鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)在過去的幾年中,已經(jīng)吸引了廣泛的關(guān)注。由于其效率的快速上升,目前它被認為最具有前景的下一代光伏技術(shù)。僅從效率方面,它已經(jīng)滿足了向前走向商業(yè)化的要求。平面型PSCs具有簡單的工藝,低的成本等優(yōu)勢,一直以來被持續(xù)研究和看好。盡管其最高認證效率仍低于多孔型PSCs效率,但最近新認證了21.5%的功率轉(zhuǎn)化效率(PCE),從效率方面已經(jīng)表現(xiàn)出具有廣泛的應(yīng)用前景。然而,PSCs仍然受批次間質(zhì)量偏差和不穩(wěn)定性影響,尤其是當遭受高的空氣濕度時候。在PSCs的當前階段,實現(xiàn)PCE和長期穩(wěn)定性的進一步改善是關(guān)鍵的問題。鈣鈦礦的薄膜形貌和晶體質(zhì)量是影響電池效率和長期穩(wěn)定性至關(guān)重要的因素。許多方法已經(jīng)被開發(fā)出來,包括反溶劑,真空輔助的快速溶液處理,復(fù)合工程等,用于改善PSCs的PCE和長期穩(wěn)定性。本文在兩步旋涂方法的基礎(chǔ)上,提出了一種能夠改善鈣鈦礦晶體尺寸和薄膜形貌的新方法,即逐滴添加方法�；诖朔椒�,用(FAPbI3)0.97(MAPbBr3)0.03作為鈣鈦礦材料沉積在僅用低溫處理的SnO2層之上,制備的晶體尺寸可以達到3 μm,相應(yīng)形成的薄膜具有較少的晶界和針孔數(shù),較低的粗糙度,較高的結(jié)晶性等。而其薄膜的光電性能表現(xiàn)了較強的光吸收,較小的薄膜內(nèi)部缺陷和載流子復(fù)合率,較長的載流子壽命,從而反映出其較高的光電質(zhì)量。通過此方法產(chǎn)生的平面型器件,最好器件呈現(xiàn)了 19.73%的PCE,以及較小的遲滯特性,同時展現(xiàn)出較好的重復(fù)性和可靠性�；谏鲜鲂路椒�,我們又引入了DMSO添加劑,組合成相互協(xié)同影響的優(yōu)化方式。在這個優(yōu)化方式下,用同種鈣鈦礦材料成功制備出飽滿扁平大尺寸晶體,最大的晶體尺寸實現(xiàn)了5μm。而其形成的薄膜在晶界數(shù)量,針孔數(shù),粗糙度,以及結(jié)晶性方面都有進一步的改善,表現(xiàn)出超致密的,平滑的,無針孔的,大晶胞的薄膜,從而進一步優(yōu)化了晶體尺寸和薄膜形貌。優(yōu)化后的薄膜在光電性能方面表現(xiàn)出進一步的提高。此外,同樣應(yīng)用在平面型器件中,成功實現(xiàn)了20.63%的杰出PCE,以及表現(xiàn)出幾乎可忽視的遲滯特性,并且也具有好的重復(fù)性和可靠性。最后,通過對優(yōu)化后的器件進行光和濕度穩(wěn)定性研究,一方面根據(jù)最大功率點追蹤,得出它具有較好的光穩(wěn)定性。另一方面,對未封裝器件在40%的濕度環(huán)境中存放500小時后,發(fā)現(xiàn)保持了起始效率的93%,而在相同條件下的未優(yōu)化器件,經(jīng)過360小時后,僅保持了20%的起始效率,得出它也具有優(yōu)秀的濕度穩(wěn)定性。因此,這樣優(yōu)化的大晶體產(chǎn)生的高質(zhì)量薄膜形成的平面型PSCs能夠?qū)崿F(xiàn)高PCE且高的耐濕性,這為后續(xù)PSCs的研究和商業(yè)化提供了新思路。
【學(xué)位單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TM914.4;TB383.2
【部分圖文】：

