)境中來實現(xiàn)層狀材料的高效剝離,并且研究了剝離出的二維層狀材料分別在電化學(xué)、生物及機(jī)械方面的性能。主要內(nèi)容如下:(1)在SC CO2構(gòu)筑的Pickering乳液中剝離Mo S2及其在細(xì)胞熒光標(biāo)定中的應(yīng)用研究利用SC CO2、水以及Mo S2構(gòu)筑形成Pickering乳液,通過高速攪拌在乳液中水和CO2界面上形成巨大的剪切力,實現(xiàn)Mo S2從塊體材料上的剝離。在剝離過程中,乙醇作為共溶劑在剝離的效率上起到了很大的作用。此外,該方法制備的Mo S2納米薄片展現(xiàn)了優(yōu)異的光致發(fā)光性能,并且驗證了其在生物細(xì)胞熒光標(biāo)記領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用價值。(2)在由SC CO2/表面活性劑/水體系構(gòu)筑的乳液微環(huán)境中剝離層狀材料的研究在CO2和水之間引入表面活性劑PVP來構(gòu)筑乳液微環(huán)境。改變CO2的壓力能夠產(chǎn)生強(qiáng)烈的驅(qū)動力來調(diào)節(jié)乳液微環(huán)境中的界面張力以及表面活性劑膜層的曲率。由于PVP必須能夠緊緊吸附在層狀材料的表面,表面活性劑膜層的彎曲可以克服層狀材料間的范德華力,并驅(qū)動二維納米薄片從塊體材料表面的剝離。因此,本工作在CO2/PVP/H2O體系構(gòu)筑的乳液微環(huán)境中成功剝離了石墨烯、Mo S2、WS2以及BN等典型的層狀材料。而且,本工作也研究了CO2/PVP/H2O體系構(gòu)筑的乳液的相行為以及解釋層狀材料在乳液微環(huán)境中剝離的機(jī)理。此外,也研究了CO2壓力、乙醇/水比例以及初始粉末濃度對剝離效率的影響。(3)制備的二維層狀材料在電化學(xué)、生物、機(jī)械等領(lǐng)域的應(yīng)用研究本工作研究了制備的二維層狀材料在電化學(xué)、生物、以及機(jī)械等方面的性能。首先,將剝離的石墨烯作為“墨水”刷在普通的A4紙上來制備成石墨烯薄膜,將其裝配成超級電容器并測試其電化學(xué)性能,石墨烯展現(xiàn)了優(yōu)異的電學(xué)性能。同時,將調(diào)控剝離的Mo S2的尺寸,得到尺寸小于120 nm的Mo S2納米薄片,并將其作為熒光探針來進(jìn)行熒光標(biāo)定。在熒光標(biāo)定前,測試了Mo S2的熒光性能以及對細(xì)胞的毒性,Mo S2都展現(xiàn)出了良好的性能。此外,利用剝離的BN納米薄片制備了BN/PVA復(fù)合薄膜,并測試了復(fù)合薄膜的機(jī)械性能。實驗結(jié)果顯示,微量的BN的加入就可以明顯增加PVA機(jī)械強(qiáng)度。
[Abstract]:Two-dimensional layered materials exhibit great potential in the fields of photoelectricity, sensing, catalysis, mechanical, biological and energy storage. The preparation of two-dimensional layered nanomaterials plays an important role in giving full play to their comprehensive properties. The main methods are as follows: epitaxial growth method, hydrothermal method, chemical vapor deposition, micromechanical stripping method, liquid phase ultrasonic stripping method, intercalation stripping method and so on. In addition, supercritical carbon dioxide (SC CO2) has been used to peel two-dimensional layered materials due to its high diffusion coefficient and low surface tension. It is well known that the introduction of surfactants or nanoparticles at the interface between SC CO2 and water can form an emulsion environment. By changing the pressure, temperature and PH of CO2, the properties of emulsion and the phase behavior of the interface can be regulated. In this paper, layered materials are introduced into the emulsion environment of SC CO2 to realize the efficient delamination of layered materials, and the electrochemical, biological and mechanical properties of the two dimensional layered materials are studied. The main contents are as follows: (1) stripping Mo S2 from Pickering emulsion constructed by SC CO2 and its application in cell fluorescence calibration; using SC CO2, water and Mo S2 to construct Pickering emulsion. A large shear force was formed on the interface between water and CO2 in emulsion by high speed stirring, and the stripping of Mo S2 from bulk material was realized. Ethanol, as a co-solvent, plays an important role in peeling efficiency during peeling. In addition, the Mo S2 nanocrystals prepared by this method exhibit excellent photoluminescence properties. It is proved that it has great application value in the field of biological cell fluorescence labeling. (2) the study of delamination of layered materials in the emulsion microenvironment constructed by SC CO2/ surfactant / water system introduced surface activity between CO2 and water. The property agent PVP was used to construct the microenvironment of emulsion. Changing the pressure of CO2 can produce a strong driving force to adjust the interfacial tension and the curvature of surfactant film in microemulsion environment. Because PVP must be able to adhere tightly to the surface of the layered material, the bending of the surfactant film can overcome the van der Waals force between the layered materials and drive the delamination of the two-dimensional nanosheet from the surface of the bulk material. Therefore, the typical layered materials such as graphene, Mo S2WS2 and BN were successfully stripped in the emulsion microenvironment constructed by CO2/PVP/H2O system. Moreover, the phase behavior of the emulsion constructed by CO2/PVP/H2O system and the mechanism of explaining the delamination of layered materials in the emulsion microenvironment were also studied in this work. In addition, the effects of CO2 pressure, ethanol / water ratio and initial powder concentration on the stripping efficiency were also studied. In this paper, the electrochemical, biological and mechanical properties of two-dimensional layered materials were studied. Firstly, graphene films were prepared by brushing the exfoliated graphene on ordinary A4 paper as "ink". The graphene films were assembled into supercapacitors and their electrochemical properties were tested. Graphene showed excellent electrical properties. At the same time, the size of the stripped Mo S2 was adjusted to obtain the Mo S2 nanocrystals with the size less than 120 nm, which was used as a fluorescence probe to carry out the fluorescence calibration. Before fluorescence calibration, the fluorescence properties and cytotoxicity of Mo S2 were tested. Mo S2 showed good performance. In addition, BN/PVA composite films were prepared by peeling BN nanocrystals and the mechanical properties of the composite films were tested. The experimental results show that the mechanical strength of PVA can be significantly increased by adding a small amount of BN.
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;TB383.2

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本文編號：2294389