以TEAOH和TMAOH為有機模板劑,酸處理的UZM-9分子篩為晶種,采用水熱法在48 h內(nèi)合成出分子篩UZM-9,并對其CO₂/CH₄/N₂的吸附分離性能進行了研究。采用XRD、ICP、TG、SEM與氣體吸附等手段對晶種法合成的UZM-9分子篩結(jié)構(gòu)、耐水穩(wěn)定性與吸附性能進行了研究。結(jié)果表明,晶種法可以在2 d內(nèi)合成出硅鋁原子比在3以上、收率達到65%的UZM-9分子篩;所得分子篩的CO₂吸附容量可以達到5 mmol/g以上,吸附熱為34 kJ/mol,CO₂/CH₄、CO₂/N₂與CH₄/N₂的平均分離因子分別為100、240與2.4,CO₂分離性能優(yōu)良且具有一定耐水性能。 

【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2017,45(07)北大核心EICSCD

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【部分圖文】：

UZM-9分子篩以及酸處理晶種的XＲD譜圖

14d-UZM-9的低，是因為14d-UZM-9經(jīng)過酸處理之后，受到酸溶液的刻蝕，骨架發(fā)生脫鋁，從而導(dǎo)致骨架遭到一定的破壞。圖1中的曲線a顯示，0．3-seed仍保持著LTA分子篩構(gòu)型，證明該分子篩骨架沒有完全坍塌。而0．3-UZM-9的衍射峰強度較14d-UZM-9的高，說明添加晶種可以提高產(chǎn)物的結(jié)晶度，晶種的添加對分子篩的生長起到重要的誘導(dǎo)作用。圖1UZM-9分子篩以及酸處理晶種的XＲD譜圖Figure1XＲDpatternsoftheas-preparedzeolite，acidtreatedseedandzeolitepreparedbyseedassistedmethoda:0．3-seed;b:14d-UZM-9;c:0．3-UZM-9圖2為UZM-9分子篩的SEM照片。圖2UZM-9分子篩的SEM照片F(xiàn)igure2TypicalSEMimagesofthesynthesizedzeolites(a):14d-UZM-9;(b):0．3-UZM-9由圖2可知，14d-UZM-9樣品的分散性較差，顆粒粒徑為100－500nm不均。較大的晶粒周圍覆蓋著很多小的無規(guī)則片段，這些小的片段可能是未晶化成立方體的分子篩，因為在XＲD圖并未出現(xiàn)其他物質(zhì)的雜峰。0．3-UZM-9晶體形貌是形狀完好的立方體，粒徑為700nm左右，大晶粒的周圍無規(guī)865第7期韋小麗等:晶種法合成UZM-9分子篩及其CO2/CH4/N2吸附分離性能

?約跣。?溝梅腫由岡?73K活化時，表面失去更多的水，因此，0．3-seed的比表面積大于14-UZM-9'。通過t-plot方法計算可知，0．3-seed的外表面積為144m2/g，14d-UZM-9'的外表面積為66m2/g，也證明分子篩的確是外表面受到分子篩的刻蝕，從而增加了分子篩的生長位點，進而通過添加酸處理晶種，增加了分子篩的收率。圖3中的曲線c是0．3-UZM-9的熱重曲線，其OSDA所占的質(zhì)量分數(shù)為15．0%左右，所對應(yīng)的質(zhì)量分數(shù)比圖3中的曲線a、b高是因為添加晶種使得單位OSDA的效率提高，從而在一定程度上促進了分子篩的生長。圖3UZM-9分子篩的熱重曲線Figure3TGcurvesofUZM-9zeolitesa:0．3-seed;b:14d-UZM-9;c:0．3-UZM-92．2分子篩耐水性能及CO2/CH4/N2吸附分離性能圖4為產(chǎn)物0．3-UZM-9分子篩水吸附循環(huán)處理50次前后的XＲD譜圖。由圖4可知，水吸附循環(huán)處理之后的分子篩衍射峰強度仍然很高，仍保持著很好的結(jié)晶度，證明該分子篩具有很好的耐水穩(wěn)定性。圖5為水吸附循環(huán)處理前后0．3-UZM-9分子篩的Ar吸附等溫線。圖40．3-UZM-9分子篩水處理前后的XＲD譜圖Figure4XＲDpatternsofzeolite0．3-UZM-9a:beforewatertreatment;b:afterwatertreatment表2為水處理前后分子篩0．3-UZM-9孔結(jié)構(gòu)的變化。由圖5和表2可知，0．3-UZM-9經(jīng)過多次水吸附處理(WT)之后，比表面積變化很小，僅為5%，也證明該分子篩具有一定的耐水性能。圖6為分子篩水吸附循環(huán)處理前后的孔徑分布，分子篩水吸附循環(huán)處理前后的孔徑?jīng)]有變化;并且由表2可866燃料化學(xué)學(xué)報第45卷


本文編號：3270654