【摘要】：高砷地下水分布廣,對居民健康的危害大。鐵氧化物礦物(如菱鐵礦、水鐵礦)的表面電荷高、比表面積大,在特定條件下對亞砷酸鹽和砷酸鹽有較強的結(jié)合能力,以鐵氧化物礦物作為吸附劑處理高砷水已經(jīng)成為研究熱點之一。天然磁鐵礦是鐵氧化物礦物之一,其成分為Fe_3O_4,但其本身活性較弱,直接應用于處理高砷水的除砷率低。研發(fā)天然磁鐵礦的改性技術、優(yōu)化改性磁鐵礦的除砷特征是天然磁鐵礦用于除砷實踐的關鍵環(huán)節(jié)。本論文通過采取酸化、堿化、灼燒等改性技術對天然磁鐵礦進行改性,優(yōu)選出最佳改性條件,并探討了其對砷吸附的影響因素和機理,具有一定的理論意義和實際價值。通過改性技術獲得天然磁鐵礦用于除砷的最優(yōu)改性條件為:經(jīng)0.5 mol/L鹽酸浸泡后在馬弗爐中控溫150℃灼燒10 min的改性天然磁鐵礦。改性天然磁鐵礦As吸附能力明顯優(yōu)于未改性的天然磁鐵礦。用其分別處理初始濃度為1.0 mg/L的As(Ⅲ)溶液和As(Ⅴ)溶液時,As(Ⅴ)去除率達98%;鐵溶出濃度為50μg/L;溶液中As(Ⅲ)濃度從1000μg/L下降到328μg/L,去除率達67%,改性天然磁鐵對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附符合假二級吸附動力學方程,擬合出的吸附速率常數(shù),As(Ⅲ)系列的明顯較As(Ⅴ)系列大,但對于最終吸附量,As(Ⅴ)的吸附量還是略高于As(Ⅲ)的吸附量。等溫吸附模式研究表明,改性天然磁鐵礦吸附As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的的反應不趨近于單分子層吸附。從Freundlich等溫吸附模型擬合所得的n值來看,無論是As(Ⅲ)還是As(Ⅴ),改性天然磁鐵礦吸附砷的反應均為優(yōu)惠吸附。當初始pH在2~5時,改性天然磁鐵礦吸附性能不強;當初始pH和穩(wěn)定pH為6~9時,吸附性能較強;PO_4~(3-)、SO_4~(2-)離子與As(Ⅲ)產(chǎn)生競爭性吸附,PO_4~(3-)離子與As(Ⅴ)產(chǎn)生競爭性吸附,其他離子對平衡吸附量的影響不大。改性后的天然磁鐵礦晶體表面的結(jié)構發(fā)生變化,形成了由活性的磁鐵礦及二價鐵氧化的鐵氧化物組成二元體,其比表面積增大、孔徑減小以及表面的孔體積增加,礦物表面新生成了針鐵礦和赤鐵礦。這些特征大大增強了改性材料對砷的吸附能力。因此,改性天然磁鐵礦可作為一種價格低廉、來源廣泛的地下水除砷環(huán)境礦物材料。
【圖文】：

3占主導(Mohan et al., 2007; Baig et al., 2015)。圖1-1 水體中砷形態(tài)隨不同Eh和pH的變化(Smedley et al., 2002; Baig et al., 2015)1.1.2 砷的來源和遷移砷在地殼中的豐度為 10 mg/kg(鄢明才等，1997)。排名為 22；在海水中含量為 0.001～0.008 mg/L，排名為 14；在人體中的含量排名為 12(Matschullat et al., 2000; Baig et al., 2015)。砷可以同鐵的硫化物和氫氧化物共沉淀于沉積巖中，在火成巖和沉積巖中，砷的平均濃度為 2 mg/kg。在絕大多數(shù)巖石中，砷的含量范圍在 0.5～2.5 mg/kg。砷也聚集在一些海洋沉積物中，其含量可能達到 3000 mg/kg。另外，，鐵礦和錳結(jié)核以及鐵的沉積物中都含有比較豐富的砷。據(jù)報道，土壤中的砷平均含量為 5～6 mg/kg

砷轉(zhuǎn)化微生物在土壤、砷毒性降低和砷滲出的過程中的作用也有過相關報道(Yamamura etal., 2014)。圖1-2 砷的地球化學循環(huán)(Zhu et al., 2014)
【學位授予單位】：中國地質(zhì)大學(北京)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TU991.2;P579

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本文編號：2646641