多孔莫來(lái)石纖維陶瓷膜制備及其除塵/催化耦合功能
發(fā)布時(shí)間:2021-11-25 15:41
近年來(lái),我國(guó)的大氣環(huán)境污染形勢(shì)仍然十分嚴(yán)峻,以PM2.5為特征的霧霾天氣對(duì)環(huán)境和人類健康造成極大危害。揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)和細(xì)顆粒物(PMs)作為重要的大氣污染源,其控制和治理迫在眉睫。在現(xiàn)有的治理方法中,催化氧化是降解VOCs切實(shí)可行的處理技術(shù);膜過(guò)濾技術(shù)則是高效的PMs捕集凈化技術(shù)。然而,在復(fù)合污染條件下,大氣具有更強(qiáng)的PM2.5生成趨勢(shì),開展集除塵與催化一體化的處理模式對(duì)工業(yè)源復(fù)雜煙氣多污染控制顯得至關(guān)重要,也是目前大氣污染治理技術(shù)的重要發(fā)展方向。多孔陶瓷膜是一種新型的無(wú)機(jī)分離膜材料,具有耐高溫、耐酸堿腐蝕、機(jī)械強(qiáng)度高、耐熱沖擊性良好、可再生、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),在大氣污染治理領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,已成為高溫氣體凈化領(lǐng)域中實(shí)現(xiàn)氣固分離的關(guān)鍵部件。此外,多孔陶瓷膜可提供豐富的孔道和大比表面積,具有優(yōu)良的催化劑負(fù)載條件。通過(guò)對(duì)陶瓷膜負(fù)載催化劑活性組分,可組裝成陶瓷基整體式催化劑,不僅可以過(guò)濾細(xì)顆粒物,還可以用來(lái)催化降解VOCs,可實(shí)現(xiàn)陶瓷膜的除塵和催化功能耦合。傳統(tǒng)顆粒堆積成型的多孔陶瓷膜,因孔隙率較低、壓降大、尺寸難調(diào)、自重大而其結(jié)構(gòu)需進(jìn)一步優(yōu)化。本課題采用莫來(lái)石纖維作基體材...
【文章來(lái)源】:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所)北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:157 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2非對(duì)稱多孔陶瓷膜過(guò)濾管的結(jié)構(gòu)??
?多孔莫來(lái)石纖維陶瓷膜制備及其除塵/催化耦合功能???言,非對(duì)稱多孔陶瓷膜的過(guò)濾是集表面過(guò)濾和深層過(guò)濾相結(jié)合的一種過(guò)濾方式,??如圖1.3所示。對(duì)于陶瓷纖維過(guò)濾膜而言,因陶瓷纖維的致密化的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),??氣體在材料內(nèi)部的流通路徑是彎曲的,其實(shí)際流通路徑比膜厚度要長(zhǎng)許多倍。當(dāng)??含塵氣體通過(guò)過(guò)濾材料時(shí),直徑大于過(guò)濾膜孔徑的大顆粒會(huì)被直接截留在陶瓷膜??過(guò)濾層表面;細(xì)顆粒物即小于陶瓷膜孔徑的小顆粒,在氣體的連續(xù)^01的作用下??透過(guò)膜表面進(jìn)入內(nèi)部,但也會(huì)被纖維陶瓷膜內(nèi)部彎曲的孔道吸附攔截,達(dá)到過(guò)濾??凈化效果。纖維陶瓷膜的直接過(guò)濾一般以表面過(guò)濾和深層過(guò)濾相結(jié)合。對(duì)于陶瓷??纖維非對(duì)稱過(guò)濾膜而言,由于其過(guò)濾層孔徑較小,與過(guò)濾氣體中的粉塵大小相接??近,因此其過(guò)濾機(jī)理主要以表面過(guò)濾為主[58]。??麝—/V??.?*?*??-*?s????4?'/?*?奢,?Feed??I?*?*?*?*?*?*?■?Particle?build-up??7?/??,?雪?on?membrane??^?A?i?M?^?*?▼?surface??Untercepfion?g??2.inertial?impaction??3.?Bixmnian?diifusion?Particle-frso?permeate??圖1.3多孔陶瓷膜過(guò)濾機(jī)理示意圖??Figure?1.3?Schematic?diagram?of?filtration?mechanism?of?ceramic?membrane??陶瓷膜的過(guò)濾性能一般可以通過(guò)過(guò)濾精度和過(guò)濾阻力來(lái)表示。影響陶瓷膜過(guò)??濾精度的主要因素是過(guò)濾膜的孔徑大小及分布。對(duì)于同
