小分子氣體的分離與純化工藝對于現(xiàn)代化學工業(yè)至關重要。傳統(tǒng)的氣體分離與純化技術強烈依賴于高能源消耗和高成本的低溫精餾或液體吸附劑。相比之下,基于非熱驅動的吸附分離技術被認為有望取代傳統(tǒng)的分離技術。這種吸附分離技術的分離效率一般取決于固體吸附劑的內部孔隙和表面性質。與沸石和活性炭等傳統(tǒng)的多孔材料相比,金屬-有機框架材料(MOFs)作為一種新型的多孔材料,能夠實現(xiàn)對孔隙結構的精確調整和功能化。這些獨特的性質使得MOFs在氣體存儲與分離領域顯示出巨大的應用前景。本文圍繞如何兼顧優(yōu)異的氣體分離性能、較高的吸附儲量和低的吸附劑再生成本,如何實現(xiàn)對相似物理性質的混合氣體的高效分離等問題,設計并制備了一系列功能化MOFs材料,探究了其對CO2捕獲和輕質烴分離的性能及其機制。選用有機配體5-氨基-1,3-苯二丙烯酸與六水合硝酸鋅成功合成鋅基金屬-有機框架材料ZJU-198。氣體吸附研究表明,ZJU-198憑借其合適的窗口尺寸(3.6 A)實現(xiàn)了環(huán)境條件下(1.0 bar,298K)N2的零吸附,同時對CO2呈現(xiàn)較高的吸附儲量(105.8 cm3·cm-3)。基于ZJU-198物理吸附的尺寸篩分,其對CO...

【文章頁數(shù)】：156 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１８８１１對＾１（＾３結構、化學和應用的影響網

與沸石和活性炭等傳統(tǒng)的多孔材料相比，金屬－有機框架材料（ＭＯＦｓ）或多??孔配位聚合物（ＰＣＰｓ）作為一種新型的多孔材料，能夠實現(xiàn)對孔隙結構精確的調??整和功能化。金屬離子／團簇（ＳＢＵ）（圖１．１［９］）與合適的有機配體可以自組裝成??多種多樣的ＭＯＦｓ材料。沸石材料作為一種常....

圖１．２ＭＯＦＳ網狀化學構成的二元框架ｔ１９］

、ｗ》Ｚ??Ａ?美「．＇“］??圖１．１８８１１對＾１（＾３結構、化學和應用的影響網。＼？＾８豐富的化學結構是建立在３８１＾結??構多樣性的基礎上的。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．１?Ｉｍｐａｃｔ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＳＢＵ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ，?ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，?ａｎｄ?ａ....

圖１．３吸附質氣體分子的重要物理參數(shù)［５＼??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｉｍｐｏｒｔａｎｔ?ｐｈｙｓｉｃａｌｐａｒａｍｅｔｅｒｓ?ｏｆ?ｓｅｌｅｃｔｅｄｇａｓ?ａｄｓｏｒｂａｔｅｓ［５０］．??

Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｉｍｐｏｒｔａｎｔ?ｐｈｙｓｉｃａｌ?ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ?ｏｆ?ｓｅｌｅｃｔｅｄ?ｇａｓ?ａｄｓｏｒｂａｔｅｓ［５０］．??大多數(shù)情況下，針對吸附質的分子大小、形狀、極性、極化率、配位能力、??構象等（圖１．３）差異來調控ＭＯＦｓ吸附劑孔結構的尺寸大小、形....

圖１．４（ａ）ＵＴＳＡ－１６直徑約４．５Ａ的空腔結構

Ｍｎ２＋、Ｆｅ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、乙１１２＋）上［９４’９５］。有趣的是，ｍｍｅｎ?修飾的?Ｍ２（ｄｏｂｐｄｃ）對??Ｃ０２吸附發(fā)生了不同尋常的階梯狀“相變”。光譜、衍射和計算研究表明，這種急??劇快速的吸附行為源于一個前所未有的協(xié)同二氧化碳插入過程（圖１．５?ａ和ｂ）。?....

本文編號：3985189