發(fā)布時間：2017-10-06 00:19

  本文關(guān)鍵詞：天冬氨酸氯化生成消毒副產(chǎn)物二溴乙腈的機制和控制方法

  更多相關(guān)文章： 消毒副產(chǎn)物 二溴乙腈 Fe/Cu 粉末活性炭 動力學(xué)

【摘要】：飲用水中消毒副產(chǎn)物(DBPs)具有致癌、致畸、致突變的特性,嚴(yán)重影響了人類的身體健康,對飲用水中消毒副產(chǎn)物的研究具有現(xiàn)實意義。本試驗以甲基叔丁基醚為萃取劑、1,2-二溴丙烷為內(nèi)標(biāo)物,采用液液微萃取(LLE)-氣相色譜儀(GC),建立了二溴乙腈(DBAN)的檢測方法,探討了天冬氨酸氯化生成消毒副產(chǎn)物DBAN的形成機制,并開展了Fe/Cu催化還原法和粉末活性炭(PAC)吸附法去除消毒副產(chǎn)物DBAN的影響因素、降解機理和動力學(xué)規(guī)律的研究。試驗中DBAN的加標(biāo)回收率在99.8%~105.7%之間,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)在1.09%~2.43%之間,最小檢測限(MDL)小于1μg/L。研究表明:DBAN在酸性條件下(p H=4~6)DBAN生成量較少,隨著p H進一步增大,生成量逐漸增大隨后趨于平衡。當(dāng)p H9時,由于DBAN的水解導(dǎo)致生成量下降。溫度對生成的影響不大,主要是隨著溫度升高,分子能增加和DBAN水解加快共同作用的結(jié)果。DBAN的生成濃度隨著溴離子濃度增加而增加。天冬氨酸在水中氯化過程包括取代、脫羧、氧化等一系列反應(yīng),共經(jīng)過8個步驟最終形成DBAN。PAC吸附DBAN的過程分為三個階段,即快速階段、慢速階段和動態(tài)平衡階段�？焖匐A段主要是因為PAC表面的活性點位大量存在和DBAN的濃度高,吸附傳質(zhì)動力大,從而在這一階段DBAN的去除率增長速度較快。慢速階段主要是因為PAC表面的活性點位減少、DBAN濃度相對較低,PAC吸附效率下降。在動態(tài)平衡階段,PAC已經(jīng)吸附飽和。在試驗條件下,隨著PAC的投加量增加時,吸附效果隨著增加。對于初始濃度為50μg/L的DBAN溶液,當(dāng)PAC的投加量為0.6g/L時,DBAN的去除率達到86.48%。當(dāng)PAC的投加量增加到0.6g/L以后,隨著投加量的增加去除率增加不明顯。隨著溫度和提高,吸附效果有所上升;隨著p H的增加,PAC的吸附效果下降。隨著DBAN的初始濃度增加,DBAN去除率逐漸減小,但吸附量卻越來越大。PAC對DBAN的吸附與Freundlich吸附等溫線方程吻合較好,PAC吸附DBAN的反應(yīng)過程符合準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)規(guī)律。單質(zhì)鐵去除DBAN效果一般,Fe/Cu混合物對DBAN效果有較大提升。隨著Fe/Cu的投加量增大,去除效率也隨著增大。當(dāng)Fe/Cu投加量從2g/L增加到10g/L時,去除率由56.26%增加到90.34%。這主要是投加量的增加,增大了水中零價鐵和銅的含量,從而增大了DBAN與鐵銅的接觸面積和接觸量,導(dǎo)致去除率增加。隨著溫度的升高,DBAN的去除率也有明顯的升高。DBAN去除率隨著DBAN初始濃度增加而上升。當(dāng)DBAN的初始濃度從10μg/L增加到50μg/L,DBAN的去除率由82.4%增加到89.28%。當(dāng)DBAN的初始濃度由50μg/L增加到100μg/L時,去除率增加不明顯。Fe/Cu與DBAN反應(yīng)符合一級動力學(xué)方程。
【關(guān)鍵詞】：消毒副產(chǎn)物 二溴乙腈 Fe/Cu 粉末活性炭 動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TU991.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 緒論10-20
• 1.1 概述10-11
• 1.2 飲用水氯消毒技術(shù)11-12
• 1.3 消毒副產(chǎn)物的研究進展12-16
• 1.3.1 消毒副產(chǎn)物的種類和水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)12-14
• 1.3.2 飲用水消毒副產(chǎn)物的危害14
• 1.3.3 飲用水消毒副產(chǎn)物的控制技術(shù)14-16
• 1.4 論文的背景、內(nèi)容和技術(shù)路線16-20
• 1.4.1 研究背景16-17
• 1.4.2 研究目標(biāo)及內(nèi)容17
• 1.4.3 技術(shù)路線17-20
• 第2章 試驗與分析方法20-26
• 2.1 試驗材料和方法20-22
• 2.1.1 試驗材料和儀器20-21
• 2.1.2 試驗溶液的配置21
• 2.1.3 試驗方法21-22
• 2.2 DBAN的分析方法22-25
• 2.2.1 DBAN分析方法的建立22
• 2.2.2 工作曲線的繪制22-23
• 2.2.3 樣品色譜圖23-24
• 2.2.4 加標(biāo)回收率和精密度24-25
• 2.3 本章小結(jié)25-26
• 第3章 飲用水中二溴乙腈的形成機制的研究26-34
• 3.1 試驗材料與方法26-27
• 3.1.1 試劑、材料與儀器26
• 3.1.2 試驗方法26-27
• 3.2 結(jié)果與討論27-32
• 3.2.1 DBAN形成的影響因素27-31
• 3.2.2 DBAN的形成過程31-32
• 3.3 本章小結(jié)32-34
• 第4章 粉末活性炭吸附二溴乙腈的試驗研究34-44
• 4.1 試驗材料與方法34-35
• 4.1.1 主要試劑與儀器34
• 4.1.2 試驗配水34
• 4.1.3 試驗方法34-35
• 4.2 結(jié)果與討論35-42
• 4.2.1 反應(yīng)時間對吸附效果的影響35-36
• 4.2.2 吸附劑投加量對吸附效果的影響36-37
• 4.2.3 初始濃度對吸附效果的影響37
• 4.2.4 溫度對吸附效果的影響37-38
• 4.2.5 pH對吸附效果的影響38-39
• 4.2.6 吸附等溫線39-41
• 4.2.7 動力學(xué)分析41-42
• 4.3 本章小結(jié)42-44
• 第5章 Fe/Cu催化還原技術(shù)去除DBAN的試驗研究44-52
• 5.1 試驗方法44-45
• 5.1.1 Fe/Cu質(zhì)量比的影響44
• 5.1.2 Fe/Cu投加量的影響44
• 5.1.3 溫度的影響44-45
• 5.1.4 DBAN初始濃度的影響45
• 5.2 結(jié)果與討論45-50
• 5.2.1 Fe/Cu質(zhì)量比對去除DBAN效果的影響45-46
• 5.2.2 Fe/Cu的投加量對去除DBAN效果的影響46-48
• 5.2.3 溫度對去除DBAN效果的影響48-49
• 5.2.4 初始濃度對去除DBAN效果的影響49-50
• 5.3 本章小結(jié)50-52
• 第6章 結(jié)論和展望52-56
• 6.1 結(jié)論52-53
• 6.2 創(chuàng)新點53-54
• 6.3 建議54-56
• 參考文獻56-62
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文62-64
• 致謝64

【參考文獻】

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本文編號：979658