構(gòu)為：ＦＴＯ導(dǎo)電玻璃／ｃ－ＴｉＣｂ／ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ／ＨＴＭ／Ａｕ。最下層是ＦＴＯ，其上連續(xù)緊接??著分別是ＥＴＬ?（ｃ－Ｔｉ０２），鈣鈦礦層（ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ），空穴傳輸材料（ＨＴＭ），金電??極，結(jié)構(gòu)如下圖１．２?（ａ）所示。在鈣鈦礦發(fā)展初期，平面型器件的ＰＣＥ明顯低??于介孔型器件，主要歸因于初期的器件制備工藝不成熟和使用的傳輸層材料不夠??理想。隨著科研工作者們的不斷努力地深入研宄，薄膜工藝得到了顯著提高的同??時，傳輸層材料的使用得到了顯著優(yōu)化，如今的平面型器件可取得與介孔型相媲??美的ＰＣＥ。并且，相比于介孔型器件結(jié)構(gòu)（如下圖１．２?（ｂ）所示），平面型結(jié)構(gòu)??少一層需要高溫燒結(jié)而成的介孔層，簡化了制備工藝，降低了成本，因此具有較??好的發(fā)展?jié)摿�。本文的工作也采用的是平面型器件結(jié)構(gòu)。??（ａ）?ｙ?金幢、＾ｂ）??圖１．２鈣鈦礦器件的結(jié)構(gòu)示意圖Ｕ）平面型（ｂ）介孔型??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ?ｄｅｖｉｃｅ，?（ａ）?Ｐｌａｎａｒ?ｔｙｐｅ?（ｂ）?Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ?ｔｙｐｅ??對于上述的器件結(jié)構(gòu)而言，都包括電極（陽極和陰極）、ＥＴＬ、鈣鈦礦吸收??層、ＨＴＬ組成。下面將分別對這幾部分詳細進行討論。??１．３．１電極??鈣鈦礦器件的電極通常使用高透明的導(dǎo)電電極

Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｓｏｌｖｅｎｔ?ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｆｏｒ?ｐｒｅｐａｒｉｎｇ?ｔｈｅ?ｕｎｉｆｏｒｍ?ａｎｄ?ｄｅｎｓｅ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ?ｆｉｌｍ．??１．４．３雙源共蒸法??在２０１３年，雙源共蒸技術(shù)由組Ｓｎａｉｔｈ組首次報道如下圖１．４所示，通??過在高真空（ｌ（＾ｍｂａｒ）的腔體內(nèi)同時蒸發(fā)ＭＡＩ和ＰｂＣｂ兩種材料至ＴｉＣｂ基底??上，小心控制兩種蒸發(fā)材料的質(zhì)量比、溫度、蒸發(fā)時間等，獲得了致密的??ＭＡＰｂｂ－ｘＣｌｘ＊活性層，形成的器件實現(xiàn)了超過１５％的ＰＣＥ。但這種技術(shù)由于儀??器的差別和實驗條件復(fù)雜，使實驗操作難度提高。為了降低實驗復(fù)雜性，后續(xù)不??斷有人做出改進，通過只熱蒸發(fā)沉積ＰｂＣｂ薄膜，再將這個薄膜浸泡在ＭＡ丨的??溶液里反應(yīng)短暫時間，最后退火轉(zhuǎn)化成較好質(zhì)量的鈣鈦礦多晶薄膜，器件ＰＣＥ??達到１５．丨２％【４２】。后來也被證明此方法也適用于柔性鈣鈦礦器件，實現(xiàn)了良好的??機械性能。最近，報道了在熱蒸發(fā)基礎(chǔ)上巨大進步的雙層熱蒸發(fā)和多碘化物結(jié)合??的技術(shù)Ｉ４３］。首先

離子滴數(shù)是５滴時，能夠產(chǎn)生較好質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜。為了清楚地對比出５滴引??發(fā)的薄膜質(zhì)量，我們選用了不加修飾的兩步旋涂方法（即１滴）引發(fā)的薄膜作為??對比，并細節(jié)地分析兩種鈣鈦礦薄膜形貌、光電質(zhì)量和形成的器件性能。圖２．３??（ａ）和（ｃ）顯示了不加修飾的兩步旋涂方法引發(fā)的薄膜形貌和通過逐滴添加方??法修飾的兩步旋涂方法在使用５滴時產(chǎn)生的薄膜形貌，同時（ｂ）和（ｄ）圖對應(yīng)??統(tǒng)計了這兩種薄膜中的晶體尺寸分布情況。從圖（ａ）中可以觀察到，基于原始??的兩步旋涂法產(chǎn)生的薄膜表面粗糙不平，而且晶體的大小參差不齊。值得注意的??是，圖（ａ）中的薄膜表面能夠清楚地觀察到許多針孔（ｐｉｎｈｏｌｅ）的存在。而對??于圖（ｃ），僅能夠觀察到微不足道的小針孔，表明逐滴添加方法的使用減少了薄??膜表面的針孔，提高了薄膜的結(jié)晶質(zhì)量。此外，圖（ｃ）的薄膜粗糙度相對于圖??２０??
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本文編號：2868896