氧化鋅是一種Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體材料,室溫下氧化鋅的禁帶寬度為3.37eV,激子束縛能為60 me V,遠(yuǎn)高于室溫離化能(26 me V),使得其可以在室溫或者更高溫度下實(shí)現(xiàn)激子發(fā)光。氧化鋅要實(shí)現(xiàn)在光電器件領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,首先要解決高質(zhì)量的n型和p型材料的制備問題。一般情況下,非摻雜氧化鋅表現(xiàn)為n-型。這是由于在氧化鋅材料制備過程中,施主型本征缺陷容易形成。目前高質(zhì)量的n-型氧化鋅已經(jīng)實(shí)現(xiàn)。但是由于存在自補(bǔ)償效應(yīng)和受主形成能高的原因,其p型摻雜還存在很多問題。能否解決ZnO材料的p型摻雜難題,將直接關(guān)系到能否實(shí)現(xiàn)高性能ZnO基材料光電器件的應(yīng)用。在氧化鋅的p型摻雜中,已有研究人員利用單受主元素?fù)诫s的方法實(shí)現(xiàn)了p型氧化鋅,但是出現(xiàn)了受主離化能高和受主溶解度低的缺點(diǎn)。之后有研究人員提出利用施主受主共摻雜的方法,此方法可以利用施主和受主之間的強(qiáng)吸引力提高受主摻雜濃度,降低受主離化能,有效實(shí)現(xiàn)p型摻雜。本文主要研究Al-N共摻對(duì)氧化鋅性質(zhì)的影響,并通過退火實(shí)驗(yàn)獲得了p型ZnO。本文比較了熱氧化法制備N摻雜和Al-N共摻雜ZnO的性質(zhì)。實(shí)驗(yàn)中先制備了Zn2N2和Zn3N2:Al薄膜作為前驅(qū)體,在氧氣氛中對(duì)其進(jìn)行不同溫度的熱處理。結(jié)果表明Zn3N2向ZnO的轉(zhuǎn)變溫度低于Zn3N2:Al,而Zn3N2:Al熱氧化后結(jié)晶質(zhì)量最好。Zn3N2:Al經(jīng)過熱處理后具有(002)的擇優(yōu)取向,而Zn3N2經(jīng)過熱氧化后呈現(xiàn)出多相結(jié)構(gòu)。摻雜樣品都表現(xiàn)出明顯的紫外吸收,但Al-N共摻雜薄膜在800℃和900℃仍存在明顯的激子吸收峰,明顯優(yōu)于N摻雜ZnO薄膜,表明Al的引入可以明顯提高摻雜ZnO薄膜的熱穩(wěn)定性。Zn3N2經(jīng)過熱氧化后并沒有發(fā)現(xiàn)p型轉(zhuǎn)變,而Zn3N2:Al薄膜經(jīng)過熱氧化后在600℃及以上實(shí)現(xiàn)了p型導(dǎo)電的轉(zhuǎn)變。為了得到高質(zhì)量的摻雜ZnO,本文選擇ZnO和AlN陶瓷靶,研究了磁控雙靶共濺射制備過程中沉積溫度和濺射氣氛中N2分壓對(duì)Al-N共摻雜ZnO薄膜的性質(zhì)影響。結(jié)果表明,所有共摻雜ZnO薄膜都呈單一(002)取向的多晶薄膜。隨著沉積溫度的升高,薄膜的(002)峰峰位由34.170°增大到34.214°,衍射峰半高寬由0.452°減小到0.411°。電學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示載流子濃度由1.582×1017 cm-3升高到4.188×1018 cm-3。薄膜在可見光區(qū)顯示出較高的透過率,所有共摻雜薄膜呈n型導(dǎo)電。與純Ar濺射相比,濺射氣氛中通入N2后制備的共摻雜ZnO薄膜載流子濃度有明顯的降低。為激活受主元素,減少施主雜質(zhì)濃度,對(duì)不同N分壓所得樣品進(jìn)行了不同溫度的熱處理,在700℃得到了p型ZnO。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：TQ132.41;TB383.2
【部分圖文】：

圖 1-2 富 Zn 和富 O 條件下 ZnO 中各點(diǎn)缺陷的形成能[8]族元素?fù)诫s元素主要是 Li、Na、K。Ⅰ族元素原子最外層只有一個(gè)電子，入 ZnO 后替代 Zn的位置形成受主[44]。表 1-2 為Ⅰ族元素原子表 1-2 Ⅰ族元素?fù)饺?ZnO 后原子的化合價(jià)和離子半徑原素 化合價(jià) 離子半徑(Zn +2 0.60Li +1 0.59Na +1 0.97K +1 1.33研究者利用理論方法分析了ⅠA 族元素的摻雜[9,10]，并制備計(jì)算結(jié)果表明摻入 Li、Na、K 后可以在氧化鋅中形成較淺的受

在單受主摻雜方面，研究人員研究的最多的是Ⅴ族(P)、砷(As)元素。Ⅴ族元素最外層有 5 個(gè)電子，理論位，形成受主能級(jí)，從價(jià)帶得到一個(gè)電子形成 p 型摻理論計(jì)算得到的Ⅴ族元素?fù)诫s到氧化鋅后的體系參數(shù) Ⅴ族元素?fù)诫s ZnO 形成受主時(shí)的鍵長(zhǎng)、受主能級(jí)位置和形成鍵長(zhǎng)( ) 受主能級(jí)(eV) 形成能1.88 0.40 0.2.18 0.93 0.2.23 1.15 0.以看出，在Ⅴ族元素中，N 形成的受主能級(jí)最淺，實(shí)驗(yàn)位于價(jià)帶頂 100~300 meV 處，P 和 As 會(huì)形成深能級(jí)缺素為 p 型氧化鋅摻雜中最有效的受主元素。圖 1-3 為

圖 1-4 N 摻雜形成的不同缺陷示意圖96 年，Sato 等人[12]就嘗試過利用 N2作為摻雜源制備 p 型。以后在大量的嘗試中發(fā)現(xiàn)，N 在氧化鋅中的溶解度較低代 O 的格位才能形成受主缺陷，而在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，利用成(N2)O充當(dāng)施主型缺陷，對(duì)受主型缺陷進(jìn)行補(bǔ)償。為解決了利用離子注入的方法來進(jìn)行摻雜。Lin等人[13]利用離子化鋅。除了離子注入方法外，研究中發(fā)現(xiàn)還可以在摻雜過或利用外界能量使 N2裂解，從而將 N 元素?fù)诫s進(jìn)去。目用的氮源主要有氮?dú)?N2)、氨氣(NH3)、氮氧化物(NO、N2]利用分子束外延技術(shù)，將 N2轉(zhuǎn)變成 N 等離子體，成功制inegishi 等人[15]利用NH3作為摻雜源得到了較低空穴濃度 NH3作為摻雜源的過程中，由于 H 離子半徑較小，容易充當(dāng)淺施主缺陷，導(dǎo)致得到的 p 型氧化鋅空穴濃度偏低。計(jì)算得出 NO 和 N2O 等作為摻雜源能更有效地實(shí)現(xiàn)氧化鋅有強(qiáng)氧化性，使用其做摻雜源可以增加 ZnO 中的氧含量，

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8 李t

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