本文關(guān)鍵詞：氧化釩功能薄膜集成生長與器件基礎(chǔ)研究　出處：《電子科技大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來,具有特殊金屬-絕緣轉(zhuǎn)變特性的氧化釩功能材料,特別是能夠在室溫附近觸發(fā)該轉(zhuǎn)變的二氧化釩(VO_2)材料,受到了廣泛的關(guān)注,并在微電子、光電子及傳感器方面展現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用前景。由于釩元素具有+2、+3、+4、+5多個化學(xué)價態(tài)且形成的氧化物相圖十分復(fù)雜,制備純相高質(zhì)量外延二氧化釩薄膜目前仍然是國際上巨大的技術(shù)挑戰(zhàn)。因此,尋求一種簡單的方法實(shí)現(xiàn)價態(tài)可控的氧化釩薄膜沉積,并實(shí)現(xiàn)其高質(zhì)量外延生長,是開發(fā)新型氧化釩功能器件的必要前提。從物理本質(zhì)上講,氧化釩功能器件都是基于其金屬-絕緣轉(zhuǎn)變的特性,通過調(diào)控氧化釩薄膜的微結(jié)構(gòu)和應(yīng)變狀態(tài)來改變薄膜物理性能是實(shí)現(xiàn)氧化釩薄膜器件應(yīng)用的重要途徑。此外,通過異質(zhì)結(jié)構(gòu)集成其他類型的功能材料來構(gòu)筑新型器件,并由VO_2相變產(chǎn)生的應(yīng)變對集成材料性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控,從而實(shí)現(xiàn)耦合效應(yīng),是設(shè)計和開發(fā)新型功能薄膜器件的新思路�？刂芕O_2與其他功能材料的界面則成為能否實(shí)現(xiàn)其耦合效應(yīng)的關(guān)鍵。針對以上問題,本論文分別采用新興的化學(xué)溶液方法—高分子輔助沉積法和物理脈沖激光沉積法制備了高質(zhì)量外延的氧化釩功能薄膜,根據(jù)氧化釩薄膜與基片的不同晶體對稱結(jié)構(gòu),通過4種不同的生長匹配方式,實(shí)現(xiàn)了對氧化釩薄膜金屬絕緣性能的調(diào)制,并系統(tǒng)研究了其應(yīng)變弛豫的方式與物理性能之間的關(guān)聯(lián)性。在此基礎(chǔ)上,將VO_2薄膜與磁致伸縮材料CoFe_2O_4實(shí)現(xiàn)了異質(zhì)集成生長,并對該原型器件進(jìn)行了耦合效應(yīng)的表征。在使用高分子輔助沉積技術(shù)的薄膜生長研究中,基于對薄膜生長熱力學(xué)行為的理論分析,通過對燒結(jié)過程中氣氛的控制,實(shí)現(xiàn)了氧化釩薄膜的價態(tài)可控的生長,在藍(lán)寶石(0001)基底上制備了純相的V2O3、V4O7、VO_2和V2O5薄膜,V2O3和VO_2薄膜都與藍(lán)寶石基底形成了良好匹配的外延生長。這兩類薄膜都表現(xiàn)出了良好的金屬絕緣轉(zhuǎn)變特性:V2O3薄膜的升溫轉(zhuǎn)變點(diǎn)在158 K,降溫轉(zhuǎn)變點(diǎn)在130 K;VO_2薄膜的升溫轉(zhuǎn)變點(diǎn)在341 K,降溫轉(zhuǎn)變點(diǎn)在336 K。微結(jié)構(gòu)表征和分析表明,薄膜金屬-絕緣轉(zhuǎn)變的寬度與外延薄膜的應(yīng)變存在密切的關(guān)系。為了進(jìn)一步研究薄膜微結(jié)構(gòu)與相變過程的關(guān)系,采用變溫拉曼技術(shù)對用高分子輔助沉積法制備的不同厚度VO_2外延薄膜進(jìn)行表征,在較厚(約150 nm)的樣品中能夠明顯觀察到結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程中中間相M2相的生成和演化,而在較薄(約90nm)的樣品中這樣的現(xiàn)象則不明顯,通過高分辨X射線衍射獲得的微結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明,這兩個樣品之間沒有明顯的應(yīng)變差異,但在較厚的薄膜中,位錯密度高于較薄的樣品,從而表明位錯促進(jìn)了VO_2薄膜轉(zhuǎn)變過程中M2相的形成。另一方面,使用脈沖激光沉積方法在藍(lán)寶石(0001)基片上制備了具有高表面平整度的外延VO_2薄膜,根據(jù)結(jié)構(gòu)區(qū)域模型,通過工藝優(yōu)化,使薄膜表面均方根粗糙度從30 nm左右降低到6.81 nm,為進(jìn)一步集成生長高質(zhì)量功能薄膜打下了基礎(chǔ)。采用相同的工藝,利用面內(nèi)晶格常數(shù)各向異性的藍(lán)寶石(11-20)基片,通過高質(zhì)量的外延生長,獲得了具有面內(nèi)各向異性特性的VO_2外延薄膜。輸運(yùn)測試結(jié)果表明,在185 nm厚度的樣品中,在薄膜的面內(nèi)觀察到兩個取向的金屬絕緣轉(zhuǎn)變過程具有各向異性,即沿著藍(lán)寶石[0001]取向能觀察到兩個金屬絕緣轉(zhuǎn)變的臨界點(diǎn),而沿著[10-10]取向僅能明顯觀察到一個臨界點(diǎn)。隨著厚度的減薄,這種效應(yīng)逐漸消失,在30 nm的樣品中在面內(nèi)兩個取向上都僅能觀察到一個轉(zhuǎn)變臨界點(diǎn)。由此提出了由薄膜與基片之間的晶格匹配關(guān)系誘發(fā)的面內(nèi)取向上不同應(yīng)變弛豫方式而引起上述各向異性的可能物理模型。在實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量外延生長VO_2薄膜的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步集成生長了磁致伸縮CoFe_2O_4薄膜,形成CoFe_2O_4/VO_2的異質(zhì)結(jié)構(gòu)。并初步測試了基于該結(jié)構(gòu)所構(gòu)筑的原型器件的響應(yīng)特性,在施加磁場的條件下可以明顯觀察到VO_2的金屬-絕緣轉(zhuǎn)變回線變窄;而該異質(zhì)結(jié)構(gòu)的飽和磁化率會隨著VO_2的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變而變化,這些結(jié)果說明了在CoFe_2O_4/VO_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)中存在磁和熱的耦合效應(yīng),為開發(fā)新型磁致冷功能器件打下了基礎(chǔ)。
[Abstract]:In recent years , vanadium oxide ( VO _ 2 ) materials with special metal - insulation transition characteristics , especially vanadium dioxide ( VO _ 2 ) materials capable of triggering the transition in the vicinity of room temperature , have been widely paid attention . On the other hand , there is no obvious strain difference between the two samples .

【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.2

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