本文關(guān)鍵詞：強(qiáng)氫鍵堿性疏水復(fù)合萃取劑的構(gòu)建與應(yīng)用

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【摘要】：水溶液中酸性化合物的萃取分離是水溶性化學(xué)品制備、環(huán)境治理等領(lǐng)域的重要過程,但長期受困于疏水萃取劑種類較少、氫鍵識別能力較弱、依賴酸-堿化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)化萃取等不足。本文利用離子液體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)可設(shè)計、易形成兩相體系的特點(diǎn),構(gòu)建了兼具良好疏水性與較強(qiáng)氫鍵識別能力的疏水性離子液體-分子溶劑新型復(fù)合萃取劑,以物理萃取方式實(shí)現(xiàn)了水溶性酸性化合物的高效分離。系統(tǒng)研究了Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑對強(qiáng)親水性的酸性化合物L(fēng)-抗壞血酸(AA)和抗壞血酸葡糖苷(AA-2G)的選擇性分離性能,通過調(diào)控分子溶劑/離子液體的種類和配比實(shí)現(xiàn)了AA和AA-2G的高效分離。以三己基十四烷基溴化擕([P66614]Br)-乙酸乙酯(xIL=10%)為萃取劑時,AA的分配系數(shù)高達(dá)1.362,是常規(guī)疏水性離子液體和乙酸乙酯的60～680倍,同時AA對AA-2G的選擇性大于60。此外還具有萃取容量大、互溶度低、可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)。通過5級逆流萃取,AA-2G的純度可由50%提高到96.2%,且收率高于98%。利用量子化學(xué)計算、真實(shí)溶劑似導(dǎo)體屏蔽模型、溶劑化顯示法、溶解度測定、萃取實(shí)驗(yàn)設(shè)計等多種方法系統(tǒng)研究了萃取機(jī)理。研究顯示,Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑對AA的高效萃取屬于物理萃取過程,AA分子在與Br-的氫鍵作用的主導(dǎo)下以分子或離子對形式從水相轉(zhuǎn)移至萃取相。AA與[P66614]Br的氫鍵作用強(qiáng)度顯著大于AA與常規(guī)疏水溶劑乙酸乙酯、正丁醇及多種常規(guī)疏水離子液體的作用,因而具有更高的AA溶解度(比常規(guī)溶劑大1～3個數(shù)量級)和分配系數(shù),AA和AA-2G在萃取劑和水中的溶解度差異則是獲得高選擇性的原因。復(fù)合萃取劑中的離子液體很可能對AA分子有顯著的“優(yōu)先溶解”行為。進(jìn)一步將Br-型疏水性離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑應(yīng)用于脫除水中弱酸性的酚類污染物。與純離子液體相比,[P66614]Br-乙酸乙酯復(fù)合萃取劑在顯著降低萃取劑粘度的同時獲得了很高的酚類分配系數(shù),當(dāng)[P66614]Br含量為20 mol%時,苯酚分配系數(shù)為345,是純乙酸乙酯萃取時的5.3倍,是常規(guī)含氟疏水離子液體的9～60倍；比純[P66614]Br萃取的分配系數(shù)僅下降25%,粘度卻降低99%以上。
【關(guān)鍵詞】：水溶液 萃取 離子液體 抗壞血酸葡糖苷 酚類 氫鍵
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ028.32
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-13
• 第一章 引言與文獻(xiàn)綜述13-32
• 1.1 引言13
• 1.2 疏水性萃取劑的研究進(jìn)展13-23
• 1.2.1 疏水性分子溶劑14-16
• 1.2.1.1 烷烴類14
• 1.2.1.2 鹵代烷類14-15
• 1.2.1.3 醇類15
• 1.2.1.4 酯類15
• 1.2.1.5 其它疏水性有機(jī)萃取溶劑15-16
• 1.2.2 疏水性離子液體的研究進(jìn)展16-23
• 1.2.2.1 疏水性離子液體在水中的溶解度18
• 1.2.2.2 水在疏水性離子液體中的溶解度18-19
• 1.2.2.3 疏水性離子液體的密度19-20
• 1.2.2.4 疏水性離子液體的粘度20-21
• 1.2.2.5 疏水性離子液體及常見溶劑的氫鍵堿性與極性21-23
• 1.3 離子液體-水兩相體系在萃取中的應(yīng)用23-27
• 1.3.1 水中金屬離子的萃取23-25
• 1.3.1.1 堿金屬與堿土金屬的萃取分離23-24
• 1.3.1.2 過渡金屬離子與重金屬離子的萃取分離24
• 1.3.1.3 稀土金屬離子的萃取分離24-25
• 1.3.2 生物活性物質(zhì)的萃取分離25-26
• 1.3.3 水中有機(jī)污染物的脫除26-27
• 1.3.3.1 染料的脫除26-27
• 1.3.3.2 廢水脫酚27
• 1.4 維生素C葡糖苷的生產(chǎn)工藝27-30
• 1.4.1 AA-2G的發(fā)酵工藝28-29
• 1.4.2 AA-2G的純化方法29-30
• 1.5 本文研究思路30-32
• 第二章 離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑選擇性分離L-抗壞血酸和抗壞血酸葡糖苷32-53
