本文關鍵詞：羥基功能化離子液體的合成及吸收氨氣的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：合成氨馳放氣中氨氣(NH_3)的釋放,不僅污染環(huán)境而且是一種資源浪費,但傳統(tǒng)水吸收法存在能耗高的局限性。離子液體(IL)不易揮發(fā)、結構可調,并且具有較好的熱穩(wěn)定性,為NH_3的捕集帶來了新思路。本文針對NH_3捕集,將羥基引入到咪唑類離子液體陽離子上,從而改善了離子液體對NH_3的溶解性能。主要研究內容和結論如下：以N-甲基咪唑和2-氯乙醇為原料,采用兩步法合成了一系列陽離子上含羥基的咪唑類離子液體[EtOHmim]X (X=[NTf2]、[PF6]、 [BF4]、[DCN]、[SCN]、[NO3])。通過核磁、紅外等手段進行離子液體的結構表征,并測定合成離子液體的密度、粘度,以及熱分解溫度等物性。研究表明,羥基的引入使得離子液體的粘度略有增高,所合成的離子液體具有良好的熱穩(wěn)定性。在自制的氣液相平衡裝置上,測定了不同溫度和不同壓力下[EtOHmim]X對NH_3的溶解度,并與常規(guī)離子液體[Emim]X進行對比。結果表明,陽離子上羥基的引入能夠大幅度提高NH_3的溶解性。陰離子的不同也會對NH_3的吸收有影響,含氟的陰離子吸收效果較好,其中[EtOHmim][NTf2]對NH_3的溶解度最大。五次循環(huán)實驗表明該類離子液體有較高的再生性能。將亨利常數(shù)與熱力學性質進行關聯(lián),計算了標準狀況下的溶解焓、溶解熵和溶解Gibbs自由能等熱力學性質并用其探究NH_3在離子液體中的溶解行為。通過傅里葉變換紅外波譜、核磁共振及量化計算的方法研究了[EtOHmim]X吸收NH_3的機理。分析表明,離子液體吸收NH_3是基于羥基上的H與NH_3的強相互作用進行的。應用高斯手段對[EtOHmim]-NH_3和[Emim]-NH_3兩種體系進行結構優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)[EtOHmim]羥基上的H原子能夠和NH_3上的N原子形成更強的氫鍵作用和更高的相互作用力,這也解釋了[EtOHmim]X相比[Emim]X且有更高NH_3吸收能力的原因。
【關鍵詞】：氨氣 離子液體 羥基功能化 高效吸收
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ413.2;TQ028.14
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-15
• 第一章 緒論15-25
• 1.1 引言15-17
• 1.1.1 氨氣的危害15
• 1.1.2 氨氣的來源15-16
• 1.1.3 氨氣的回收工藝16-17
• 1.2 離子液體的簡介17-22
• 1.2.1 離子液體的定義及發(fā)展歷程17
• 1.2.2 離子液體的分類和性質17-19
• 1.2.3 離子液體的合成與制備19-20
• 1.2.4 離子液體捕集氣體20-22
• 1.3 課題的提出22-23
• 1.4 研究內容和意義23-25
• 第二章 離子液體的合成、表征及物性研究25-39
• 2.1 引言25
• 2.2 實驗試劑和儀器25-27
• 2.2.1 實驗試劑25-26
• 2.2.2 實驗儀器26-27
• 2.3 羥基功能化離子液體的合成及表征27-29
• 2.3.1 離子液體的合成27-28
• 2.3.2 離子液體的表征28-29
• 2.4 離子液體的物性測定29-35
• 2.4.1 密度和粘度的測定29-34
• 2.4.2 熱分解溫度、熔點和玻璃態(tài)轉化溫度34-35
• 2.5 離子液體的腐蝕性研究35-38
• 2.5.1 實驗試劑與材料36
• 2.5.2 實驗步驟36
• 2.5.3 實驗結果36-38
• 2.6 小結38-39
• 第三章 離子液體吸收NH_3性能研究39-51
• 3.1 引言39
• 3.2 相平衡裝置及可靠性驗證39-41
• 3.2.1 氣液相平衡裝置39-41
• 3.2.2 可靠性驗證41
• 3.3 離子液體吸收性能研究41-49
• 3.3.1 羥基的引入對溶解度的影響43-44
• 3.3.2 羥基的引入對平衡時間的影響44-45
• 3.3.3 陰離子對NH_3吸收的影響45-46
• 3.3.4 溫度、壓力對NH_3吸收的影響46-47
• 3.3.5 NH_3/CH_4選擇性對比47-48
• 3.3.6 離子液體的循環(huán)性能48-49
• 3.4 總結49-51
• 第四章 離子液體吸收機理研究51-65
• 4.1 熱力學性質探究吸收機理51-55
• 4.1.1 NH_3在離子液體中的亨利系數(shù)51-52
• 4.1.2 溶液的熱力學性質52-55
• 4.2 實驗和計算分析吸收機理55-64
• 4.2.1 傅里葉變換紅外波譜分析NH_3吸收機理56-58
• 4.2.2 核磁共振波譜分析NH_3吸收機理58-60
• 4.2.3 高斯計算分析NH_3吸收機理60-64
• 4.3 小結64-65
• 第五章 新型離子液體的合成及吸收NH_3的研究65-73
• 5.1 金屬型離子液體的合成及應用65-66
• 5.2 醇胺類離子液體的合成及應用66-68
• 5.3 離子液體型材料的合成及NH_3吸附性能的研究68-72
• 5.3.1 NH_3吸附材料研究現(xiàn)狀68-69
• 5.3.2 離子液體型吸附材料的合成69-70
• 5.3.3 吸附材料的表征及物性研究70-72
• 5.4 小結72-73
• 第六章 結論與展望73-75
• 6.1 結論73
• 6.2 展望73-75
• 參考文獻75-81
• 研究成果及發(fā)表的學術論文81-83
• 作者和導師簡介83-85
• 致謝85-87
• 北京化工大學碩士研究生學位論文答辯委員會決議書87-88

【參考文獻】

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  本文關鍵詞：羥基功能化離子液體的合成及吸收氨氣的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：279742