納米Au植入與表面助催化劑修飾對BiVO 4 薄膜光電化學(xué)性能的改性研究
發(fā)布時間：2021-11-22 22:53
隨著工業(yè)化的發(fā)展,環(huán)境污染和能源危機已成為制約人類可持續(xù)發(fā)展的兩大主要難題。為此,尋求制備清潔能源的新方法是解決問題的關(guān)鍵。氫能由于其熱值高以及產(chǎn)物無污染等諸多特點被認(rèn)為是最理想的傳統(tǒng)化石燃料的代替品。利用太陽能獲取氫氣近年來受到了廣泛關(guān)注。釩酸鉍（Bi VO4）具有較窄的禁帶寬度（Eg=2.4 e V）、廉價易得和儲量豐富等優(yōu)點,是一種很有前景的半導(dǎo)體光催化材料。然而Bi VO4材料也存在著導(dǎo)電性差、空穴擴散距離短、表面產(chǎn)氧動力學(xué)過程緩慢等不利因素,限制了其光催化制氫的效率。本學(xué)位論文通過將Au納米顆粒在Bi VO4薄膜的內(nèi)部植入以及負(fù)載Co-Pi、Ni Fe LDH等催化劑對Bi VO4光陽極進(jìn)行改性,以求揭示納米Au在調(diào)控Bi VO4薄膜吸光、“熱電子”轉(zhuǎn)移等方面的物理機制以及Co-Pi、Ni Fe LDH等析氧助催化劑在加速光陽極水氧化動力學(xué)方面的主要機理,具體內(nèi)容如下:1、通過等離子體濺射和空氣退火等技術(shù)成功地將金（Au）納米顆粒植入到Bi VO...
【文章來源】：湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】：55 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
990年以來全球能源消耗情況[1]
湘潭大學(xué)碩士畢業(yè)論文3氧化反應(yīng)，電子在陰極發(fā)生還原反應(yīng)。對大多數(shù)n型半導(dǎo)體材料來說，在半導(dǎo)體材料和電解液的接觸面會形成空間電荷耗盡層，在太陽光照射下，半導(dǎo)體材料和電解液的內(nèi)在功函數(shù)（即氧化還原電位）之間的差異造成能帶彎曲，半導(dǎo)體材料因光吸收所產(chǎn)生的光生電子-空穴對會在能帶彎曲所形成的空間電場作用下發(fā)生分離。價帶中的電子激發(fā)到導(dǎo)帶中，經(jīng)由外電路轉(zhuǎn)移到光陰極，發(fā)生還原的析氫反應(yīng)（HER），價帶中的空穴向電解液和半導(dǎo)體材料的界面轉(zhuǎn)移，發(fā)生氧化的析氧反應(yīng)（OER）。整個光解水的過程可由以下公式解釋[17]：（1.1）（1.2）（1.3）（1.4）圖1.2n型半導(dǎo)體光陽極光解水制氫原理示意圖水是一種非常穩(wěn)定的化合物，把水分解成氫氣和氧氣是一個自由能增大的非自發(fā)反應(yīng)過程。在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下把1mol水分解成氫氣和氧氣的所需要的能量為237KJ。在上式（1.4）水分解成氧氣和氫氣的能量變化量，E=1.23Vvs.RHE，由此可知，水的理論分解電壓為1.23V，實際反應(yīng)中，水分解的電壓可表述成U=U0+IR+H+O，式中U0為水的理論分解電壓，I是分解電流，R為電解槽總電阻，H為析氫時產(chǎn)生的過電位，O為析氧時產(chǎn)生的過電位。當(dāng)光電陽極所吸
湘潭大學(xué)碩士畢業(yè)論文5圖1.3pH=0時各種半導(dǎo)體相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極和真空能級的能帶位置及HER和OER的氧化還原電位1.2.2.2材料的穩(wěn)定性作為工作電極的理想半導(dǎo)體材料需要在光照和黑暗條件下都保持較好的穩(wěn)定性，即在光照下不會發(fā)生光腐蝕，在水溶液體系下不會發(fā)生化學(xué)腐蝕。所謂的光腐蝕指的是，作為光電極的半導(dǎo)體材料在光照情況下所產(chǎn)生的光生電子和空穴還原或者氧化了其本身，而不是用于驅(qū)動析氫或者析氧反應(yīng)的發(fā)生，降低了半導(dǎo)體材料的分解水性能。無化學(xué)腐蝕指的是，半導(dǎo)體材料在水溶液環(huán)境中，不會與電解液發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，從而破壞材料本身。制備具有寬光譜吸收且長效穩(wěn)定的窄帶半導(dǎo)體光電極材料是當(dāng)前PEC分解水制氫課題面臨的一個大的挑戰(zhàn)。