發(fā)布時間：2022-01-01 01:08

　　甲烷是一種具有廣闊前景的能源。目前,將甲烷轉化為液體化學品,以及以甲烷作為背景氣體的非平衡等離子體射流正逐漸成為研究熱點。本文首先通過零維全局模型研究了大氣壓室溫下甲烷部分氧化為氧化物和合成氣時,甲烷摩爾分數(shù)對等離子體動力學特性的影響。發(fā)現(xiàn)隨著功率密度脈沖的周期性變化,電子密度和電子溫度也呈現(xiàn)周期性變化。討論了自由基,離子和穩(wěn)態(tài)分子的數(shù)密度與仿真時間和CH4/O2摩爾比的關系。計算了原料氣體的轉化率,重要產(chǎn)物的選擇性和收率以及生產(chǎn)甲醇和甲醛的最佳甲烷含量。此外,通過分析主導反應路徑,發(fā)現(xiàn)CH3自由基是生成含氧化合物的關鍵中間體。隨后,在第三章中,使用二維流體模型研究射流的推進機理以及甲烷流速對流注的影響。發(fā)現(xiàn)在主雪崩以及次級雪崩的產(chǎn)生過程中流注向前推進。當甲烷流速為2.5 m/s時,隨著流注的前進,其頭部結構從空心“圓環(huán)”形逐漸轉變?yōu)閷嵭摹皥A盤”形,而在20m/s時,流注頭部始終保持空心“圓環(huán)”形。隨著甲烷流速的增加,氣體混合層中的空氣含量有所降低。流注中的活性自由基和含有N原子或O原子的離子的產(chǎn)量減少,這使得流注頭部的空間電荷密度變小,從而導致該處的局部電場減小。因此,流注傳播速度隨... 

【文章來源】：南昌大學江西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：61 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．３幾種典型的流注電極配置??１．２．２放電機理??

?第１章引言???的漂移方向是從陰極到陽極，流注的傳播方向是從陽極到陰極。當電壓增加到某??個閾值后，陽極附近會形成主雪崩，在主雪崩前面會有高能光子產(chǎn)生，隨后，光??子誘發(fā)了光電子的產(chǎn)生，增加了正空間電荷的密度，從而使流注頭部前面的電場??得到增強，激發(fā)了二次雪崩。此過程循環(huán)往復，推動流注前進，如圖１．４所示。??當流注傳播到相對電極后，電介質板的存在使導電通道無法形成，流注繼續(xù)以電??離波的形式沿著電介質板的表面?zhèn)鞑�。在均勻混合的氣體中，流注的傳播路徑較??為隨機，往往出現(xiàn)分支結構。由于本研究中甲烷通過電介質管流入充滿空氣的空??間，氣體并未均勻混合，因此，流注的結構與均勻混合氣體中產(chǎn)生的流注略有不??同，其總是沿著射流軸線傳播，并且流注主體始終在甲烷含量大于９９．９％的甲烷??核中。在第三章中，詳細的展示了流注的傳播過程，并對其進行了細致地分析。??Ａ?ｒｒ＋??ｔ，?；＋丈?＋?一??棒??ｈｒ??Ｃ????圖１．４正流注傳播機理??１．３本文研究重點??隨著生物醫(yī)學和材料科學等領域的不斷發(fā)展以及對低溫等離子體研宄的不??斷深入，大氣壓等離子體射流受到的關注日益增加。本文從低溫等離子體化學和??流注推進機理兩方面大氣壓非熱平衡ＤＢＤ等離子體的放電過程進行了仿真分析。??我們按仿真模型的維度將具體的研究劃分為兩章內(nèi)容。第二章建立的零維模型??包括了?８２種物質和８８５個化學反應，其主要研究物質的轉化關系，即ＤＢＤ化??學過程。我們主要關注進料氣體，即甲烷和氧氣的轉化率以及甲醇、甲醛和合成??氣的選擇性與收率。同時，為了進一步探究甲烷－氧氣低溫等離子體放電中的反??應機理，還對甲醇、甲醛和甲

?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ：，?Ｃ２Ｈ；，?Ｃ２Ｈ；??ｒａｄｉｃａｌｓ?Ｈ，?Ｏ，?ＯＨ，?ＨＯ２，?Ｃ，?ＣＨ，?ＣＨ２，?ＣＨｓ，?ＣＨＯ，?ＣＨ２ＯＨ，?ＣＨｓＯ，?ＣＨ３Ｏ２，?Ｃ２，?Ｃ２Ｈ，?Ｃ２Ｈ３，?Ｃ２Ｈ５，??Ｃ２ＨＯ，?ＣＨ２ＣＨＯ，?ＣＨ３ＣＯ，?Ｃ２Ｕ５Ｏ，?Ｃ２Ｈ５Ｏ２，?Ｃ３Ｈ５，?Ｃ３Ｈ７??ｅｘｃｉｔｅｄ?ｓｐｅｃｉｅｓ?Ｈ；，０＊，ＨｕＯ＊，Ｏ；，ＣＨ；，Ｃ２Ｈ；，Ｃ２Ｈ：，Ｃ２Ｈ：??２．３結果與討論??２．３．１功率沉積與電子特性??圖２．１展示了甲烷摩爾分數(shù)為１０％，?３０％，５０％，?７０％和９０％的情況下，在??前五個周期內(nèi)，電子密度隨仿真時間的變化。為清楚起見，還繪制了施加的功率??密度脈沖（灰色梯形實線）。可以看出，電子密度的變化表現(xiàn)出明顯的周期性行??為。對于這前五個脈沖周期，ＣＨ４／０２摩爾比越大，產(chǎn)生的電子越多。這是因為??〇２的吸附反應可以有效地捕獲電子。實際上，ＤｅＢｉｅ等人［２９］也發(fā)現(xiàn)，在ＣＨ４／０２??體系中，離子密度可以比電子密度高三個數(shù)量級，而在ＣＨ４／Ｃ０２體系中，電子密??度與正離子密度的數(shù)量級相同。??ｘｌＯ１５?ｘｌＯ６?，?＾??３０１?［??＂■，…丨－３０％?Ｉ??２５?－?二＝?／?…??——９０％??２．０－?ｋ?Ｉ?＇?〇－８???????，??／?＿／??Ｉ１－５＇?Ａ?＾??＃?／?；?／?＇?－??１．０－?？?０－４??：：：??０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?Ｌ０??Ｔ?（Ｓ）?ｘｌＯ－６??圖２．１甲烷摩爾分數(shù)為１０％，?３０％，５０％，?７

【參考文獻】：
期刊論文
[1]The kinetic studies of direct methane oxidation to methanol in the plasma process[J]. INDARTO Antonius,CHOI Jae-Wook,LEE Hwaung,SONG Hyung Keun.  Chinese Science Bulletin. 2008(18)

博士論文
[1]大氣壓冷等離子體射流二維流體模擬研究[D]. 晏雯.大連理工大學 2016

碩士論文
[1]針—環(huán)電極作用下大氣壓冷等離子體射流二維數(shù)值模擬研究[D]. 連國慶.大連理工大學 2016
[2]甲烷和水蒸汽介質阻擋放電轉化研究[D]. 劉永衛(wèi).天津大學 2008



本文編號：3561352