鑭改性介孔硅膜的制備及吸附磷酸根的行為和機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-04 08:18
由于工業(yè)的不斷發(fā)展,過量的磷元素排放于環(huán)境中,造成水體富營(yíng)養(yǎng)化問題,磷污染治理成為關(guān)系到生態(tài)環(huán)境和人類健康的重要工程。吸附法因操作簡(jiǎn)單、處理效率高、設(shè)備費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)成為一種常見的除磷方法。改性介孔硅膜是吸附分離法中常應(yīng)用的一種新型的膜吸附劑。介孔硅膜具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、較大的比表面積和特殊的膜狀結(jié)構(gòu),能避免介孔粉體材料難以回收的問題。但是其本身吸附性能和機(jī)械性能較差,制約了其廣泛應(yīng)用。因此,對(duì)介孔硅膜材料進(jìn)行修飾以提升吸附與機(jī)械性能具有重要的意義。本論文以綠色環(huán)保、廉價(jià)易得的纖維素納米晶(CNCs)為模板,六水合硝酸鑭為鑭源、正硅酸四甲酯(TMOS)為硅源,利用蒸發(fā)自組裝法(EISA)結(jié)合后接枝法、乙醇蒸發(fā)法構(gòu)建三種高效的具有良好的吸附性能及選擇性能的改性介孔硅膜材料。采用多種表征手段檢測(cè)介孔硅膜的表面形貌、內(nèi)部結(jié)構(gòu)、化學(xué)元素組成;基于磷吸附實(shí)驗(yàn)評(píng)估膜吸附劑的吸附性能和選擇性能;最后,通過FT-IR、XPS、Zeta電位等提出可能存在的鑭吸附磷的作用機(jī)制。本論文的主要工作如下:(1)采用后接枝法制備出高效的La-EDA功能化介孔硅膜。在該體系中,先利用硅烷偶聯(lián)劑將氨基官能團(tuán)引入介孔硅膜...
【文章來源】:江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】:97 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
介孔材料的分類[18]
(a、b)SBA-15和(c、d)SBA-16的TEM圖[24]
鑭改性介孔硅膜的制備及吸附磷酸根的行為和機(jī)理研究6TEOS和模板劑進(jìn)行水解縮聚反應(yīng),使得Si-C鍵連接,獲得功能化的介孔材料[25]。此方法的合成過程簡(jiǎn)單,樣品在均相中反應(yīng),不會(huì)發(fā)生相分離,而且制備的材料中有機(jī)官能團(tuán)均勻地分布于無機(jī)組分中。模板的去除一般采用HCl/乙醇萃取[26],此方法可以避免煅燒造成有機(jī)官能團(tuán)的破壞。利用減壓蒸餾,萃取液和模板劑可以循環(huán)利用。此方法已經(jīng)廣泛應(yīng)用于改性介孔材料[27,28]。后接枝法是將硅烷偶聯(lián)劑在介孔硅材料的表面通過硅烷化作用,與表面的硅羥基相互作用,使得有機(jī)基團(tuán)接枝于材料的表面。后接枝法通常是在含有甲苯或者苯的有機(jī)溶液中進(jìn)行,此方法不會(huì)破壞介孔硅的有序性。此方法的示意圖在圖1.3中顯示:圖1.3后接枝法示意圖[29]Fig.1.3Schematicdiagramofthepost-graftingmethod硅烷化一般是將有機(jī)官能團(tuán)接枝于介孔硅材料表面的硅羥基(≡Si-OH或=Si-OH)上,形成活性位點(diǎn)[30]。Sutra和Brune[31]等人將3-氯丙基三甲基硅烷接枝于介孔硅材料MCM-41的表面,并使用甲苯進(jìn)行回流處理,從而使-Cl嫁接于介孔硅材料上。(3)負(fù)載活性組分負(fù)載活性組分方法是以介孔硅為載體,將所需要的活性組分負(fù)載于介孔硅的表面上和孔徑中。乙醇蒸發(fā)法是一種常用的負(fù)載氧化物的方法,此方法是將材料浸漬于金屬鹽溶液中,之后經(jīng)過煅燒法將金屬氧化物負(fù)載于孔徑或者表面。將活
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非諾貝特/介孔二氧化硅的制備及緩釋性能研究[J]. 魏亞青,呂江維,任君剛,張文君,王立,王鵬光. 應(yīng)用化工. 2020(07)
[2]氫氧化鎂、氫氧化鈣對(duì)凡納濱對(duì)蝦養(yǎng)殖尾水中磷去除的研究[J]. 李惠蓮,白藝玲,林崗. 福建農(nóng)業(yè)科技. 2020(01)
