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化學(xué)氣相沉積法制備石墨烯薄膜及其光譜表征

發(fā)布時(shí)間:2020-06-16 16:46
【摘要】:自2004年石墨烯成功制備后,無(wú)數(shù)的研究者著迷其近乎完美的理化性能。單原子厚度的石墨烯薄膜,以完美的蜂窩狀晶格排列,在許多方面都有著廣闊的應(yīng)用前景。到目前為止,研究者們發(fā)現(xiàn)的制備石墨烯的方法多為液相剝離法、氧化還原法、化學(xué)氣相沉積等方法。目前,化學(xué)氣相沉積法是可工業(yè)化的大規(guī)模制備層數(shù)可控的方法之一。本文主要研究了不同化學(xué)氣相沉積法的工藝參數(shù)對(duì)石墨烯薄膜質(zhì)量的影響,不同層數(shù)的石墨烯薄膜的拉曼光譜特征以及不同層數(shù)的石墨烯在不同襯底上的拉曼光譜特征。本論文結(jié)論如下所述:1.等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積法(PECVD)制備石墨烯的工藝參數(shù)研究使用PECVD法以銅箔為基底生長(zhǎng)石墨烯,氫氣和甲烷是工作氣體,系統(tǒng)探索了不同生長(zhǎng)溫度、不同氫氣甲烷流量比例、不同射頻功率對(duì)所制得的石墨烯形貌和質(zhì)量的影響。同時(shí),我們也得到了石墨烯的最優(yōu)生長(zhǎng)條件:氫氣甲烷流量比是3:1,生長(zhǎng)溫度是800℃,射頻功率是120 W。2.熱化學(xué)氣相沉積法(TCVD)制備石墨烯的工藝參數(shù)研究使用熱化學(xué)氣相沉積法制備的石墨烯具有層數(shù)可控,晶體質(zhì)量高,可大規(guī)模制備等優(yōu)點(diǎn)。在本文中我們探索了不同的生長(zhǎng)溫度、氫氣甲烷流量比例、沉積時(shí)間對(duì)所得石墨烯薄膜質(zhì)量的影響。通過(guò)研究,我們得到了CVD法合成石墨烯的最優(yōu)參數(shù):工作溫度是1000℃,氫氣和甲烷流量比例是3:2,生長(zhǎng)時(shí)間2 min可制得單層石墨烯,當(dāng)延長(zhǎng)生長(zhǎng)時(shí)間到4 min時(shí),可得到雙層石墨烯。3.單層和雙層石墨烯薄膜的拉曼光譜特點(diǎn)我們把制備出的單層和雙層石墨烯進(jìn)行拉曼光譜測(cè)試,結(jié)果發(fā)現(xiàn)單層石墨烯的G峰和2D峰的半峰寬均小于雙層石墨烯,它們的G峰峰位基本一致,但是雙層石墨烯的2D峰峰位比單層的右移2.1 cm-1。4.單層和雙層石墨烯薄膜在不同襯底上的拉曼光譜特征我們研究了不同激光照射功率,不同激發(fā)能量的激光對(duì)單層石墨烯的拉曼光譜影響。當(dāng)激光照射功率提升時(shí),由于激光誘導(dǎo)熱量的產(chǎn)生,使得石墨烯的G峰和2D峰的峰位發(fā)生變化,我們通過(guò)擬合得到了不同激光照射功率下G峰和2D峰峰位的偏移斜率分別是-0.426 cm-1/mW和-1.988 cm-1/mW。不同激光能量使2D峰峰位以90.54 cm-1/eV的斜率漂移。我們分別把不同層數(shù)的石墨烯轉(zhuǎn)移到300 nm Si02/Si、玻璃、藍(lán)寶石、石英等四種襯底,使用拉曼自動(dòng)成像技術(shù)來(lái)統(tǒng)計(jì)不同襯底下G峰和2D峰峰位以及半峰寬的分布情況。5.以日常生活用廢紙為原料制備三維石墨烯我們采用碳化后的衛(wèi)生紙來(lái)作為生長(zhǎng)三維石墨烯的基底,通過(guò)調(diào)控生長(zhǎng)溫度以及生長(zhǎng)時(shí)間來(lái)研究這些參數(shù)對(duì)石墨烯生長(zhǎng)的影響。當(dāng)生長(zhǎng)溫度為1000℃時(shí),在基底上沒(méi)有檢測(cè)到任何石墨烯的存在,當(dāng)生長(zhǎng)溫度為1150℃,氫氣流量160 sccm,甲烷流量30 sccm時(shí),隨著生長(zhǎng)時(shí)間的增加,ID/IG的比值先增加后降低,增加的原因主要是因?yàn)榛讓儆跓o(wú)定型碳,缺陷程度高,晶化程度低,且時(shí)間較短時(shí),石墨烯的數(shù)量也很少。當(dāng)生長(zhǎng)時(shí)間超過(guò)2小時(shí)后,缺陷濃度開(kāi)始下降,石墨烯朝著結(jié)晶度高,缺陷相對(duì)較小的方向發(fā)展,這是一種石墨烯生長(zhǎng)與氫氣刻蝕效果達(dá)到平衡的一種表現(xiàn)。這種方法給我們提供了一種新的廢物再利用的思路。
【學(xué)位授予單位】:鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類(lèi)號(hào)】:TQ127.11;TB383.2
【圖文】:

分布情況,晶格,布里淵,分布情況


Fig.邋1.2邐(a)邋Honeycomb邋lattice邋and邋its邋Brillouin邋zone;邋(b)邋Electronic邋dispersion邋in邋the逡逑honeycomb邋lattice逡逑石墨烯的簡(jiǎn)化晶格結(jié)構(gòu)如圖1.2a所示。該結(jié)構(gòu)可簡(jiǎn)化為?個(gè)由兩個(gè)碳原逡逑子構(gòu)成的三角形晶格,這些晶格矢量可以被表述為:逡逑ai邋=邋^(3,V3),邋a2=邋^邋(3,邋-VI)邐(丨.1)逡逑其中,a?0.142nm,表示相鄰C原子的距離。倒易點(diǎn)陣的基礎(chǔ)矢量可以表述為:逡逑b,=邋^(l,V3),邋b2=邋^(1,V3)邐(1.2)逡逑在石墨烯布里淵區(qū)兩角的兩個(gè)狄克拉點(diǎn)廠與/T,這兩個(gè)點(diǎn)決定了心墨烯的物理逡逑性質(zhì),這兩點(diǎn)在空間向量的位置如下:逡逑K邋=(27r/3a,7i/3VIa),邋K’邋二(27i/3a邋,邋27i/3V^a)邐(1.3)逡逑在實(shí)空間里三個(gè)最相近的向量是:逡逑3逡逑

石墨,透射率,層數(shù),單層


邐(1.8)逡逑根據(jù)上式可得單層石墨烯的透過(guò)率是97.7%,剩余2.3%被吸收了,而且根逡逑據(jù)公式可得石墨烯的光吸收率幾乎與波長(zhǎng)X?zé)o關(guān)[7]。圖1.4為不同層數(shù)下石墨烯逡逑的透射率。逡逑5逡逑

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