【摘要】：氟是人體必需的微量元素之一，人體主要通過飲水?dāng)z入，但長期過多的氟攝入則會對人體健康造成不同程度的危害，如氟斑牙、氟骨癥、甚至是中樞神經(jīng)等多系統(tǒng)的全身性疾病。自上世紀(jì)70年代以來，水體氟污染的控制研究一直是國內(nèi)外環(huán)保及衛(wèi)生領(lǐng)域的重要課題。吸附法作為一種簡便高效的水處理方法，被廣泛研究用于環(huán)境污染的治理。在眾多低值吸附劑中，天然高分子物質(zhì)殼聚糖因分子中含有大量的氨基和羥基活性基團(tuán)，，且環(huán)境友好，在水處理領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。 本研究以氯化鈣和磷酸二氫鉀為改性劑，制備了殼聚糖-鈣配合物小球吸附材料，以高效去除飲用水中的氟離子。分別研究了（1）殼聚糖-鈣配合物小球吸附材料的最佳制備條件；（2）吸附時(shí)間、溶液pH值、吸附質(zhì)的初始濃度、共存離子等因素對改性吸附劑吸附水中氟離子的性能影響；（3）改性殼聚糖對氟離子的吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究，得到相應(yīng)的吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模型及相關(guān)參數(shù)；（4）改性殼聚糖的表征與機(jī)理研究；（5）改性殼聚糖對實(shí)際含氟飲用水的凈化（6）改性殼聚糖的脫附再生。結(jié)果表明：（1）采用1.2g氯化鈣，0.2g磷酸二氫鉀對2g殼聚糖進(jìn)行改性處理，能夠得到最佳的脫氟效果；吸附反應(yīng)在4h時(shí)基本達(dá)到吸附平衡，且對氟離子的吸附條件比原殼聚糖有更寬泛的pH條件適用范圍；陽離子對改性殼聚糖吸附氟離子影響很小，陰離子對其影響為CO2—3 HCO—3——3 PO4 SO2—4 ClNO——3 NO2。（2）準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程和Langmuir等溫方程能適宜的描述改性殼聚糖對氟離子的吸附行為；（3）通過同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）、場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）、透射電鏡（TEM）、X射線衍射（XRD）、傅里葉變換紅外（FTIR）等表征方法獲得了吸附材料的組成與表面特性，并提出了可能的吸附機(jī)制。（4）殼聚糖-鈣配合物小球?qū)Ψx子初始濃度為10mg/L的井水、河水、自來水除氟效果達(dá)到90%以上，剩余氟離子濃度達(dá)到1.0mg/L以下。（5）使用NaOH溶液能夠有效對飽和吸附后的殼聚糖材料進(jìn)行脫附再生。
[Abstract]:Fluorine is one of the essential trace elements in human body. The human body is mainly ingested through drinking water, but the long-term excessive intake of fluorine will cause varying degrees of harm to human health, such as dental fluorosis, bone fluorosis, Even systemic diseases of multiple systems such as the central nervous system. Since the 1970s, the control of water fluoride pollution has been an important subject in the field of environmental protection and hygiene at home and abroad. As a simple and efficient water treatment method, adsorption method has been widely used in environmental pollution control. Among the low value adsorbents, chitosan, a natural macromolecule, has a wide application prospect in the field of water treatment because it contains a large number of amino and hydroxyl groups and is environmentally friendly. Using calcium chloride and potassium dihydrogen phosphate as modifiers, the adsorbent of chitosan calcium complex was prepared to remove fluoride ion from drinking water efficiently. (1) the optimum conditions for preparation of chitosan-calcium complex microspheres were studied, (2) the effects of adsorption time, pH value of solution, initial concentration of adsorbate, coexistence ion and other factors on the adsorption properties of fluorine ions in water were studied. (3) the adsorption kinetics and thermodynamics of the modified chitosan for fluorine ions were studied, and the corresponding adsorption kinetics and thermodynamic models and related parameters were obtained, (4) the characterization and mechanism of the modified chitosan; (5) purification of drinking water containing fluorine by modified chitosan (6) desorption and regeneration of modified chitosan. The results showed that: (1) the optimum defluorination effect could be obtained by using 1.2g calcium chloride 0.2g potassium dihydrogen phosphate to modify 2g chitosan, and the adsorption equilibrium was achieved after 4 hours of adsorption. The adsorption conditions of fluorine ions were wider than that of chitosan, and cation had little effect on the adsorption of fluoride ions by modified chitosan. The effect of anions on it is that CO2-3 HCO-3--3 PO4 SO2-4 ClNO--3 no _ 2. (2) Quasi-second-order kinetic equation and Langmuir isothermal equation can describe the adsorption behavior of modified chitosan for fluorine ion. (3) the composition and surface properties of the adsorbed materials were obtained by synchrotron radiation X-ray absorption fine structure (XAFS), field emission scanning electron microscope (FESEM), transmission electron microscope (TEM), X-ray diffraction (XRD), (XRD), Fourier transform infrared (FTIR), etc. The possible adsorption mechanism was also proposed. (4) the removal efficiency of fluorine in well water and river water with initial concentration of fluorine ion was more than 90%. The concentration of residual fluoride is below 1.0mg/L. (5) the adsorbed chitosan material can be desorbed and regenerated effectively by using NaOH solution.
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TU991.2

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本文編號：2143088