在實驗中，通常用在連續(xù)光照情況下的電流密度隨時間的變化曲線來評估半導(dǎo)體材料的穩(wěn)定性[22-24]。1.2.2.3材料的成本作為PEC分解水的光電極材料不僅需要高效和穩(wěn)定，成本也是作為衡量半導(dǎo)體材料光電極的一大重要因素。美國相關(guān)部門曾做過一個模擬計算，他們將太陽能電池和電解槽串聯(lián)，利用太陽光分解水產(chǎn)氫，經(jīng)計算每產(chǎn)生一公斤的氫氣所消耗的成本在1.6~10.4美元之間，這表明在生產(chǎn)成本上商業(yè)規(guī)模的PEC分解水并不比化石燃料有多大優(yōu)勢[25]。對PEC分解水的商用來說，真正的突破在于保持高效性能的同時降低光電極的生產(chǎn)成本，尋找由地球儲量豐富的元素且相對比較容易制備的半導(dǎo)體材料是關(guān)鍵所在。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Recent Progress on Visible Light Responsive Heterojunctions for Photocatalytic Applications[J]. Songcan Wang,Jung-Ho Yun,Bin Luo,Teera Butburee,Piangjai Peerakiatkhajohn,Supphasin Thaweesak,Mu Xiao,Lianzhou Wang. Journal of Materials Science & Technology. 2017(01)
[2]海洋能發(fā)電技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀與前景[J]. 游亞戈,李偉,劉偉民,李曉英,吳峰. 電力系統(tǒng)自動化. 2010(14)
[3]核能發(fā)電的優(yōu)點及世界核電發(fā)展動向[J]. 史永謙. 能源工程. 2007(01)
[4]我國風(fēng)力發(fā)電現(xiàn)狀和展望[J]. 王曉蓉,王偉勝,戴慧珠. 中國電力. 2004(01)
[5]太陽能光解水制氫的研究進(jìn)展[J]. 上官文峰. 無機化學(xué)學(xué)報. 2001(05)
博士論文
[1]釩酸鉍基光催化材料的制備及其性能研究[D]. 陳龍.中國地質(zhì)大學(xué) 2017
[2]中國新能源發(fā)展研究[D]. 張海龍.吉林大學(xué) 2014
[3]釩酸鉍和二氧化鈦多孔材料：微結(jié)構(gòu)的功能調(diào)控作用[D]. 蘇娟.吉林大學(xué) 2013
碩士論文
[1]釩酸鉍/鹵化銀復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究[D]. 姚航.昌吉學(xué)院 2019
本文編號：3512598
【文章來源】：湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】：55 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
990年以來全球能源消耗情況[1]
湘潭大學(xué)碩士畢業(yè)論文3氧化反應(yīng)，電子在陰極發(fā)生還原反應(yīng)。對大多數(shù)n型半導(dǎo)體材料來說，在半導(dǎo)體材料和電解液的接觸面會形成空間電荷耗盡層，在太陽光照射下，半導(dǎo)體材料和電解液的內(nèi)在功函數(shù)（即氧化還原電位）之間的差異造成能帶彎曲，半導(dǎo)體材料因光吸收所產(chǎn)生的光生電子-空穴對會在能帶彎曲所形成的空間電場作用下發(fā)生分離。價帶中的電子激發(fā)到導(dǎo)帶中，經(jīng)由外電路轉(zhuǎn)移到光陰極，發(fā)生還原的析氫反應(yīng)（HER），價帶中的空穴向電解液和半導(dǎo)體材料的界面轉(zhuǎn)移，發(fā)生氧化的析氧反應(yīng)（OER）。整個光解水的過程可由以下公式解釋[17]：（1.1）（1.2）（1.3）（1.4）圖1.2n型半導(dǎo)體光陽極光解水制氫原理示意圖水是一種非常穩(wěn)定的化合物，把水分解成氫氣和氧氣是一個自由能增大的非自發(fā)反應(yīng)過程。在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下把1mol水分解成氫氣和氧氣的所需要的能量為237KJ。在上式（1.4）水分解成氧氣和氫氣的能量變化量，E=1.23Vvs.RHE，由此可知，水的理論分解電壓為1.23V，實際反應(yīng)中，水分解的電壓可表述成U=U0+IR+H+O，式中U0為水的理論分解電壓，I是分解電流，R為電解槽總電阻，H為析氫時產(chǎn)生的過電位，O為析氧時產(chǎn)生的過電位。當(dāng)光電陽極所吸