供更高的反應(yīng)溫度或更低的??體積空速來(lái)提高VOCs的催化氧化效率t141」4氣多孔陶瓷膜載體可以避免上述催??化活性相分散不均勻的問(wèn)題,且增加氣流中的湍流和徑向混合現(xiàn)象,從而可以有??效減少蜂窩式催化劑中的層流和傳質(zhì)問(wèn)題,對(duì)VOCs的高效催化氧化具有更好的??應(yīng)用前景。Luo等人[14()]通過(guò)浸漬法對(duì)堇青石蜂窩陶瓷涂覆了?Ce02-Y203?(CY)??的涂層,并將其用作載體來(lái)制備Pd基整體式催化劑,用于甲苯完全氧化。結(jié)果??表明,CY涂層具有良好的附著力和更高的抗振動(dòng)性和耐熱性(圖1.4),并可以??將Pd很好地固定在堇青石蜂窩骨架上。在500?°C煅燒的Pd7CY催化劑,在210?°C??下獲得99%的甲苯轉(zhuǎn)化率,且性能在30h的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)保持了穩(wěn)定。??__??圖1.4?500°C下煅燒所得樣品的SEM圖(a)堇青石基底;(b)?CY/堇青石??Figure?1.4?SEM?of?CY?washcoat/substrate?and?substrate?calcined?at?500?°C:?(a)?substrate??and?(b)?CY?w?ashcoat/substrate??28??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Lanthanum-doped Cu-Mn composite oxide catalysts for catalytic oxidation of toluene[J]. Jing Pan,Wentao Du,Yongjun Liu,Yan Cheng,Shandong Yuan. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[2]Effects of cerium incorporation on the catalytic oxidation of benzene over flame-made perovskite La1-xCexMnO3 catalysts[J]. Gang Liu,Jiaqi Li,Kun Yang,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Jun Yang,Renliang Yue,Yunfa Chen. Particuology. 2015(02)
[3]Large-scale synthesis of hierarchical MnO2 for benzene catalytic oxidation[J]. Dongyan Li,Genli Shen,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Yunfa Chen. Particuology. 2014(03)
[4]Catalytic oxidation of benzene over Ce-Mn oxides synthesized by flame spray pyrolysis[J]. Gang Liu,Renliang Yue,Yi Jia,Yong Ni,Jie Yang,Haidi Liu,Zhen Wang,Xiaofeng Wu,Yunfa Chen. Particuology. 2013(04)
[5]關(guān)于大氣污染控制技術(shù)的幾點(diǎn)思考[J]. 陳運(yùn)法,朱廷鈺,程杰,陳進(jìn)生,馬金珠,劉海弟. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2013(03)
[6]多孔陶瓷膜制備技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 范益群,漆虹,徐南平. 化工學(xué)報(bào). 2013(01)
[7]Effect of loading content of copper oxides on performance of Mn-Cu mixed oxide catalysts for catalytic combustion of benzene[J]. 曹紅巖,李小雙,陳耀強(qiáng),龔茂初,王健禮. Journal of Rare Earths. 2012(09)
[8]In-situ synthesis of monolithic Cu-Mn-Ce/cordierite catalysts towards VOCs combustion[J]. 盧晗鋒,周瑛,黃海鳳,張波,陳銀飛. Journal of Rare Earths. 2011(09)