• 2.1 前言32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-36
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑32-33
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器33
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法33-36
• 2.2.3.1 單級萃取實(shí)驗(yàn)33-34
• 2.2.3.2 相平衡實(shí)驗(yàn)34
• 2.2.3.3 離子液體和乙酸乙酯的HPLC分析條件34
• 2.2.3.4 多級萃取實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.2.3.5 AA和AA-2G的色譜分析條件35
• 2.2.3.6 離子液體的回收與重復(fù)利用35-36
• 2.3 結(jié)果與討論36-52
• 2.3.1 疏水性有機(jī)溶劑-水兩相體系用于AA和AA-2G的萃取分離36-37
• 2.3.2 無機(jī)鹽對AA和AA-2G分配行為的影響37-38
• 2.3.3 常規(guī)疏水性離子液體萃取分離AA和AA-2G38-39
• 2.3.4 Br~-型離子液體-分子溶劑-水兩相體系用于AA和AA-2G的萃取分離39-52
• 2.3.4.1 Br~-型疏水離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑的構(gòu)建及萃取性能39-42
• 2.3.4.2 離子液體濃度的影響42-46
• 2.3.4.3 原料液中AA和AA-2G濃度的影響46-47
• 2.3.4.4 多級逆流萃取47-50
• 2.3.4.5 離子液體的回收與重復(fù)利用50-52
• 2.4 本章小結(jié)52-53
• 第三章 離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑分離L-抗壞血酸和抗壞血酸葡糖苷機(jī)理研究53-73
• 3.1 前言53-54
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分54-55
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑54
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器54
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法54-55
• 3.2.3.1 溶解度測定方法54-55
• 3.2.3.2 溶劑化顯色法測定氫鍵堿性與偶極/可極化率55
• 3.2.3.3 萃取平衡實(shí)驗(yàn)方法55
• 3.3 計算方法55-59
• 3.3.1 Gaussian計算方法55-56
• 3.3.2 COSMO-RS計算方法56-59
• 3.3.2.1 COSMO-RS模型的理論基礎(chǔ)56-59
• 3.3.2.2 COSMO-RS計算流程59
• 3.4 結(jié)果與討論59-71
• 3.4.1 AA和AA-2G在萃取劑中的溶解度59-60
• 3.4.2 密度泛函計算60-61
• 3.4.3 COSMO-RS計算61-64
• 3.4.3.1 AA、AA-2G和離子液體的分子表面特性62-63
• 3.4.3.2 AA與離子液體的相互作用63-64
• 3.4.4 復(fù)合萃取劑的溶劑化顯色參數(shù)64-68
• 3.4.4.1 偶極性/可極化性64-66
• 3.4.4.2 氫鍵堿性66-68
• 3.4.5 面向萃取機(jī)理分析的萃取平衡實(shí)驗(yàn)68-71
• 3.5 本章小結(jié)71-73
• 第四章 離子液體-分子溶劑復(fù)合萃取劑脫除水中酚類化合物73-86
• 4.1 前言73
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分73-75
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑73-74
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法74
• 4.2.2.1 萃取實(shí)驗(yàn)74
• 4.2.2.2 色譜分析條件74
• 4.2.3 COSMO-RS計算方法74-75
• 4.3 結(jié)果與討論75-84
• 4.3.1 Br~-型疏水性離子液體與常規(guī)疏水性離子液體的萃取脫酚性能比較75-76
• 4.3.2 [P_(66614)]Br-乙酸乙酯復(fù)合萃取劑萃取性能76-80
• 4.3.2.1 [P_(66614)]Br-乙酸乙酯復(fù)合萃取劑的粘度76-77
• 4.3.2.2 離子液體濃度的影響77-78
• 4.3.2.3 萃取時間的影響78-79
• 4.3.2.4 苯酚濃度的影響79-80
• 4.3.2.5 其他酚類化合物的萃取分離80
• 4.3.3 離子液體與酚類化合物的相互作用研究80-84
• 4.3.3.1 酚類化合物的分子結(jié)構(gòu)特性81-82
• 4.3.3.2 酚類化合物與離子液體的相互作用82-84
• 4.4 本章小結(jié)84-86
• 第五章 結(jié)論86-88
• 參考文獻(xiàn)88-95
• 作者簡介及在校期間所取得的科研成果95

【參考文獻(xiàn)】

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