[3]物理擾動(dòng)對(duì)鋯改性沸石改良底泥磷吸附和移動(dòng)的影響[J]. 吳小龍,林建偉,張宏華,詹艷慧,張志斌,何思琪,俞陽,王艷,侯雨葦,韓星雨,陳海洋. 環(huán)境化學(xué). 2019(05)
[4]MBR強(qiáng)化脫氮除磷工藝處理城市污水的中試[J]. 薛濤,董良飛,關(guān)晶,郗曉敏,俞開昌,夏俊林,黃霞. 水處理技術(shù). 2011(02)
[5]有機(jī)/無機(jī)復(fù)合介孔膜的合成及其生物酶吸附行為研究[J]. 朱瑾瑜,沈逸,吳龍,甘思文,陳安琪,沈祝萍,潘小慶,陳勇. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(21)
[6]中國(guó)湖泊現(xiàn)狀及面臨的重大問題與保護(hù)策略[J]. 楊桂山,馬榮華,張路,姜加虎,姚書春,張民,曾海鰲. 湖泊科學(xué). 2010(06)
[7]軟模板法合成有序介孔材料的研究進(jìn)展[J]. 董秀芳,曹端林,李裕,李軍平. 化學(xué)工程師. 2010(05)
[8]納米纖維素的制備[J]. 葉代勇. 化學(xué)進(jìn)展. 2007(10)
[9]Adsorption removal of phosphate from aqueous solution by active red mud[J]. LIU Chang-jun~(1,2) LI Yan-zhong~1 LUAN Zhao-kun~(1,*) CHEN Zhao-yang~1 ZHANG Zhong-guo~1 JIA Zhi-ping~1 1.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.2.Shandong Aluminium Industry Co.,Ltd,Shandong 255061,China. Journal of Environmental Sciences. 2007(10)
[10]污水生物除磷若干影響因素分析[J]. 尹軍,王建輝,王雪峰,解艷萃,霍玉豐,譚學(xué)軍. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2007(04)
博士論文
[1]綠色多孔吸附材料的制備及選擇性分離回收稀土元素的行為和機(jī)理研究[D]. 鄭旭東.江蘇大學(xué) 2017
[2]氧化鑭改性硅酸鹽礦物的表征及其除磷機(jī)理研究[D]. 劉泉利.北京科技大學(xué) 2017
[3]MCM-41介孔硅材料的改性及其對(duì)水中磷酸根的吸附研究[D]. 張鑒達(dá).上海交通大學(xué) 2011
[4]功能化介孔硅材料的合成及其吸附特性研究[D]. 楊虹.同濟(jì)大學(xué) 2008
碩士論文
[1]鑭改性的多孔硅吸附磷的研究[D]. 汪純.江蘇大學(xué) 2017
[2]基于介孔硅和甘蔗渣材料的磷酸根吸附劑制備及其吸附研究[D]. 陳子彥.上海師范大學(xué) 2010
本文編號(hào):3264412
【文章來源】:江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】:97 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
介孔材料的分類[18]
(a、b)SBA-15和(c、d)SBA-16的TEM圖[24]
鑭改性介孔硅膜的制備及吸附磷酸根的行為和機(jī)理研究6TEOS和模板劑進(jìn)行水解縮聚反應(yīng),使得Si-C鍵連接,獲得功能化的介孔材料[25]。此方法的合成過程簡(jiǎn)單,樣品在均相中反應(yīng),不會(huì)發(fā)生相分離,而且制備的材料中有機(jī)官能團(tuán)均勻地分布于無機(jī)組分中。模板的去除一般采用HCl/乙醇萃取[26],此方法可以避免煅燒造成有機(jī)官能團(tuán)的破壞。利用減壓蒸餾,萃取液和模板劑可以循環(huán)利用。此方法已經(jīng)廣泛應(yīng)用于改性介孔材料[27,28]。后接枝法是將硅烷偶聯(lián)劑在介孔硅材料的表面通過硅烷化作用,與表面的硅羥基相互作用,使得有機(jī)基團(tuán)接枝于材料的表面。后接枝法通常是在含有甲苯或者苯的有機(jī)溶液中進(jìn)行,此方法不會(huì)破壞介孔硅的有序性。