本文選題：沸石分子篩 + 金屬－有機骨架材料��； 參考：《吉林大學(xué)》2014年博士論文

【摘要】：隨著全球能源需求量的不斷增加和化石燃料儲備的不斷降低，人們對于新能源和新技術(shù)的要求越來越迫切，，如何開發(fā)出能耗低，環(huán)境友好的新技術(shù)是科研工作者所面臨的迫在眉睫的難題。結(jié)合了無機材料非常好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性，獨特規(guī)整的孔道和膜材料的高效節(jié)能等的優(yōu)勢，無機多孔膜目前在水資源，能源，環(huán)境等領(lǐng)域發(fā)揮著重大作用，將來也會具有非常廣闊的發(fā)展前景。 為了開發(fā)新型的以膜為基礎(chǔ)的傳感器材料，我們以石英片為載體，利用二次生長法制備出了具有高度c取向的AFI型分子篩膜。該類型的分子篩具有沿c軸方向的一維的直孔道，所以當(dāng)晶體的c軸垂直于載體表面生長時，就實現(xiàn)了微觀與宏觀的高度統(tǒng)一。我們利用這個優(yōu)勢，除去晶體孔道內(nèi)的客體分子，將其作為主體材料，引入含氮的染料分子作為天線分子，制備出了主－客體系作為傳感器，并將其應(yīng)用與水溶液中重金屬離子的檢測。試驗結(jié)果表明，該傳感系統(tǒng)在紫外區(qū)的吸收會隨著離子濃度的增加而降低，其中對于鋅離子的響應(yīng)程度最大，而對于K+，Na+等離子沒有明顯的變化，說明我們合成的材料確實可以實現(xiàn)對重金屬離子的檢測。同時也給了我們很大的啟發(fā)，這樣穩(wěn)定的主體材料可以搭配不同的功能性分子，組成多種多樣的體系，來實現(xiàn)不同的應(yīng)用目的，這將是非常有前景的一個新的領(lǐng)域。 在無機微孔膜的合成方法中，目前應(yīng)用最廣，也最容易合成出高質(zhì)量膜的方法就是二次生長法，該方法包含了晶種涂層的制備和膜的生長兩個過程。其中能否制備出高質(zhì)量的晶種涂層對于最終的膜的質(zhì)量起著至關(guān)重要的作用。因此，開發(fā)出一種新的，有效的，普遍適用的制備晶種涂層的方法是非常必要的。以此為出發(fā)點，我們將靜電紡絲技術(shù)引入到了無機微孔膜的合成過程之中。這種方法不但可以精確的控制所涂晶種的量，而且還能夠應(yīng)用于各種膜材料（例如，沸石分子篩，MOFs等）和不同形狀的載體（例如，片狀，管狀等），尤其適用于異形的載體。因為含有晶種的纖維質(zhì)量非常的輕，并且在靜電高壓下形成，所以受重力的影響較小，加之噴頭可以勻速的往返運動，就可以得到非常均勻的晶種涂層，為制備高質(zhì)量的膜提供了先決條件。我們利用這種方法，成功地在多孔二氧化硅表面合成了沒有缺陷的ZIF-8的膜，并將其應(yīng)用于氣體分離的測試，發(fā)現(xiàn)該膜對于氫氣有選擇性分離的作用，同時具有較高的透過率。為了進一步證實該方法的普遍適用性，我們還成功地在不同形狀和不同種類的載體表面合成了高質(zhì)量的其它MOF膜（多孔二氧化硅片支撐的JUC-32）和一系列分子篩的膜（多孔氧化鋁管支撐的LTA和MFI膜,不銹鋼網(wǎng)支撐的Beta和NaY膜）。 為最具挑戰(zhàn)性和有前途的課題之一，環(huán)己烷的選擇性氧化一直吸引了廣泛的關(guān)注。該氧化反應(yīng)會產(chǎn)生一種非常有用的有機中間產(chǎn)物－KA油。KA油是環(huán)己酮和環(huán)己醇的混合液，在石油化工行業(yè)是用來制造尼龍，己內(nèi)酰胺和己二酸的重要工業(yè)原料。然而，化學(xué)工藝上環(huán)己酮（沸點是155.6oC）和環(huán)己醇（沸點是160.8oC）的分離是十分困難的。如果我們可以采用膜法將體系中生成的環(huán)己酮和環(huán)己醇不斷分離，并將環(huán)己醇進行循環(huán)再利用，那將會大幅提高轉(zhuǎn)化率并降低生產(chǎn)成本，非常具有實際意義。從這個目的出發(fā)，我們選擇了一種含有硝基官能團的ZIF材料（ZIF-78）來進行膜的合成。我們利用無定形的先驅(qū)物作為晶種，經(jīng)過溶劑熱條件下二次生長得到了多孔二氧化硅支撐的高質(zhì)量的ZIF-78的膜，并將其應(yīng)用于環(huán)己酮／環(huán)己醇（1:1）的混合物的分離。實驗結(jié)果表明，該膜的確對環(huán)己酮／環(huán)己醇（1:1）的混合物有分離作用，我們認為是孔道尺寸和硝基官能團雙重作用的結(jié)果。
[Abstract]:With the increasing demand of global energy and the decreasing of fossil fuel reserves , the demand for new energy and new technology is becoming more and more urgent . How to develop new technology with low energy consumption and environment friendship is an urgent problem for scientific research workers . The inorganic porous membrane plays a major role in the fields of water resources , energy , environment and so on . It will also have a very broad prospect in the future .

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In order to prove the general applicability of the method , it is possible to obtain a new and effective method for preparing the seed coating .

The selective oxidation of cyclohexane has attracted extensive attention for one of the most challenging and promising topics . The oxidation reaction produces a very useful organic intermediate product . The KA oil is an important industrial raw material for producing nylon , caprolactam and adipic acid .
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O611.4;TB383.2

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本文編號：2087781