[9]添加鉀長(zhǎng)石對(duì)鎂摻雜鈦酸鋁陶瓷燒結(jié)及熱膨脹行為和抗彎強(qiáng)度的影響[J]. 徐剛,何萬(wàn)波,張影,趙衍剛,柴偉,王一旭,張培,韓高榮. 硅酸鹽學(xué)報(bào). 2011(02)
[10]煤礦粉塵與現(xiàn)有除塵技術(shù)及優(yōu)化[J]. 王會(huì)瓊. 中國(guó)科技信息. 2010(24)
博士論文
[1]負(fù)載型釕催化劑對(duì)VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所) 2016
[2]高溫?zé)煔鈨艋每滋荻忍沾衫w維膜的設(shè)計(jì)、制備及特性[D]. 王耀明.武漢理工大學(xué) 2007
碩士論文
[1]多孔陶瓷膜材料的研制及在氣固分離中的應(yīng)用研究[D]. 任祥軍.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2005
本文編號(hào):3518441
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【文章頁(yè)數(shù)】:157 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2非對(duì)稱多孔陶瓷膜過(guò)濾管的結(jié)構(gòu)??
?多孔莫來(lái)石纖維陶瓷膜制備及其除塵/催化耦合功能???言,非對(duì)稱多孔陶瓷膜的過(guò)濾是集表面過(guò)濾和深層過(guò)濾相結(jié)合的一種過(guò)濾方式,??如圖1.3所示。對(duì)于陶瓷纖維過(guò)濾膜而言,因陶瓷纖維的致密化的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),??氣體在材料內(nèi)部的流通路徑是彎曲的,其實(shí)際流通路徑比膜厚度要長(zhǎng)許多倍。當(dāng)??含塵氣體通過(guò)過(guò)濾材料時(shí),直徑大于過(guò)濾膜孔徑的大顆粒會(huì)被直接截留在陶瓷膜??過(guò)濾層表面;細(xì)顆粒物即小于陶瓷膜孔徑的小顆粒,在氣體的連續(xù)^01的作用下??透過(guò)膜表面進(jìn)入內(nèi)部,但也會(huì)被纖維陶瓷膜內(nèi)部彎曲的孔道吸附攔截,達(dá)到過(guò)濾??凈化效果。纖維陶瓷膜的直接過(guò)濾一般以表面過(guò)濾和深層過(guò)濾相結(jié)合。對(duì)于陶瓷??纖維非對(duì)稱過(guò)濾膜而言,由于其過(guò)濾層孔徑較小,與過(guò)濾氣體中的粉塵大小相接??近,因此其過(guò)濾機(jī)理主要以表面過(guò)濾為主[58]。??麝—/V??.?*?*??-*?s????4?'/?*?奢,?Feed??I?*?*?*?*?*?*?■?Particle?build-up??7?/??,?雪?on?membrane??^?A?i?M?^?*?▼?surface??Untercepfion?g??2.inertial?impaction??3.?Bixmnian?diifusion?Particle-frso?permeate??圖1.3多孔陶瓷膜過(guò)濾機(jī)理示意圖??Figure?1.3?Schematic?diagram?of?filtration?mechanism?of?ceramic?membrane??陶瓷膜的過(guò)濾性能一般可以通過(guò)過(guò)濾精度和過(guò)濾阻力來(lái)表示。影響陶瓷膜過(guò)??濾精度的主要因素是過(guò)濾膜的孔徑大小及分布。對(duì)于同
供更高的反應(yīng)溫度或更低的??體積空速來(lái)提高VOCs的催化氧化效率t141」4氣多孔陶瓷膜載體可以避免上述催??化活性相分散不均勻的問(wèn)題,且增加氣流中的湍流和徑向混合現(xiàn)象,從而可以有??效減少蜂窩式催化劑中的層流和傳質(zhì)問(wèn)題,對(duì)VOCs的高效催化氧化具有更好的??應(yīng)用前景。Luo等人[14()]通過(guò)浸漬法對(duì)堇青石蜂窩陶瓷涂覆了?Ce02-Y203?(CY)??的涂層,并將其用作載體來(lái)制備Pd基整體式催化劑,用于甲苯完全氧化。結(jié)果??表明,CY涂層具有良好的附著力和更高的抗振動(dòng)性和耐熱性(圖1.4),并可以??將Pd很好地固定在堇青石蜂窩骨架上。在500?°C煅燒的Pd7CY催化劑,在210?°C??下獲得99%的甲苯轉(zhuǎn)化率,且性能在30h的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)保持了穩(wěn)定。??__??