【摘要】：近些年來,由于金屬鹵化物鈣鈦礦材料獨(dú)特而優(yōu)異的光電特性,包括:高的消光系數(shù),高且平衡的電子/空穴遷移率,較低的缺陷密度,較高的缺陷容忍度,帶隙可調(diào)諧,微觀結(jié)構(gòu)可調(diào)諧,加工工藝多樣化等等,使得其在光電領(lǐng)域,尤其是太陽能電池領(lǐng)域和發(fā)光二極管領(lǐng)域,吸引了學(xué)界極大的關(guān)注;且學(xué)界對于鈣鈦礦材料的研究也取得了長足的進(jìn)展。然而,要真正將鈣鈦礦材料應(yīng)用到商業(yè)領(lǐng)域,還需要學(xué)界共同努力,解決鈣鈦礦材料的熱穩(wěn)定性和光穩(wěn)定性問題,鉛毒性問題,載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)機(jī)理問題,微觀結(jié)構(gòu)對其光電性能影響的問題等等。到目前為止,作為一種高消光系數(shù)材料(物質(zhì)能夠發(fā)生激射的先決條件),鈣鈦礦薄膜的激射性質(zhì)仍鮮有報(bào)道。因此本文針對聚合物/金屬納米顆粒對鈣鈦礦材料光電性能的影響,鈣鈦礦材料內(nèi)部載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué),并結(jié)合鈣鈦礦材料高消光系數(shù)的性質(zhì)。著力探究了MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激射行為,如何增強(qiáng)其激射性質(zhì),以及與其激射行為相關(guān)的載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)。填補(bǔ)了鈣鈦礦材料在激射應(yīng)用方面的空白,進(jìn)一步加深了人們對鈣鈦礦材料光電性質(zhì)的理解和與之相關(guān)的潛在應(yīng)用的希望。本論文的工作主要分為以下兩個(gè)部分:第一,在第三章中,我們通過“兩步法”成膜,制備出具有激射性質(zhì)的MAPbI_3鈣鈦礦薄膜,并利用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和金納米棒(Au NRs)來增強(qiáng)MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激射性質(zhì),即降低激射閾值,提高激射強(qiáng)度。利用PMMA,通過C=O和I~-之間的相互作用,以及C=O對I空位的填補(bǔ),可以鈍化MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的表面缺陷,從而減少M(fèi)APbI_3鈣鈦礦薄膜內(nèi)部的非輻射復(fù)合,使得更多的激發(fā)能量以輻射躍遷的形式耗散。MAPbI_3鈣鈦礦薄膜在經(jīng)過PMMA修飾后,激射強(qiáng)度提升了5.8倍。此外,PMMA還作為隔絕層,有效地阻隔水氧,防止大氣中水氧對MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的侵蝕,極大地提高了MAPbI_3鈣鈦礦薄膜在大氣濕度環(huán)境(30±5%)下的穩(wěn)定性。利用Au NRs,由于其特殊的局域表面等離子共振(localized surface plasmon resonance)效應(yīng),其縱向的LSPR峰(775 nm)和MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的熒光峰(770 nm)進(jìn)行耦合共振,加之其橫向的LSPR峰(520 nm)與MAPbI_3鈣鈦礦薄膜吸收譜高度重疊,可以同時(shí)增強(qiáng)MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激發(fā)效率和輻射躍遷速率,從而降低MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激射閾值,提高M(jìn)APbI_3鈣鈦礦薄膜的激射強(qiáng)度。經(jīng)過Au NRs的修飾,MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激射強(qiáng)度相比最初,提高了13.9倍;激射閾值相比最初,降低了36%(從26.5μJ/cm~2降低至16.9μJ/cm~2)。第二,在第四章中,我們通過時(shí)間分辨熒光測試(time-resolved photoluminescence,TRPL)瞬態(tài)吸收測試(transient absorption,TA)和泵浦探測測試(pump-probe),探究了MAPbI_3鈣鈦礦薄膜在發(fā)生激射前后的載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué),以及MAPbI_3鈣鈦礦薄膜在PMMA和Au NRs修飾前后的載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)。發(fā)現(xiàn):1)MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的載流子復(fù)合具有功率依賴性,說明MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的發(fā)光與自由載流子復(fù)合發(fā)光模型相吻合。2)在激射閾值前后,MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激發(fā)態(tài)積累由14.9 ps降低至300 fs,說明當(dāng)激發(fā)功率大于激射閾值時(shí),MAPbI_3鈣鈦礦薄膜內(nèi)部更快的自由載流子積累和更少的光學(xué)損失,是發(fā)生電子“雪崩效應(yīng)”的直接證據(jù)。3)在修飾PMMA后,MAPbI_3鈣鈦礦薄膜載流子復(fù)合壽命變長,其基態(tài)漂白壽命從原先的2.26 ns增加至2.78 ns,是PMMA鈍化MAPbI_3鈣鈦礦薄膜表面,降低其非輻射復(fù)合的直接證據(jù)。4)在修飾AuNRs后,MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的熒光壽命從6.8 ns降低至6.3 ns,說明Au-NRs的存在,由于其特殊的局域表面等離子共振效應(yīng),增強(qiáng)了MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的輻射躍遷速率,從而增強(qiáng)了MAPbI_3鈣鈦礦薄膜的激射強(qiáng)度。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2
【圖文】：

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文類對太陽能電池的更多需求，比如可彎曲折疊，可透明化，可隔熱，低成本，易加，目前學(xué)術(shù)界和工業(yè)界正著力研究不同種類的太陽能電池，包括有機(jī)太陽能電池，合物太陽能電池，全小分子太陽能電池，鈣鈦礦太陽能電池。隨著加工工藝和優(yōu)化的推陳出新，各類太陽能電池效率也在不斷被刷新，如圖 1-1 所示，為美國國家可能源實(shí)驗(yàn)部（NREL）給出的各類太陽能電池的最佳認(rèn)證效率[2]。

池領(lǐng)域[9, 68-71]也取得了不俗的成功。在過去十年中，鈣鈦礦太陽能電相對于其他薄膜器件表現(xiàn)出更加顯著的發(fā)展[9, 68-71]。同樣地，金屬鹵在高效發(fā)光二極管[51, 72-76]，高性能光電探測器(包括在可見光/紅外線0]，伽馬射線[81]等)，激光器[82, 83]，非線性光學(xué)[84-86]，自旋電子學(xué)[87]等地引起了學(xué)界的興趣。料的晶體結(jié)構(gòu)鈣鈦礦存在許多結(jié)構(gòu)變體，但它們都具有相同的“母體”，這個(gè)“母體始礦物 CaTiO3的晶格[88-90]。可以用化學(xué)表達(dá)式 ABX3來表示這一結(jié)構(gòu)兩種不同尺寸的陽離子，而 X 為鹵素陰離子。在理想的立方相鈣鈦礦子配位數(shù)為 6，連接 6 個(gè) X 位的陰離子，形成 BX6八面體構(gòu)相，這些相連”，在空間內(nèi)構(gòu)成一個(gè)三維網(wǎng)格。而比 B 位陽離子尺寸更大的 A 位位數(shù)為 12，則填充在 BX6八面體網(wǎng)格的間隙內(nèi)[91]。如圖 1-2 所示：

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本文編號：2713860