本文關(guān)鍵詞：P-型PbTe基合金的制備與熱電性能研究　出處：《浙江大學(xué)》2015年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：鉛的硫族化合物PbX (X=Te、Se、S)具有相似的晶體結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu),也是目前性能最好的中溫區(qū)熱電材料,具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、容易制備以及穩(wěn)定性好等特點(diǎn),近年來(lái)受到廣泛關(guān)注。但目前的研究大多針對(duì)偽二元合金體系,而且高性能都是從小塊試樣中獲得,很少有人制備大塊試樣重現(xiàn)高性能并研究其分布規(guī)律。針對(duì)這些問(wèn)題,本文選取了合適的偽二元基體進(jìn)行摻雜優(yōu)化,分別在Pb位進(jìn)行Mg取代和在Te位進(jìn)行Se和S取代,并制備了～200g試樣,取得如下主要成果：1.選取偽二元PbTe0.8Se0.2合金作為基體,進(jìn)行不同Na含量摻雜來(lái)研究載流子濃度對(duì)材料熱電性能影響,發(fā)現(xiàn)優(yōu)化載流子濃度可以有效降低高溫下的本征激發(fā)對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)以及抑制少子對(duì)Seebeck系數(shù)的不利影響,并確定其最優(yōu)摻雜濃度為2%Na,試樣zT在800K可以達(dá)到～1.7。2.對(duì)最優(yōu)摻雜的PbTe0.8Se0.2固溶體進(jìn)行Mg合金化,研究Mg合金化在降低熱導(dǎo)率和能帶調(diào)整方面的作用。研究發(fā)現(xiàn)Mg可以有效的降低PbTe0.8Se0.2合金的晶格熱導(dǎo)率,部分試樣在800K時(shí)接近理論最低熱導(dǎo)率；Mg合金化會(huì)降低低溫范圍的電導(dǎo)率,但在600K以上電導(dǎo)率相差不大；Mg合金化增大了禁帶寬度,可以有效抑制本征激發(fā),獲得較高的Seebeck系數(shù)。在Mg含量為6%和8%時(shí),其zT在800K可以達(dá)到～2.2。3.在小塊Mg合金化的試樣獲得高性能的同時(shí)嘗試制備了～200g的大塊試樣,通過(guò)測(cè)試表征發(fā)現(xiàn)：不論在徑向還是軸向,熱電性能分布沒(méi)有明顯差別,在同一截面的邊緣和內(nèi)部也沒(méi)有明顯區(qū)別。大塊試樣zT在800K可以達(dá)到1.7-2.2。4.在最優(yōu)摻雜的PbTe0.8Se0.2固溶體基礎(chǔ)下進(jìn)行PbS合金化,研究了在固定PbSe含量為20%,改變PbTe和PbS比例時(shí)材料熱電性能發(fā)現(xiàn)PbS對(duì)于熱電性能影響不大,所有試樣zT在800K可以達(dá)到1.7～1.8；隨后對(duì)偽三元合金PbTe0.7Se0.2S0.1進(jìn)行Mg合金化,研究發(fā)現(xiàn)Mg對(duì)試樣熱電性能影響也不顯著；固定PbTe含量為80%,改變PbSe和PbS比例,研究發(fā)現(xiàn)改變Se和S的比例對(duì)試樣的熱導(dǎo)率影響不大；PbS的含量大于10%時(shí)的試樣在600K以上,電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)都會(huì)出現(xiàn)一個(gè)平臺(tái),zT可以顯著提高,在800K可以達(dá)到～2.0左右。
[Abstract]:Lead chalcogenide PbX (X=Te, Se, S) has similar crystal structure and band structure, is currently the performance in temperature region the best thermoelectric material, has the advantages of simple structure, easy fabrication and good stability, attracted wide attention in recent years. But most of the current two yuan for pseudo alloy system moreover, high performance is obtained from the small sample, few people prepare bulk samples to reproduce high performance and study the distribution. To solve these problems, this paper selects the appropriate pseudo two yuan matrix optimizing doping, respectively Mg and Te in the generation of Se site and S substituted at the Pb position, and preparation of ~ 200g samples, the main achievements are as follows: 1.. The selection of pseudo two yuan PbTe0.8Se0.2 alloy as the matrix, doped with different content of Na to study the influence of carrier concentration on the thermoelectric properties of materials, it was found that the optimized carrier concentration can effectively reduce the high temperature Under the excitation of the intrinsic thermal conductivity contribution and inhibition of less adverse effects on Seebeck sub coefficient, and determine the optimal doping concentration is 2%Na, zT ~ 800K in the sample can reach 1.7.2. on the optimal doped PbTe0.8Se0.2 solid solution of Mg alloy, Mg alloy research in reducing the thermal conductivity and the effect of energy band the study found that Mg can effectively reduce the lattice thermal conductivity of PbTe0.8Se0.2 alloys was the most part of the sample is close to the theoretical thermal conductivity in 800K; Mg alloy will decrease the conductivity of the low temperature range, but little difference in conductivity above 600K; Mg alloy increases the width of band gap, can effectively inhibit the intrinsic excitation. Seebeck coefficient is higher. The content of Mg is 6% and 8%, the zT can reach to 800K in 2.2.3. in the sample piece of Mg alloying to obtain high performance at the same time try to bulk sample preparation to 200g, through the test Characterization shows that no matter in the radial or axial direction, there was no significant difference between thermoelectric properties distribution, there were also no significant differences in the same section of the edge and interior. Large specimens of zT can reach 1.7-2.2.4. in the optimal doping of PbTe0.8Se0.2 PbS alloy solid solution based on 800K, the research on the fixed PbSe content is 20%, PbTe when the proportion of PbS and PbS found that the thermoelectric properties of materials for thermoelectric properties have little effect, all specimens of zT in 800K can reach 1.7 ~ 1.8; followed by Mg alloying on pseudo alloy PbTe0.7Se0.2S0.1 three yuan, the study found that the effect of Mg on the thermoelectric properties of samples was not significant; PbTe content is 80%, PbSe and PbS ratio, the study found the change of Se and the ratio of S thermal conductivity of specimen has little effect; the content of PbS is greater than 10% of the samples above 600K, electrical conductivity and Seebeck coefficient will be the emergence of a platform, zT can significantly The improvement can reach about 2 in 800K.

【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TB34

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