圖1.4?500°C下煅燒所得樣品的SEM圖(a)堇青石基底;(b)?CY/堇青石??Figure?1.4?SEM?of?CY?washcoat/substrate?and?substrate?calcined?at?500?°C:?(a)?substrate??and?(b)?CY?w?ashcoat/substrate??28??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Lanthanum-doped Cu-Mn composite oxide catalysts for catalytic oxidation of toluene[J]. Jing Pan,Wentao Du,Yongjun Liu,Yan Cheng,Shandong Yuan. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[2]Effects of cerium incorporation on the catalytic oxidation of benzene over flame-made perovskite La1-xCexMnO3 catalysts[J]. Gang Liu,Jiaqi Li,Kun Yang,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Jun Yang,Renliang Yue,Yunfa Chen. Particuology. 2015(02)
[3]Large-scale synthesis of hierarchical MnO2 for benzene catalytic oxidation[J]. Dongyan Li,Genli Shen,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Yunfa Chen. Particuology. 2014(03)
[4]Catalytic oxidation of benzene over Ce-Mn oxides synthesized by flame spray pyrolysis[J]. Gang Liu,Renliang Yue,Yi Jia,Yong Ni,Jie Yang,Haidi Liu,Zhen Wang,Xiaofeng Wu,Yunfa Chen. Particuology. 2013(04)
[5]關(guān)于大氣污染控制技術(shù)的幾點(diǎn)思考[J]. 陳運(yùn)法,朱廷鈺,程杰,陳進(jìn)生,馬金珠,劉海弟. 中國(guó)科學(xué)院院刊. 2013(03)
[6]多孔陶瓷膜制備技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 范益群,漆虹,徐南平. 化工學(xué)報(bào). 2013(01)
[7]Effect of loading content of copper oxides on performance of Mn-Cu mixed oxide catalysts for catalytic combustion of benzene[J]. 曹紅巖,李小雙,陳耀強(qiáng),龔茂初,王健禮. Journal of Rare Earths. 2012(09)
[8]In-situ synthesis of monolithic Cu-Mn-Ce/cordierite catalysts towards VOCs combustion[J]. 盧晗鋒,周瑛,黃海鳳,張波,陳銀飛. Journal of Rare Earths. 2011(09)
[9]添加鉀長(zhǎng)石對(duì)鎂摻雜鈦酸鋁陶瓷燒結(jié)及熱膨脹行為和抗彎強(qiáng)度的影響[J]. 徐剛,何萬(wàn)波,張影,趙衍剛,柴偉,王一旭,張培,韓高榮. 硅酸鹽學(xué)報(bào). 2011(02)
[10]煤礦粉塵與現(xiàn)有除塵技術(shù)及優(yōu)化[J]. 王會(huì)瓊. 中國(guó)科技信息. 2010(24)
博士論文
[1]負(fù)載型釕催化劑對(duì)VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所) 2016
[2]高溫?zé)煔鈨艋每滋荻忍沾衫w維膜的設(shè)計(jì)、制備及特性[D]. 王耀明.武漢理工大學(xué) 2007
碩士論文
[1]多孔陶瓷膜材料的研制及在氣固分離中的應(yīng)用研究[D]. 任祥軍.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2005
本文編號(hào):3518441
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