H₂/CO₂分離是整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)（IGCC）系統(tǒng)燃燒前CO₂捕集的關(guān)鍵工藝環(huán)節(jié)。本文旨在針對(duì)中溫（250-400oC）變壓吸附H₂/CO₂分離,研究化學(xué)吸附劑活性組分開發(fā)、非晶吸附劑粉體成型、中溫變壓吸附系統(tǒng)反應(yīng)器模型開發(fā)、H₂/CO₂中試系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行等四方面關(guān)鍵問(wèn)題,以實(shí)現(xiàn)低能耗、低成本的H₂與CO₂分離。本文基于鎂鋁水滑石固體前驅(qū)體,通過(guò)提升操作溫度抑制物理吸附過(guò)程,通過(guò)表面修飾提高化學(xué)吸附劑氣體選擇性,降低水蒸氣競(jìng)爭(zhēng)吸附影響,開發(fā)了鉀修飾鎂鋁水滑石。通過(guò)常壓、高壓下熱重分析,傅里葉紅外光譜與程序升溫脫附表征手段,闡明CO₂在吸附劑表面的化學(xué)吸附機(jī)理及吸附劑添加鉀離子促進(jìn)CO₂吸附的作用機(jī)制,揭示了中溫下水滑石吸附劑對(duì)CO₂的表面化學(xué)吸附具有吸附熱低（約2.5-60.4 kJ/mol）、中溫下恒溫變分壓可實(shí)現(xiàn)解吸、對(duì)...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
主要符號(hào)對(duì)照表
第1章 引言
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 能源化工過(guò)程中H₂/CO₂分離應(yīng)用
        1.1.2 H₂/CO₂分離技術(shù)簡(jiǎn)介
    1.2 中溫固體吸附劑H₂/CO₂分離技術(shù)
        1.2.1 中溫固體吸附劑
        1.2.2 變換氣條件下適用的中溫附體吸附劑
        1.2.3 變壓吸附氣體分離
        1.2.4 以水滑石為吸附劑的中溫變壓吸附技術(shù)
    1.3 中溫干法水滑石吸附劑的研究綜述與分析
        1.3.1 水滑石吸附劑中溫弱化學(xué)成鍵機(jī)理研究
        1.3.2 水滑石吸附劑開發(fā)
        1.3.3 水滑石吸附劑反應(yīng)機(jī)理及吸附熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)研究
        1.3.4 水滑石吸附劑變壓吸附工藝及實(shí)驗(yàn)裝置試驗(yàn)的研究
        1.3.5 存在的主要問(wèn)題
    1.4 論文研究思路與主要內(nèi)容
        1.4.1 論文的研究思路
        1.4.2 論文研究?jī)?nèi)容與章節(jié)分布
第2章 水滑石吸附劑吸附機(jī)理及吸附劑開發(fā)
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料及試劑簡(jiǎn)介
        2.2.2 鉀修飾水滑石制備
        2.2.3 表征手段及實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 水滑石吸附劑制備參數(shù)及吸附特性
        2.3.1 煅燒溫度對(duì)吸附量的影響
        2.3.2 碳酸鉀修飾量對(duì)吸附量的影響
        2.3.3 吸附解吸溫度對(duì)吸附量的影響
    2.4 鉀修飾水滑石中溫化學(xué)吸附CO₂機(jī)理
        2.4.1 多循環(huán)吸附解吸特性
        2.4.2 在線FTIR成鍵研究
        2.4.3 吸附劑與CO₂成鍵的強(qiáng)弱表征
        2.4.4 吸附熱力學(xué)及等溫吸附線
    2.5 鉀修飾長(zhǎng)碳鏈柱撐的鎂鋁水滑石吸附劑
        2.5.1 長(zhǎng)碳鏈柱撐水滑石制備
        2.5.2 長(zhǎng)碳鏈柱撐水滑石微觀尺度的堿密度調(diào)控
    2.6 鉀修飾長(zhǎng)碳鏈柱撐水滑石中溫化學(xué)吸附CO₂機(jī)理
        2.6.1 多循環(huán)吸附解吸特性
        2.6.2 在線FTIR成鍵研究
        2.6.3 吸附劑與CO₂成鍵的強(qiáng)弱表征
        2.6.4 吸附熱力學(xué)及等溫吸附線
        2.6.5 吸附劑的比表面積與粒徑分析
    2.7 鉀離子通道傳導(dǎo)機(jī)理
    2.8 小結(jié)
第3章 水滑石基吸附劑成型工藝研究
    3.1 引言
    3.2 原位凝膠法成型工藝對(duì)吸附劑吸附量及強(qiáng)度的影響規(guī)律
        3.2.1 鹽與鋁溶膠的原位作用過(guò)程
        3.2.2 不同陰陽(yáng)離子電解質(zhì)對(duì)聚沉鋁溶膠的影響
    3.3 碳酸鉀修飾的擬薄水鋁石CO₂吸附劑
        3.3.1 碳酸鉀添加量對(duì)CO₂吸附量的影響
        3.3.2 多循環(huán)變分壓操作對(duì)CO₂吸附量的影響
        3.3.3 水蒸氣對(duì)CO₂吸附量的影響
