發(fā)布時間：2017-10-16 13:42

  本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯基膜的制備及性能研究

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【摘要】：石墨烯是一種具有單層原子厚度的二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的碳材料,其優(yōu)異的機(jī)械性能、超大的比表面積及超薄的分子厚度,具備了高性能分離材料的潛質(zhì)。氧化石墨烯作為石墨烯重要的衍生物,表面帶有大量的含氧官能團(tuán),不僅具有良好的親水性,同時具有易化學(xué)改性的優(yōu)勢。氧化石墨烯基膜獨(dú)特的納米孔道,使其在脫鹽、滲透汽化、廢水處理等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前,氧化石墨烯基膜在水溶液中易剝離溶解,使膜結(jié)構(gòu)坍塌。因此,提高氧化石墨烯基膜的穩(wěn)定性是實現(xiàn)其應(yīng)用的重要保障。本論文采用不同化學(xué)交聯(lián)的方法制備了氧化石墨烯基膜,并考察其對不同體系的分離效果。具體內(nèi)容主要包括以下三個方面：(1)乙二胺(EDA)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜：利用氧化石墨烯表面豐富的環(huán)氧基團(tuán)和乙二胺分子在不同的條件下進(jìn)行反應(yīng),生成不同還原程度的氨化石墨烯。通過真空抽濾的方法,氨化石墨烯片層沉積為均勻的氨化石墨烯薄膜。通過調(diào)控氨化石墨烯膜的成膜條件,制備了可在錯流下運(yùn)行的氨化石墨烯薄膜并將其用于染料橙黃G的分離。在實驗條件0.4 MPa,25℃時,水通量達(dá)到：127.4L/(m2·h),截留率達(dá)到84%,取得了較好的分離性能。(2)多壁碳納米管(MWCNTs)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜：水溶液中,氧化石墨烯基膜水通道的孔徑較小,片層上的含氧官能團(tuán)和水分子間的氫鍵作用進(jìn)一步阻礙了水分子的傳遞。為了調(diào)控氧化石墨烯基膜的水?dāng)U散通量和提高膜的應(yīng)用穩(wěn)定性,利用酸化的多壁碳納米管交聯(lián)改性的氧化石墨烯,制備了化學(xué)性能穩(wěn)定的多壁碳納米管交聯(lián)的氧化石墨烯雜化膜。該雜化膜被用于低濃度放射性廢水Sr(NO3)2的處理,在實驗條件0.4MPa,25℃時,水通量達(dá)到210.7 L/(m2·h),是商業(yè)納濾膜水通量的4倍左右。對于EDTA絡(luò)合的Sr(NO3)2,截留率達(dá)到93.4%。此外,該雜化膜能夠從非放射性離子Na+中分離出少量放射性離子Sr2+,具有處理低濃度放射性廢水的應(yīng)用潛質(zhì)。(3)改性單壁碳納米管(Modified SWCNTs)交聯(lián)的氧化石墨烯層狀薄膜：單壁碳納米管在強(qiáng)酸的作用下,生成了規(guī)整的棒狀碳顆粒,將Modified SWCNTs和GO-EDA反應(yīng),真空抽濾法制備了交聯(lián)的氧化石墨烯雜化薄膜。由于GO-EDA和改性SWCNTs之間強(qiáng)烈的化學(xué)鍵,該雜化膜可以在錯流的條件下穩(wěn)定運(yùn)行。將該膜應(yīng)用于含Sr2+的放射性廢水處理,在實驗條件0.4MPa,25℃時,水通量增大到390.6 L/(m2·h),是傳統(tǒng)商業(yè)納濾膜的8倍；加入EDTA絡(luò)合試劑,對Sr2+的截留達(dá)到86.3%。此外,通過在不同壓力和不同pH值條件下進(jìn)行膜性能的測試,進(jìn)一步探索了氧化石墨烯基膜的分離機(jī)理。本研究通過選用不同的交聯(lián)劑,設(shè)計和制備了不同結(jié)構(gòu)類型的氧化石墨烯基膜,并將其應(yīng)用于染料的分離和放射性廢水的處理。結(jié)果表明,交聯(lián)劑不僅調(diào)節(jié)了氧化石墨烯的結(jié)構(gòu),而且提高了氧化石墨烯基膜的穩(wěn)定性,研究結(jié)果對促進(jìn)氧化石墨烯基膜的實際應(yīng)用有積極的意義。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 交聯(lián) 層間距 染料分離 廢水處理
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TB383.2
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-30
• 1.1 引言13-14
• 1.2 氧化石墨烯14-18
• 1.2.1 氧化石墨烯的制備14-15
• 1.2.2 氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)15-16
• 1.2.3 氧化石墨烯的化學(xué)性質(zhì)16-18
• 1.3 氧化石墨烯基膜的制備18-20
• 1.3.1 真空過濾法18-19
• 1.3.2 浸涂法19
• 1.3.3 旋涂法19-20
