本文關鍵詞：氧化釩功能薄膜集成生長與器件基礎研究　出處：《電子科技大學》2015年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：近年來,具有特殊金屬-絕緣轉(zhuǎn)變特性的氧化釩功能材料,特別是能夠在室溫附近觸發(fā)該轉(zhuǎn)變的二氧化釩(VO_2)材料,受到了廣泛的關注,并在微電子、光電子及傳感器方面展現(xiàn)出了巨大的應用前景。由于釩元素具有+2、+3、+4、+5多個化學價態(tài)且形成的氧化物相圖十分復雜,制備純相高質(zhì)量外延二氧化釩薄膜目前仍然是國際上巨大的技術挑戰(zhàn)。因此,尋求一種簡單的方法實現(xiàn)價態(tài)可控的氧化釩薄膜沉積,并實現(xiàn)其高質(zhì)量外延生長,是開發(fā)新型氧化釩功能器件的必要前提。從物理本質(zhì)上講,氧化釩功能器件都是基于其金屬-絕緣轉(zhuǎn)變的特性,通過調(diào)控氧化釩薄膜的微結(jié)構和應變狀態(tài)來改變薄膜物理性能是實現(xiàn)氧化釩薄膜器件應用的重要途徑。此外,通過異質(zhì)結(jié)構集成其他類型的功能材料來構筑新型器件,并由VO_2相變產(chǎn)生的應變對集成材料性質(zhì)進行調(diào)控,從而實現(xiàn)耦合效應,是設計和開發(fā)新型功能薄膜器件的新思路。控制VO_2與其他功能材料的界面則成為能否實現(xiàn)其耦合效應的關鍵。針對以上問題,本論文分別采用新興的化學溶液方法—高分子輔助沉積法和物理脈沖激光沉積法制備了高質(zhì)量外延的氧化釩功能薄膜,根據(jù)氧化釩薄膜與基片的不同晶體對稱結(jié)構,通過4種不同的生長匹配方式,實現(xiàn)了對氧化釩薄膜金屬絕緣性能的調(diào)制,并系統(tǒng)研究了其應變弛豫的方式與物理性能之間的關聯(lián)性。在此基礎上,將VO_2薄膜與磁致伸縮材料CoFe_2O_4實現(xiàn)了異質(zhì)集成生長,并對該原型器件進行了耦合效應的表征。在使用高分子輔助沉積技術的薄膜生長研究中,基于對薄膜生長熱力學行為的理論分析,通過對燒結(jié)過程中氣氛的控制,實現(xiàn)了氧化釩薄膜的價態(tài)可控的生長,在藍寶石(0001)基底上制備了純相的V2O3、V4O7、VO_2和V2O5薄膜,V2O3和VO_2薄膜都與藍寶石基底形成了良好匹配的外延生長。這兩類薄膜都表現(xiàn)出了良好的金屬絕緣轉(zhuǎn)變特性:V2O3薄膜的升溫轉(zhuǎn)變點在158 K,降溫轉(zhuǎn)變點在130 K;VO_2薄膜的升溫轉(zhuǎn)變點在341 K,降溫轉(zhuǎn)變點在336 K。微結(jié)構表征和分析表明,薄膜金屬-絕緣轉(zhuǎn)變的寬度與外延薄膜的應變存在密切的關系。為了進一步研究薄膜微結(jié)構與相變過程的關系,采用變溫拉曼技術對用高分子輔助沉積法制備的不同厚度VO_2外延薄膜進行表征,在較厚(約150 nm)的樣品中能夠明顯觀察到結(jié)構轉(zhuǎn)變過程中中間相M2相的生成和演化,而在較薄(約90nm)的樣品中這樣的現(xiàn)象則不明顯,通過高分辨X射線衍射獲得的微結(jié)構表征結(jié)果表明,這兩個樣品之間沒有明顯的應變差異,但在較厚的薄膜中,位錯密度高于較薄的樣品,從而表明位錯促進了VO_2薄膜轉(zhuǎn)變過程中M2相的形成。另一方面,使用脈沖激光沉積方法在藍寶石(0001)基片上制備了具有高表面平整度的外延VO_2薄膜,根據(jù)結(jié)構區(qū)域模型,通過工藝優(yōu)化,使薄膜表面均方根粗糙度從30 nm左右降低到6.81 nm,為進一步集成生長高質(zhì)量功能薄膜打下了基礎。采用相同的工藝,利用面內(nèi)晶格常數(shù)各向異性的藍寶石(11-20)基片,通過高質(zhì)量的外延生長,獲得了具有面內(nèi)各向異性特性的VO_2外延薄膜。輸運測試結(jié)果表明,在185 nm厚度的樣品中,在薄膜的面內(nèi)觀察到兩個取向的金屬絕緣轉(zhuǎn)變過程具有各向異性,即沿著藍寶石[0001]取向能觀察到兩個金屬絕緣轉(zhuǎn)變的臨界點,而沿著[10-10]取向僅能明顯觀察到一個臨界點。隨著厚度的減薄,這種效應逐漸消失,在30 nm的樣品中在面內(nèi)兩個取向上都僅能觀察到一個轉(zhuǎn)變臨界點。由此提出了由薄膜與基片之間的晶格匹配關系誘發(fā)的面內(nèi)取向上不同應變弛豫方式而引起上述各向異性的可能物理模型。在實現(xiàn)高質(zhì)量外延生長VO_2薄膜的基礎上,進一步集成生長了磁致伸縮CoFe_2O_4薄膜,形成CoFe_2O_4/VO_2的異質(zhì)結(jié)構。并初步測試了基于該結(jié)構所構筑的原型器件的響應特性,在施加磁場的條件下可以明顯觀察到VO_2的金屬-絕緣轉(zhuǎn)變回線變窄;而該異質(zhì)結(jié)構的飽和磁化率會隨著VO_2的結(jié)構轉(zhuǎn)變而變化,這些結(jié)果說明了在CoFe_2O_4/VO_2異質(zhì)結(jié)構中存在磁和熱的耦合效應,為開發(fā)新型磁致冷功能器件打下了基礎。
[Abstract]:In recent years , vanadium oxide ( VO _ 2 ) materials with special metal - insulation transition characteristics , especially vanadium dioxide ( VO _ 2 ) materials capable of triggering the transition in the vicinity of room temperature , have been widely paid attention . On the other hand , there is no obvious strain difference between the two samples .

【學位授予單位】：電子科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.2

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