        3.3.4 等溫吸附線及吸附熱計(jì)算
        3.3.5 鉀修飾擬薄水鋁石的物理表征
    3.4 采用原位凝膠法的水滑石吸附劑成型工藝設(shè)計(jì)
        3.4.1 碳酸鉀修飾水滑石擠條成型過(guò)程中原位生成鉀修飾擬薄水鋁石
    3.5 水滑石原粉成型的研究
        3.5.1 不同粘土對(duì)吸附劑強(qiáng)度的影響
        3.5.2 原粉是否煅燒對(duì)吸附劑強(qiáng)度的影響
        3.5.3 水滑石基吸附劑中煅燒溫度優(yōu)化過(guò)程中的取舍規(guī)律
    3.6 水滑石吸附劑循環(huán)性能(吸附量、強(qiáng)度)的研究
        3.6.1 水滑石吸附劑變分壓循環(huán)測(cè)試
        3.6.2 三類工況對(duì)水滑石吸附劑強(qiáng)度的影響規(guī)律及測(cè)試
    3.7 小結(jié)
第4章 中溫變壓吸附系統(tǒng)反應(yīng)器模型開發(fā)、驗(yàn)證與優(yōu)化
    4.1 引言
    4.2 單塔固定床高壓H₂/CO₂吸附分離特性研究
        4.2.1 固定床微型反應(yīng)器測(cè)試系統(tǒng)簡(jiǎn)介
        4.2.2 固定床突破試驗(yàn)
    4.3 雙固定床高壓H₂/CO₂吸附分離特性研究
        4.3.1 熱態(tài)可加壓雙固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)臺(tái)架簡(jiǎn)介
        4.3.2 熱態(tài)可加壓雙固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)臺(tái)架測(cè)試方法
        4.3.3 熱態(tài)、高壓硫碳共脫吸附分離特性測(cè)試結(jié)果與討論
    4.4 非平衡動(dòng)力學(xué)模型搭建及驗(yàn)證
        4.4.1 基于活化能與吸附量關(guān)系的吸附動(dòng)力學(xué)
        4.4.2 非平衡動(dòng)力學(xué)模型搭建
        4.4.3 非平衡動(dòng)力學(xué)模型驗(yàn)證
    4.5 準(zhǔn)二維吸附塔模塊開發(fā)
        4.5.1 控制方程與邊界條件
        4.5.2 準(zhǔn)二維模塊的高壓固定床實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
        4.5.3 基于準(zhǔn)二維吸附塔模塊的單塔變壓吸附工序設(shè)計(jì)與優(yōu)化
    4.6 基于 421 工藝的中溫變壓吸附系統(tǒng)反應(yīng)器模型研究與優(yōu)化
        4.6.1 變壓吸附系統(tǒng)反應(yīng)器模型搭建及假設(shè)
        4.6.2 吸附時(shí)間對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        4.6.3 沖洗時(shí)間對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        4.6.4 吸附劑性能提升對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
    4.7 小結(jié)
第5章 中溫干法H₂/CO₂分離中試試驗(yàn)
    5.1 引言
    5.2 中試試驗(yàn)系統(tǒng)
        5.2.1 配氣系統(tǒng)
        5.2.2 四塔中溫變壓吸附裝置
        5.2.3 氣體采集分析系統(tǒng)
    5.3 中試系統(tǒng)測(cè)試方案
        5.3.1 配氣系統(tǒng)調(diào)試方案
        5.3.2 四塔中溫變壓吸附裝置測(cè)試方案
        5.3.3 氣體采集分析系統(tǒng)測(cè)試方案
    5.4 變工況試驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.4.1 溫度對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.2 周期對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.3 原料氣流量對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
        5.4.4 水蒸氣對(duì)H₂回收率及CO₂脫除效率的影響
    5.5 微量H₂S對(duì)中試系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行H₂/CO₂分離的影響
    5.6 中試系統(tǒng)H₂/CO₂分離運(yùn)行穩(wěn)定性研究
    5.7 小結(jié)
第6章 總結(jié)與展望
    6.1 全文總結(jié)
    6.2 主要特色及創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果



本文編號(hào)：4035647