• 1.3.4 噴涂法20
• 1.3.5 層層自主裝法20
• 1.4 氧化石墨烯基膜在水處理領(lǐng)域的應(yīng)用20-28
• 1.4.1 氧化石墨烯膜21-24
• 1.4.2 改性氧化石墨烯膜24-27
• 1.4.3 含氧化石墨烯雜化膜27-28
• 1.5 課題的提出28-30
• 第2章 乙二胺交聯(lián)氧化石墨烯層狀薄膜的制備及染料分離研究30-45
• 2.1 前言30
• 2.2 實驗內(nèi)容30-34
• 2.2.1 實驗材料30-31
• 2.2.2 PAN超濾膜的改性31
• 2.2.3 GO-EDA層狀薄膜的制備31
• 2.2.4 結(jié)構(gòu)與性質(zhì)表征31-32
• 2.2.4.1 掃描電鏡分析(SEM)31-32
• 2.2.4.2 X射線光電子能譜分析(XPS)32
• 2.2.4.3 廣角X射線衍射(XRD)32
• 2.2.4.4 傅里葉紅外分析(FTIR)32
• 2.2.5 膜性能測試32-34
• 2.3 結(jié)果和討論34-44
• 2.3.1 PAN膜的改性34
• 2.3.2 GO-EDA層狀薄膜的表征34-38
• 2.3.2.1 顏色變化34-36
• 2.3.2.2 XPS分析36-38
• 2.3.2.3 FTIR分析38
• 2.3.3 GO-EDA層狀薄膜結(jié)構(gòu)的表征38-40
• 2.3.3.1 SEM38-39
• 2.3.3.2 XRD39-40
• 2.3.4 GO-EDA層狀薄膜性能的優(yōu)化40-44
• 2.3.4.1 鑄膜液質(zhì)量41
• 2.3.4.2 后處理溫度41-42
• 2.3.4.3 后處理時間42-43
• 2.3.4.4 抽濾時間43-44
• 2.4 本章小結(jié)44-45
• 第3章 多壁納米管交聯(lián)氧化石墨烯膜的制備及分離放射性離子研究45-65
• 3.1 前言45-46
• 3.2 實驗內(nèi)容46-50
• 3.2.1 實驗材料46
• 3.2.2 MWCNTs的改性46-47
• 3.2.3 MWCNTs-interlinked GO膜的制備47
• 3.2.4 放射性廢水濃縮的測試47-48
• 3.2.5 放射性廢水分離的測試48-49
• 3.2.6 穩(wěn)定性實驗49
• 3.2.7 MWCNTs-interlinked GO膜的表征49-50
• 3.2.7.1 掃描電鏡(SEM)分析49
• 3.2.7.2 X射線光電子能譜分析(XPS)49
• 3.2.7.3 廣角X射線衍射(XRD)49
• 3.2.7.4 傅里葉紅外分析(FTIR)49
• 3.2.7.5 離子色譜分析49
• 3.2.7.6 Zeta電位49-50
• 3.3 結(jié)果和討論50-64
• 3.3.1 MWCNTs-COOH的表征50-53
• 3.3.1.1 分散性對比50
• 3.3.1.2 SEM50-51
• 3.3.1.3 FITR51-52
• 3.3.1.4 XPS52-53
• 3.3.2 MWCNTs-interlinked GO膜的表征53-64
• 3.3.2.1 Zeta電位53
• 3.3.2.2 XPS53-56
• 3.3.2.3 SEM56-57
• 3.3.2.4 XRD57
• 3.3.2.5 膜的穩(wěn)定性57-59
• 3.3.2.6 膜性能的測試59-64
• 3.4 本章小結(jié)64-65
• 第4章 改性單壁納米管交聯(lián)氧化石墨烯膜的制備及分離放射性離子研究65-77
• 4.1 前言65
• 4.2 實驗內(nèi)容65-66
• 4.2.1 實驗材料65
• 4.2.2 改性單壁納米管的制備65
• 4.2.3 改性單壁納米管交聯(lián)氧化石墨烯膜的制備65-66
• 4.2.4 放射性廢水濃縮的測試66
• 4.2.5 Modified SWCNTs-interlinked GO膜的表征66
• 4.2.5.1 掃描電鏡(SEM)分析66
• 4.2.5.2 X射線光電子能譜分析(XPS)66
• 4.2.5.3 廣角X射線衍射(XRD)66
• 4.2.5.4 傅里葉紅外分析(FTIR)66
• 4.2.5.5 離子色譜分析66
• 4.3 結(jié)果和討論66-76
• 4.3.1 改性單壁納米管結(jié)構(gòu)的表征66-69
• 4.3.1.1 分散性對比66-67
• 4.3.1.2 SEM67-68
• 4.3.1.3 FTIR68-69
• 4.3.2 Modified SWCNTs-interlinked GO膜的表征69-74
• 4.3.2.1 XPS69-71
• 4.3.2.2 SEM71-72
• 4.3.2.3 膜性能的測試72-74
• 4.3.3 石墨烯基分離機(jī)理的探究74-76
• 4.3.3.1 膜性能與操作壓力的關(guān)系74-75
• 4.3.3.2 膜性能與pH的關(guān)系75-76
• 4.4 本章小結(jié)76-77
• 第5章 結(jié)論和展望77-79
• 5.1 全文主要結(jié)論77-78
• 5.2 主要創(chuàng)新點(diǎn)78
• 5.3 不足與展望78-79
• 參考文獻(xiàn)79-85
• 作者簡介85

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1043002