此方法的示意圖在圖1.3中顯示:圖1.3后接枝法示意圖[29]Fig.1.3Schematicdiagramofthepost-graftingmethod硅烷化一般是將有機(jī)官能團(tuán)接枝于介孔硅材料表面的硅羥基(≡Si-OH或=Si-OH)上,形成活性位點(diǎn)[30]。Sutra和Brune[31]等人將3-氯丙基三甲基硅烷接枝于介孔硅材料MCM-41的表面,并使用甲苯進(jìn)行回流處理,從而使-Cl嫁接于介孔硅材料上。(3)負(fù)載活性組分負(fù)載活性組分方法是以介孔硅為載體,將所需要的活性組分負(fù)載于介孔硅的表面上和孔徑中。乙醇蒸發(fā)法是一種常用的負(fù)載氧化物的方法,此方法是將材料浸漬于金屬鹽溶液中,之后經(jīng)過煅燒法將金屬氧化物負(fù)載于孔徑或者表面。將活
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非諾貝特/介孔二氧化硅的制備及緩釋性能研究[J]. 魏亞青,呂江維,任君剛,張文君,王立,王鵬光. 應(yīng)用化工. 2020(07)
[2]氫氧化鎂、氫氧化鈣對(duì)凡納濱對(duì)蝦養(yǎng)殖尾水中磷去除的研究[J]. 李惠蓮,白藝玲,林崗. 福建農(nóng)業(yè)科技. 2020(01)
[3]物理擾動(dòng)對(duì)鋯改性沸石改良底泥磷吸附和移動(dòng)的影響[J]. 吳小龍,林建偉,張宏華,詹艷慧,張志斌,何思琪,俞陽,王艷,侯雨葦,韓星雨,陳海洋. 環(huán)境化學(xué). 2019(05)
[4]MBR強(qiáng)化脫氮除磷工藝處理城市污水的中試[J]. 薛濤,董良飛,關(guān)晶,郗曉敏,俞開昌,夏俊林,黃霞. 水處理技術(shù). 2011(02)
[5]有機(jī)/無機(jī)復(fù)合介孔膜的合成及其生物酶吸附行為研究[J]. 朱瑾瑜,沈逸,吳龍,甘思文,陳安琪,沈祝萍,潘小慶,陳勇. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(21)
[6]中國(guó)湖泊現(xiàn)狀及面臨的重大問題與保護(hù)策略[J]. 楊桂山,馬榮華,張路,姜加虎,姚書春,張民,曾海鰲. 湖泊科學(xué). 2010(06)
[7]軟模板法合成有序介孔材料的研究進(jìn)展[J]. 董秀芳,曹端林,李裕,李軍平. 化學(xué)工程師. 2010(05)
[8]納米纖維素的制備[J]. 葉代勇. 化學(xué)進(jìn)展. 2007(10)
[9]Adsorption removal of phosphate from aqueous solution by active red mud[J]. LIU Chang-jun~(1,2) LI Yan-zhong~1 LUAN Zhao-kun~(1,*) CHEN Zhao-yang~1 ZHANG Zhong-guo~1 JIA Zhi-ping~1 1.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.2.Shandong Aluminium Industry Co.,Ltd,Shandong 255061,China. Journal of Environmental Sciences. 2007(10)
[10]污水生物除磷若干影響因素分析[J]. 尹軍,王建輝,王雪峰,解艷萃,霍玉豐,譚學(xué)軍. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2007(04)
博士論文
[1]綠色多孔吸附材料的制備及選擇性分離回收稀土元素的行為和機(jī)理研究[D]. 鄭旭東.江蘇大學(xué) 2017
[2]氧化鑭改性硅酸鹽礦物的表征及其除磷機(jī)理研究[D]. 劉泉利.北京科技大學(xué) 2017
[3]MCM-41介孔硅材料的改性及其對(duì)水中磷酸根的吸附研究[D]. 張鑒達(dá).上海交通大學(xué) 2011
[4]功能化介孔硅材料的合成及其吸附特性研究[D]. 楊虹.同濟(jì)大學(xué) 2008
碩士論文
[1]鑭改性的多孔硅吸附磷的研究[D]. 汪純.江蘇大學(xué) 2017
[2]基于介孔硅和甘蔗渣材料的磷酸根吸附劑制備及其吸附研究[D]. 陳子彥.上海師范大學(xué) 2010
本文編號(hào):3264412
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