本文關(guān)鍵詞： 貴金屬 納米材料 載體 Au催化 選擇性加氫　出處：《吉林化工學(xué)院》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：近年來,貴金屬納米材料的制備及其在催化領(lǐng)域的研究越來越引起人們的廣泛關(guān)注。但是,由于貴金屬催化劑在制備方法、生產(chǎn)成本等方面的局限性,一定程度上限制了其大規(guī)模的商品化應(yīng)用。未解決上述問題,本論文以貴金屬納米粒子的可控合成及其催化反應(yīng)性能研究為主要內(nèi)容進行了研究,主要包括以下幾個部分:以水或乙醇作為溶劑,以PVA、PVP、十二烷基硫醇等作為保護劑,在NaBH_4或其它還原劑(如氨基硼烷、H_2等)作用下,得到均勻分散的Au納米簇或更大尺寸的金納米顆粒,顆粒尺寸可以在0.7-5nm范圍內(nèi)進行調(diào)節(jié)。將該制備方法擴展到Pd、Pt、Ag等納米簇以及Au-Ag合金納米簇的可控制備中。采用PVP作為保護劑,乙醇作為溶劑,NaBH_4作為還原劑制備膠體Au粒子,然后將其負載到γ-Al_2O_3、ZnO、ZSM-5分子篩等載體上。在450°C焙燒6小時后,顆粒尺寸依然小于2nm。采用相同方法制備的Pd-Sn/TiO_2復(fù)合材料,在300°C焙燒后顆粒尺寸仍保持在1.3nm。將Au納米粒子合成過程與分子篩合成過程相結(jié)合,探索了原位法合成Au/分子篩材料。制備的Au/MTS-1、Au/MCM-41、Au/MCM-48復(fù)合材料500°C高溫焙燒后,顆粒尺寸保持在2nm,表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。XRD與TEM的表征結(jié)果顯示,Au納米顆粒的引入未對分子篩的有序結(jié)構(gòu)造成破壞。在肉桂醛選擇性加氫反應(yīng)中,納米Au催化劑在肉桂醇選擇性上展示了顯著的差別。Au/Ni_2O_3表現(xiàn)出較好的C=C加氫能力,選擇性生成苯丙醛,選擇性為86%;催化劑Au/γ-Al_2O_3表現(xiàn)出較好的C=O加氫能力,選擇性生成肉桂醇,選擇性為67%。NH3-TPD和CO_2-TPD等表征結(jié)果顯示肉桂醇選擇性主要取決于納米Au催化劑的酸堿性。催化劑Au/γ-Al_2O_3同時擁有酸中心和堿中心,酸堿中心間協(xié)同作用使得C=O雙鍵優(yōu)先吸附、活化和加氫,從而實現(xiàn)高的肉桂醇選擇性。
[Abstract]:In recent years, more and more attention has been paid to the preparation of noble metal nanomaterials and their research in the field of catalysis. However, due to the limitations of noble metal catalysts in preparation methods, production costs and so on. To some extent, the large-scale commercial application of noble metal nanoparticles has been limited. However, the above problems have not been solved. In this paper, the controllable synthesis of noble metal nanoparticles and their catalytic properties are the main contents of the study. Mainly include the following parts: water or ethanol as a solvent, PVA, PVP, 12 alkyl mercaptan as protective agent in NaBH_4 or other reductants (such as aminoborane). Under the action of H2 and so on, the au nanoclusters or larger gold nanoparticles with uniform dispersion can be obtained. The size of au nanoparticles can be adjusted in the range of 0.7-5nm, and the preparation method is extended to PdPb-Pt. In the controllable preparation of Ag and Au-Ag alloy nanoclusters, colloidal au particles were prepared by using PVP as protective agent and ethanol as solvent NaBH4 as reducing agent. Then it was loaded on 緯 -Al2O3ZnOOZSM-5 molecular sieve carrier and calcined at 450 擄C for 6 hours. The particle size is still less than 2 nm. The Pd-Sn/TiO_2 composite is prepared by the same method. The particle size was kept at 1.3 nm after calcination at 300 擄C. the synthesis process of au nanoparticles was combined with the synthesis process of molecular sieve. Au- / molecular sieve materials were synthesized by in-situ method and calcined at 500 擄C after calcination of Au/ MCM-41 / MCM-41U / MCM-48 composite materials. The particle size remained at 2 nm, showing good stability. XRD and TEM characterization results showed. The introduction of au nanoparticles did not destroy the ordered structure of molecular sieve. The nanometer au catalyst showed remarkable difference in the selectivity of cinnamyl alcohol. Au/ Ni2O3 showed a better hydrogenation ability of Con C, and the selectivity was 86% for phenylpropanal. The catalyst au / 緯 -Al _ 2O _ 3 showed better hydrogenation ability and selectivity to cinnamol. The selectivity of cinnamol was determined by the acidity and alkalinity of au / 緯 -Al _ 2O _ 3 catalyst, and the results showed that the selectivity of cinnamyl alcohol was mainly determined by the acidity and basicity of au / 緯 -Al _ 2O _ 3 catalyst. Has acid and base centers. The synergistic action between acid-base centers leads to the preferential adsorption, activation and hydrogenation of Con O double bonds, thus achieving high selectivity of cinnamol.
【學(xué)位授予單位】：吉林化工學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;O643.36

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本文編號：1466403