【摘要】：界面即器件,過渡金屬氧化物界面因其具有眾多新奇的量子效應,有望成為新一代電子器件。而對氧化物界面的精確控制是保證器件性質的前提。目前,隨著原位分析技術反射式高能電子衍射(RHEED)的應用,人們利用RHEED強度振蕩已經(jīng)可以生長出非常高質量且厚度可控的氧化物薄膜,但是在精確控制界面截止面方面依然存在很大挑戰(zhàn)。本論文中,我們在使用氧化物分子束外延逐層生長SrTiO3薄膜的過程中,觀察到RHEED振蕩曲線的相位移以及倍頻現(xiàn)象,也發(fā)現(xiàn)RHEED振蕩曲線的最高點和最低點并不對應于一個完整原子層的結束,這與目前人們的認知相矛盾。在本論文中,我們提出了一個新的機理來解釋復雜的RHEED振蕩曲線,同時提出一種精確控制外延薄膜截止面,從而精確控制氧化物界面的方法。利用這一方法,解決了在較厚同質外延SrTiO3薄膜和LaAlO3薄膜的界面很難出現(xiàn)二維電子氣這一難題。同時,利用這一方法,可以在Si等半導體基底上實現(xiàn)各種氧化物界面的生長,進一步推進氧化物界面在電子器件應用方面的發(fā)展。具體成果和結論如下:(1)在SrTiO3薄膜的生長過程中,觀察到RHEED振蕩曲線與電子束入射角具有強烈的依賴關系:當電子束入射角不同時,RHEED強度振蕩曲線會出現(xiàn)180°相位移和頻率倍增現(xiàn)象;(2)通過原位分析RHEED衍射圖中的菊池線,發(fā)現(xiàn)在SrTiO3薄膜的生長過程中,薄膜表面平均內(nèi)勢能會發(fā)生周期性振蕩;(3)通過考慮薄膜表面內(nèi)勢能和表面粗糙度的作用,利用基本的衍射定律,成功的解釋了 SrTiO3薄膜逐層生長過程中RHEED振蕩曲線的相位移和頻率倍增現(xiàn)象:(4)提出了精確控制外延薄膜截止面的方法,并利用這一方法,在同質外延SrTiO3薄膜厚度60u.c.的LaAlO3/同質外延SrTiO3/SrTiO3界面上觀察到了二維電子氣。另外,本論文中初步探索了強關聯(lián)Mott絕緣體LaTiO3的金屬絕緣體相變。目前人們認為是二維壓縮應力的作用導致Mott絕緣體LaTiO3的相變,但是無法排除氧缺陷的作用。在本論文的實驗中,我們利用晶格常數(shù)更小且不易產(chǎn)生氧缺陷的LSAT單晶作為襯底,在不同氧氣壓下生長LaTiO3薄膜,探究應力和氧含量對LaTiO3導電性的影響。我們發(fā)現(xiàn)可以通過調(diào)控氧化物薄膜中氧的含量來調(diào)控過渡金屬元素的價態(tài),從而調(diào)控薄膜的導電性,這為調(diào)控氧化物薄膜的導電性提供了一個新的思路。具體的實驗現(xiàn)象和結論如下:(1)隨著生長氧氣壓的升高,LaTiOx薄膜的導電性發(fā)生導體-絕緣體-導體的轉變;(2)二維壓縮應力并不是LaTiO3薄膜發(fā)生絕緣體-金屬相變的主要原因。根據(jù)理論計算,在壓縮應力大于-2%的LSAT襯底上LaTiO3薄膜應該具有導電性,但是在實驗中觀察到具有絕緣性的高質量LaTiO3薄膜;(3)LaTiOx薄膜中氧的含量可能是導致絕緣體-相變的真正原因,因為氧含量x不同時,LaTiOx薄膜中過渡金屬元素Ti離子具有不同的價位,從而發(fā)生金屬-絕緣體-金屬的轉變。
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圖１－２巧鐵礦氧化物的不同結構：（ａ）立方；（ｂ）正免似六方防６］逡逑１．１．２幾種典型的鉤鐵礦型氧化物逡逑圖１－３是常見巧鐵礦氧化物的晶格常數(shù)［７］，，在此重點介紹研究工作涉及到的逡逑Ｓ訂ｉ0３，邋ＬａＴＫ）３等氧化物的結構及其基本的物理性質。逡逑巖嗦邐１＿逡逑k五蝦2《0

本文編號：2540519