碳-13尿素呼氣試驗(yàn)在幽門螺旋桿菌檢測(cè)中得到廣泛應(yīng)用,其需求量也在逐年增加。然而13C-尿素檢測(cè)比較昂貴,且我國(guó)對(duì)于該試劑的原料全部依賴進(jìn)口,國(guó)內(nèi)尚未有碳-13同位素工業(yè)化的報(bào)道,因此選擇合適有效的方法實(shí)現(xiàn)碳-13同位素的分離具有重要意義�；瘜W(xué)交換法作為分離碳-13同位素最有前景的技術(shù)之一,該方法采用二正丁胺作為分離劑,正辛烷作為分離體系的稀釋溶劑,對(duì)二氧化碳中的碳-13同位素進(jìn)行分離。該過(guò)程平衡周期長(zhǎng)以及在多級(jí)操作時(shí)容易產(chǎn)生結(jié)晶沉淀堵塞管路,一定程度上限制了該方法的進(jìn)一步工業(yè)化進(jìn)程。本文在文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上,篩選了長(zhǎng)碳鏈有機(jī)胺、環(huán)狀有機(jī)胺以及長(zhǎng)碳鏈有機(jī)醇胺分離體系。實(shí)驗(yàn)樣品通過(guò)穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量。通過(guò)體系篩選,結(jié)果表明二乙醇胺-乙醇體系分離效果最佳�？疾炝讼♂屓軇┓N類、有機(jī)胺濃度、解吸溫度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)分離效果的影響。在有機(jī)胺濃度為1 mol/L,反應(yīng)時(shí)間為12 h時(shí),反應(yīng)溫度為25℃,解吸溫度為90℃,CO2-二乙醇胺-乙醇體系的單級(jí)分離因子達(dá)到1.011。采用密度泛函計(jì)算方法通過(guò)Gaussian 09軟件對(duì)該化學(xué)交換體系進(jìn)行幾何構(gòu)型優(yōu)化及振動(dòng)頻率的計(jì)算,... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖３－２不同環(huán)狀結(jié)構(gòu)有機(jī)胺類體系對(duì)１３Ｃ同位素分離因子的影響??Ｆｉｇ．３－２?Ｅｆｆｅｃｔｓ?ｏｆ?ｏｒｇａｎｉｃ?ａｍｉｎｅ?ｓｙｓｔｅｍｓ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｉｎｇ??１３

?北京化工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文???１．０１０????ｒ：ｌ??二乙醇胺－乙醇二乙醇胺二乙醇胺二乙醇胺二乙醇胺??＿正丙醇＿正丁醇＿正戊醇＿正己醇??圖３－５醇類稀釋溶劑對(duì)ｌ３Ｃ同位素分離因子的影響??Ｆｉｇ．?３－５?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ａｌｃｏｈｏｌ?ｄｉｌｕｔｉｏｎ?ｓｏｌｖｅｎｔ?ｏｎ?１３Ｃ?ｉｓｏｔｏｐｅ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｆａｃｔｏｒ??表３－５不同稀釋溶劑下二乙醇胺體系的粘度值??Ｔａｂｌｅ?３－５?Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ?ｏｆ?ｄｉｅｔｈａｎｏｌａｍｉｎｅ?ｓｙｓｔｅｍ?ｕｎｄｅｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｄｉｌｕｔｉｏｎ?ｓｏｌｖｅｎｔｓ??反應(yīng)體系?粘度（ｍＰａ＿ｓ）?反應(yīng)體系?粘度（ｍＰａ－ｓ）??二乙醇胺－７Ｋ?１．６６?二乙醇胺－乙二醇乙醚?３．１３??二乙醇胺－乙醇?２．３４?二乙醇胺－三乙二醇乙醚?１０．８０??二乙醇胺－ＤＭＦ?１．４７?二乙醇胺－正戊醇?５．６７??二乙醇胺－正丙醇?４．２５?二乙醇胺－正己醇?７．３８??二乙醇胺－正丁醇?５．４４??３．５．２有機(jī)胺濃度對(duì)交換過(guò)程的影響??因?yàn)橛袡C(jī)胺的濃度會(huì)對(duì)Ｃ０２的負(fù)載量產(chǎn)生有一定影響，當(dāng)有機(jī)胺的濃度增加時(shí)，??反應(yīng)生成氨基甲酸鹽的量就會(huì)不斷增加，則就可以和更多的Ｃ〇２發(fā)生化學(xué)交換反應(yīng)，??從而能夠得到更多的１３ｃｏ２。但是，有機(jī)胺濃度的增加會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)體系粘度的增加，??從而對(duì)交換反應(yīng)造成不利的影響。因二乙醇胺本身的粘度很大，所以在本節(jié)研宄中有??機(jī)胺的濃度分別設(shè)定為１?ｍｏｌ／Ｌ、２?ｍｏｌ／Ｌ、３?ｍｏｌ／Ｌ和４?ｍｏｌ／Ｌ，采用乙醇作為稀釋溶??２６??

?第三章有機(jī)胺類溶劑在化學(xué)交換法分離碳同位素中的研宄???劑，反應(yīng)溶液體積為３０?ｍＬ，二氧化碳?xì)怏w流量設(shè)定為１００?ｍＬ／ｍｉｎ，在常溫常壓下連??續(xù)反應(yīng)２４小時(shí)，解吸溫度設(shè)定為１００?°Ｃ，并加磁力攪拌，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖３－６所示，??不同濃度下二乙醇胺體系的粘度值如表３－６所示。從圖３－６和表３－６可知，二乙醇胺??體系濃度的增加對(duì)１３Ｃ同位素的分離效果影響比較顯著。雖然濃度的增加可以提高氨??基甲酸鹽的生成量，從而會(huì)有更多的二氧化碳與之發(fā)生交換反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)１３Ｃ同位素的??富集，但是從結(jié)果中發(fā)現(xiàn)，隨著二乙醇胺濃度的增加，其分離效果卻逐漸下降，可能??是因?yàn)榉磻?yīng)濃度的增加導(dǎo)致反應(yīng)溶液粘度的增加，降低了?１３Ｃ同位素化學(xué)交換的速率，??對(duì)１３Ｃ同位素的分離造成負(fù)面作用。此外，對(duì)于高濃度下的反應(yīng)溶液，也有可能是因??為反應(yīng)時(shí)間較短，同位素交換沒(méi)有完全達(dá)到平衡，從而產(chǎn)生較差的分離效杲。??１．０１０????１．〇〇８??１００４??。。２?■?■?■?ＨＩ??」圓」臓，圓??１２?３?４??濃度（ｍｏｌ／Ｌ）??圖３－６反應(yīng)濃度對(duì)１３Ｃ同位素分離因子的影響??Ｆｉｇ．?３－６?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｎ?，３Ｃ?ｉｓｏｔｏｐｅ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｆａｃｔｏｒ??表３－６不同濃度下二乙醇胺體系的粘度值??Ｔａｂｌｅ?３－６?Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ?ｏｆ?ｄｉｅｔｈａｎｏｌａｍｉｎｅ?ｓｙｓｔｅｍ?ａｔ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ??濃度（ｍｏｌ／Ｌ）?粘度（ｒｎＰａｓ）??１?２．３４??２?３．３４??３?５．２２??４?８

【參考文獻(xiàn)】：
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