湘潭大學(xué)碩士畢業(yè)論文5圖1.3pH=0時各種半導(dǎo)體相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極和真空能級的能帶位置及HER和OER的氧化還原電位1.2.2.2材料的穩(wěn)定性作為工作電極的理想半導(dǎo)體材料需要在光照和黑暗條件下都保持較好的穩(wěn)定性，即在光照下不會發(fā)生光腐蝕，在水溶液體系下不會發(fā)生化學(xué)腐蝕。所謂的光腐蝕指的是，作為光電極的半導(dǎo)體材料在光照情況下所產(chǎn)生的光生電子和空穴還原或者氧化了其本身，而不是用于驅(qū)動析氫或者析氧反應(yīng)的發(fā)生，降低了半導(dǎo)體材料的分解水性能。無化學(xué)腐蝕指的是，半導(dǎo)體材料在水溶液環(huán)境中，不會與電解液發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，從而破壞材料本身。制備具有寬光譜吸收且長效穩(wěn)定的窄帶半導(dǎo)體光電極材料是當(dāng)前PEC分解水制氫課題面臨的一個大的挑戰(zhàn)。在實驗中，通常用在連續(xù)光照情況下的電流密度隨時間的變化曲線來評估半導(dǎo)體材料的穩(wěn)定性[22-24]。1.2.2.3材料的成本作為PEC分解水的光電極材料不僅需要高效和穩(wěn)定，成本也是作為衡量半導(dǎo)體材料光電極的一大重要因素。美國相關(guān)部門曾做過一個模擬計算，他們將太陽能電池和電解槽串聯(lián)，利用太陽光分解水產(chǎn)氫，經(jīng)計算每產(chǎn)生一公斤的氫氣所消耗的成本在1.6~10.4美元之間，這表明在生產(chǎn)成本上商業(yè)規(guī)模的PEC分解水并不比化石燃料有多大優(yōu)勢[25]。對PEC分解水的商用來說，真正的突破在于保持高效性能的同時降低光電極的生產(chǎn)成本，尋找由地球儲量豐富的元素且相對比較容易制備的半導(dǎo)體材料是關(guān)鍵所在。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Recent Progress on Visible Light Responsive Heterojunctions for Photocatalytic Applications[J]. Songcan Wang,Jung-Ho Yun,Bin Luo,Teera Butburee,Piangjai Peerakiatkhajohn,Supphasin Thaweesak,Mu Xiao,Lianzhou Wang. Journal of Materials Science & Technology. 2017(01)
[2]海洋能發(fā)電技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀與前景[J]. 游亞戈,李偉,劉偉民,李曉英,吳峰. 電力系統(tǒng)自動化. 2010(14)
[3]核能發(fā)電的優(yōu)點及世界核電發(fā)展動向[J]. 史永謙. 能源工程. 2007(01)
[4]我國風(fēng)力發(fā)電現(xiàn)狀和展望[J]. 王曉蓉,王偉勝,戴慧珠. 中國電力. 2004(01)
[5]太陽能光解水制氫的研究進(jìn)展[J]. 上官文峰. 無機化學(xué)學(xué)報. 2001(05)
博士論文
[1]釩酸鉍基光催化材料的制備及其性能研究[D]. 陳龍.中國地質(zhì)大學(xué) 2017
[2]中國新能源發(fā)展研究[D]. 張海龍.吉林大學(xué) 2014
[3]釩酸鉍和二氧化鈦多孔材料：微結(jié)構(gòu)的功能調(diào)控作用[D]. 蘇娟.吉林大學(xué) 2013
碩士論文
[1]釩酸鉍/鹵化銀復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究[D]. 姚航.昌吉學(xué)院 2019
本文編號：3512598
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